monolayer WS2 နှင့် graphene တို့ဖြင့် ပြုလုပ်ထားသော epitaxial heterostructure တစ်ခုတွင် အလွန်လျင်မြန်သော အားသွင်းလွှဲပြောင်းမှုကို စုံစမ်းစစ်ဆေးရန် အချိန်နှင့် ထောင့်ဖြတ်ထားသော photoemission spectroscopy (tr-ARPES) ကို အသုံးပြုပါသည်။ ဤ heterostructure သည် တိုက်ရိုက်-ကွာဟနေသော ဆီမီးကွန်ဒတ်တာ၏ အကျိုးကျေးဇူးများကို ပြင်းထန်သော လှည့်ပတ်-ပတ်လမ်း အချိတ်အဆက်နှင့် ပြင်းထန်သော လှည့်ပတ်-ပတ်လမ်းချိတ်ဆက်မှု၊ ထုထည်မရှိသော သယ်ဆောင်သည့် semimetal hosting ဝန်ဆောင်မှုပေးသူများနှင့် အားကောင်းသော အလင်းဓာတ် အပြန်အလှန် ပေါင်းစပ်ထားသည်။ WS2 ရှိ A-exciton သို့ ပဲ့တင်ထပ်ကာ photoexcitation ပြီးနောက်၊ photoexciton hole များသည် graphene အလွှာသို့ လျင်မြန်စွာ ကူးပြောင်းသွားသည်ကို တွေ့ရှိရပါသည်။ ထွက်ပေါ်လာသော အခကြေးငွေ-ပိုင်းခြားထားသော ယာယီအခြေအနေအား ∼1 ps ၏ တစ်သက်တာတွင် တွေ့ရှိရသည်။ Resolution မြင့်မားသော ARPES မှဖော်ပြသည့် WS2 နှင့် graphene bands များ၏ နှိုင်းယှဥ်ချိန်ညှိမှုကြောင့် ဖြစ်ပေါ်လာသော ကွဲပြားမှုများကြောင့် ကျွန်ုပ်တို့၏တွေ့ရှိချက်များကို အသိအမှတ်ပြုပါသည်။ spin-selective optical excitation နှင့် ပေါင်းစပ်ထားပြီး၊ စုံစမ်းစစ်ဆေးထားသော WS2/graphene heterostructure သည် graphene သို့ ထိရောက်သော optical spin injection အတွက် platform တစ်ခုကို ပံ့ပိုးပေးနိုင်ပါသည်။
ကွဲပြားသော နှစ်ဘက်မြင် ပစ္စည်းများစွာ၏ ရရှိနိုင်မှုသည် အံဝင်ခွင်ကျ ဒိုင်လျှပ်စစ်ထုတ်ခြင်း နှင့် အမျိုးမျိုးသော အနီးနားရှိ သက်ရောက်မှုများ (1-3) ကို အခြေခံ၍ လုပ်ဆောင်ချက်အသစ်များဖြင့် ပါးလွှာသော အရောအဖွဲ့စည်းများကို ဖန်တီးရန် ဖြစ်နိုင်ခြေကို ပွင့်စေပါသည်။ အီလက်ထရွန်းနစ်နှင့် optoelectronics နယ်ပယ်တွင် အနာဂတ်အသုံးချမှုများအတွက် အထောက်အထား-အခြေခံပစ္စည်းများကို နားလည်သဘောပေါက်ထားသည် (၄-၆)။
ဤတွင်၊ ကျွန်ုပ်တို့သည် အားကောင်းသော spin-orbit coupling ပါရှိသော monolayer WS2၊ တိုက်ရိုက်ကွာဟနေသော တစ်ပိုင်းလျှပ်ကူးပစ္စည်းနှင့် ကျိုးပဲ့နေသော ပြောင်းပြန်လှန် symmetry (7) ကြောင့် တီးဝိုင်းဖွဲ့စည်းပုံ၏ ကြီးမားသော လှည့်ပတ်ကွဲထွက်မှုကို အာရုံစိုက်ထားပြီး၊ monolayer graphene၊ semimetal၊ အဝိုင်းပုံသဏ္ဍာန်နှင့် အလွန့်အလွန်မြင့်မားသော သယ်ဆောင်သွားလာနိုင်မှု (၈)၊ ဟိုက်ဒရိုဂျင်ဖြင့် ရပ်စဲထားသော စိုက်ပျိုးမှု SiC(0001)။ အလွန်လျင်မြန်သော အားသွင်းလွှဲပြောင်းမှု (9-15) နှင့် အနီးတစ်ဝိုက်မှ တွန်းအားပေးသော လှည့်ပတ်-ပတ်လမ်းတွဲဖက်အကျိုးသက်ရောက်မှုