Numerische Simulationsstudie zum Einfluss von porösem Graphit auf das Kristallwachstum von Siliziumkarbid

Der grundlegende Prozess vonSiCDas Kristallwachstum unterteilt sich in die Sublimation und Zersetzung von Rohmaterialien bei hohen Temperaturen, den Transport von Gasphasensubstanzen unter der Wirkung eines Temperaturgradienten und das Rekristallisationswachstum von Gasphasensubstanzen am Impfkristall. Auf dieser Grundlage wird das Innere des Tiegels in drei Teile unterteilt: Rohstoffbereich, Wachstumskammer und Impfkristall. Basierend auf dem tatsächlichen Widerstand wurde ein numerisches Simulationsmodell erstelltSiCEinkristall-Züchtungsausrüstung (siehe Abbildung 1). In der Berechnung: der Boden desTiegelist 90 mm vom Boden des Seitenheizers entfernt, die obere Temperatur des Tiegels beträgt 2100 °C, der Durchmesser der Rohmaterialpartikel beträgt 1000 μm, die Porosität beträgt 0,6, der Wachstumsdruck beträgt 300 Pa und die Wachstumszeit beträgt 100 Stunden . Die PG-Dicke beträgt 5 mm, der Durchmesser entspricht dem Innendurchmesser des Tiegels und es befindet sich 30 mm über dem Rohmaterial. Bei der Berechnung werden die Sublimations-, Karbonisierungs- und Rekristallisationsprozesse der Rohstoffzone berücksichtigt, die Reaktion zwischen PG und Gasphasensubstanzen wird nicht berücksichtigt. Die berechnungsrelevanten physikalischen Eigenschaftsparameter sind in Tabelle 1 dargestellt.

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Abbildung 1 Simulationsberechnungsmodell. (a) Wärmefeldmodell zur Simulation des Kristallwachstums; (b) Aufteilung des Innenbereichs des Tiegels und damit verbundene physikalische Probleme

Tabelle 1 Einige in der Berechnung verwendete physikalische Parameter

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Abbildung 2(a) zeigt, dass die Temperatur der PG-haltigen Struktur (bezeichnet als Struktur 1) unterhalb von PG höher als die der PG-freien Struktur (bezeichnet als Struktur 0) und niedriger als die der Struktur 0 oberhalb von PG ist. Der Gesamttemperaturgradient nimmt zu und PG wirkt als wärmeisolierendes Mittel. Gemäß den Abbildungen 2(b) und 2(c) sind die axialen und radialen Temperaturgradienten der Struktur 1 in der Rohmaterialzone kleiner, die Temperaturverteilung ist gleichmäßiger und die Sublimation des Materials ist vollständiger. Im Gegensatz zur Rohmaterialzone zeigt Abbildung 2(c), dass der radiale Temperaturgradient am Impfkristall von Struktur 1 größer ist, was durch die unterschiedlichen Anteile verschiedener Wärmeübertragungsmodi verursacht werden kann, was das Kristallwachstum mit einer konvexen Grenzfläche unterstützt . In Abbildung 2(d) zeigt die Temperatur an verschiedenen Stellen im Tiegel mit fortschreitendem Wachstum einen steigenden Trend, aber der Temperaturunterschied zwischen Struktur 0 und Struktur 1 nimmt in der Rohmaterialzone allmählich ab und nimmt in der Wachstumskammer allmählich zu.

8Abbildung 2 Temperaturverteilung und -änderungen im Tiegel. (a) Temperaturverteilung im Tiegel von Struktur 0 (links) und Struktur 1 (rechts) bei 0 h, Einheit: ℃; (b) Temperaturverteilung auf der Mittellinie des Tiegels der Struktur 0 und Struktur 1 vom Boden des Rohmaterials bis zum Impfkristall bei 0 h; (c) Temperaturverteilung von der Mitte bis zum Rand des Tiegels auf der Impfkristalloberfläche (A) und der Rohmaterialoberfläche (B), der Mitte (C) und dem Boden (D) bei 0 h, die horizontale Achse r ist die Impfkristallradius für A und der Rohmaterialflächenradius für B~D; (d) Temperaturänderungen in der Mitte des oberen Teils (A), der Rohmaterialoberfläche (B) und der Mitte (C) der Wachstumskammer von Struktur 0 und Struktur 1 bei 0, 30, 60 und 100 h.

Abbildung 3 zeigt den Materialtransport zu unterschiedlichen Zeiten im Tiegel der Struktur 0 und Struktur 1. Die Gasphasen-Materialflussrate im Rohmaterialbereich und in der Wachstumskammer nimmt mit zunehmender Position zu, und der Materialtransport schwächt sich mit fortschreitendem Wachstum ab . Abbildung 3 zeigt auch, dass unter den Simulationsbedingungen das Rohmaterial zunächst an der Seitenwand des Tiegels und dann am Boden des Tiegels graphitiert. Darüber hinaus kommt es zu einer Rekristallisation an der Oberfläche des Rohmaterials, die sich mit fortschreitendem Wachstum allmählich verdickt. Die Abbildungen 4(a) und 4(b) zeigen, dass die Materialflussrate im Inneren des Rohmaterials mit fortschreitendem Wachstum abnimmt und die Materialflussrate nach 100 Stunden etwa 50 % des Anfangszeitpunkts beträgt; Allerdings ist die Fließgeschwindigkeit am Rand aufgrund der Graphitisierung des Rohmaterials relativ groß und die Fließgeschwindigkeit am Rand beträgt mehr als das Zehnfache der Fließgeschwindigkeit im mittleren Bereich bei 100 h; Darüber hinaus führt die Wirkung von PG in Struktur 1 dazu, dass die Materialflussrate im Rohstoffbereich von Struktur 1 niedriger ist als die von Struktur 0. In Abbildung 4(c) ist der Materialfluss sowohl im Rohstoffbereich als auch im Die Wachstumskammer wird mit fortschreitendem Wachstum allmählich schwächer und der Materialfluss im Rohmaterialbereich nimmt weiter ab, was durch die Öffnung des Luftströmungskanals am Rand des Tiegels und die Behinderung der Rekristallisation an der Oberseite verursacht wird. In der Wachstumskammer nimmt die Materialflussrate von Struktur 0 in den ersten 30 Stunden schnell auf 16 % ab und nimmt in der Folgezeit nur noch um 3 % ab, während Struktur 1 während des gesamten Wachstumsprozesses relativ stabil bleibt. Daher trägt PG dazu bei, die Materialflussrate in der Wachstumskammer zu stabilisieren. Abbildung 4(d) vergleicht die Materialflussrate an der Kristallwachstumsfront. Im Anfangsmoment und nach 100 h ist der Materialtransport in der Wachstumszone von Struktur 0 stärker als in Struktur 1, es gibt jedoch immer einen Bereich mit hoher Strömungsgeschwindigkeit am Rand von Struktur 0, der zu übermäßigem Wachstum am Rand führt . Das Vorhandensein von PG in Struktur 1 unterdrückt dieses Phänomen wirksam.

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Abbildung 3 Materialfluss im Tiegel. Stromlinien (links) und Geschwindigkeitsvektoren (rechts) des Gasmaterialtransports in den Strukturen 0 und 1 zu unterschiedlichen Zeiten, Geschwindigkeitsvektoreinheit: m/s

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Abbildung 4 Änderungen der Materialflussrate. (a) Änderungen der Materialflussratenverteilung in der Mitte des Rohmaterials der Struktur 0 bei 0, 30, 60 und 100 h, r ist der Radius des Rohmaterialbereichs; (b) Änderungen der Materialflussratenverteilung in der Mitte des Rohmaterials der Struktur 1 bei 0, 30, 60 und 100 h, r ist der Radius des Rohmaterialbereichs; (c) Änderungen der Materialflussrate innerhalb der Wachstumskammer (A, B) und innerhalb des Rohmaterials (C, D) der Strukturen 0 und 1 im Laufe der Zeit; (d) Verteilung der Materialflussrate nahe der Impfkristalloberfläche der Strukturen 0 und 1 bei 0 und 100 h, r ist der Radius des Impfkristalls

C/Si beeinflusst die Kristallstabilität und Defektdichte des SiC-Kristallwachstums. Abbildung 5(a) vergleicht die C/Si-Verhältnisverteilung der beiden Strukturen im Anfangsmoment. Das C/Si-Verhältnis nimmt vom Boden zum oberen Ende des Tiegels allmählich ab, und das C/Si-Verhältnis von Struktur 1 ist an verschiedenen Positionen immer höher als das von Struktur 0. Die Abbildungen 5(b) und 5(c) zeigen, dass das C/Si-Verhältnis mit dem Wachstum allmählich zunimmt, was mit dem Anstieg der Innentemperatur im späteren Wachstumsstadium, der Verstärkung der Graphitisierung des Rohmaterials und der Reaktion von Si zusammenhängt Komponenten in der Gasphase mit dem Graphittiegel. In Abbildung 5(d) sind die C/Si-Verhältnisse von Struktur 0 und Struktur 1 unterhalb von PG (0,25 mm) recht unterschiedlich, oberhalb von PG (50 mm) jedoch leicht unterschiedlich, und der Unterschied nimmt allmählich zu, je näher man dem Kristall kommt . Im Allgemeinen ist das C/Si-Verhältnis der Struktur 1 höher, was zur Stabilisierung der Kristallform und zur Verringerung der Wahrscheinlichkeit eines Phasenübergangs beiträgt.

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Abbildung 5 Verteilung und Änderungen des C/Si-Verhältnisses. (a) C/Si-Verhältnisverteilung in Tiegeln der Struktur 0 (links) und Struktur 1 (rechts) bei 0 h; (b) C/Si-Verhältnis in verschiedenen Abständen von der Mittellinie des Tiegels der Struktur 0 zu verschiedenen Zeiten (0, 30, 60, 100 h); (c) C/Si-Verhältnis in verschiedenen Abständen von der Mittellinie des Tiegels der Struktur 1 zu verschiedenen Zeiten (0, 30, 60, 100 h); (d) Vergleich des C/Si-Verhältnisses bei unterschiedlichen Abständen (0, 25, 50, 75, 100 mm) von der Mittellinie des Tiegels der Struktur 0 (durchgezogene Linie) und der Struktur 1 (gestrichelte Linie) zu unterschiedlichen Zeiten (0, 30, 60, 100 Std.)

Abbildung 6 zeigt die Änderungen des Partikeldurchmessers und der Porosität der Rohmaterialbereiche der beiden Strukturen. Die Abbildung zeigt, dass in der Nähe der Tiegelwand der Durchmesser des Rohmaterials abnimmt und die Porosität zunimmt, während die Randporosität mit fortschreitendem Wachstum weiter zunimmt und der Partikeldurchmesser weiter abnimmt. Die maximale Randporosität beträgt etwa 0,99 bei 100 h und der minimale Partikeldurchmesser beträgt etwa 300 μm. An der Oberfläche des Rohmaterials nimmt der Partikeldurchmesser zu und die Porosität ab, was einer Rekristallisation entspricht. Mit fortschreitendem Wachstum nimmt die Dicke des Rekristallisationsbereichs zu und die Partikelgröße und Porosität verändern sich weiter. Der maximale Partikeldurchmesser erreicht mehr als 1500 μm und die minimale Porosität beträgt 0,13. Da PG außerdem die Temperatur des Rohmaterialbereichs erhöht und die Gasübersättigung gering ist, ist die Rekristallisationsdicke des oberen Teils des Rohmaterials der Struktur 1 gering, was die Rohmaterialausnutzungsrate verbessert.

4Abbildung 6 Änderungen des Partikeldurchmessers (links) und der Porosität (rechts) des Rohmaterialbereichs von Struktur 0 und Struktur 1 zu unterschiedlichen Zeiten, Einheit des Partikeldurchmessers: μm

Abbildung 7 zeigt, dass sich die Struktur 0 zu Beginn des Wachstums verzieht, was möglicherweise mit der übermäßigen Materialflussrate zusammenhängt, die durch die Graphitisierung der Rohmaterialkante verursacht wird. Der Grad der Verwerfung wird während des nachfolgenden Wachstumsprozesses abgeschwächt, was der Änderung der Materialflussrate an der Vorderseite des Kristallwachstums der Struktur 0 in Abbildung 4 (d) entspricht. In Struktur 1 zeigt die Kristallgrenzfläche aufgrund der Wirkung von PG keine Verwerfung. Darüber hinaus führt PG auch dazu, dass die Wachstumsrate von Struktur 1 deutlich geringer ist als die von Struktur 0. Die mittlere Dicke des Kristalls von Struktur 1 beträgt nach 100 h nur 68 % derjenigen von Struktur 0.

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Abbildung 7 Grenzflächenänderungen der Struktur-0- und Struktur-1-Kristalle nach 30, 60 und 100 Stunden

Das Kristallwachstum wurde unter den Prozessbedingungen der numerischen Simulation durchgeführt. Die durch Struktur 0 und Struktur 1 gezüchteten Kristalle sind in Abbildung 8(a) bzw. Abbildung 8(b) dargestellt. Der Kristall der Struktur 0 zeigt eine konkave Grenzfläche mit Wellen im zentralen Bereich und einem Phasenübergang am Rand. Die Oberflächenkonvexität stellt einen gewissen Grad an Inhomogenität beim Transport von Gasphasenmaterialien dar, und das Auftreten eines Phasenübergangs entspricht dem niedrigen C/Si-Verhältnis. Die Grenzfläche des durch Struktur 1 gezüchteten Kristalls ist leicht konvex, es wird kein Phasenübergang gefunden und die Dicke beträgt 65 % des Kristalls ohne PG. Im Allgemeinen entsprechen die Kristallwachstumsergebnisse den Simulationsergebnissen. Bei einem größeren radialen Temperaturunterschied an der Kristallgrenzfläche von Struktur 1 wird das schnelle Wachstum am Rand unterdrückt und die gesamte Materialflussrate ist langsamer. Der Gesamttrend stimmt mit den Ergebnissen der numerischen Simulation überein.

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Abbildung 8 SiC-Kristalle, gewachsen unter Struktur 0 und Struktur 1

Abschluss

PG trägt zur Verbesserung der Gesamttemperatur des Rohmaterialbereichs und zur Verbesserung der axialen und radialen Temperaturgleichmäßigkeit bei und fördert die vollständige Sublimation und Nutzung des Rohmaterials; Der Temperaturunterschied zwischen Ober- und Unterseite nimmt zu und der radiale Gradient der Impfkristalloberfläche nimmt zu, was dazu beiträgt, das konvexe Grenzflächenwachstum aufrechtzuerhalten. Im Hinblick auf den Stoffaustausch verringert die Einführung von PG die Gesamtstoffübertragungsrate, die Materialflussrate in der Wachstumskammer, die PG enthält, ändert sich mit der Zeit weniger und der gesamte Wachstumsprozess ist stabiler. Gleichzeitig verhindert PG wirksam das Auftreten eines übermäßigen Randstoffübergangs. Darüber hinaus erhöht PG auch das C/Si-Verhältnis der Wachstumsumgebung, insbesondere an der Vorderkante der Impfkristallgrenzfläche, was dazu beiträgt, das Auftreten von Phasenänderungen während des Wachstumsprozesses zu reduzieren. Gleichzeitig reduziert die Wärmedämmwirkung von PG das Auftreten von Rekristallisation im oberen Teil des Rohmaterials bis zu einem gewissen Grad. Beim Kristallwachstum verlangsamt PG die Kristallwachstumsrate, aber die Wachstumsgrenzfläche ist konvexer. Daher ist PG ein wirksames Mittel zur Verbesserung der Wachstumsumgebung von SiC-Kristallen und zur Optimierung der Kristallqualität.


Zeitpunkt der Veröffentlichung: 18.06.2024
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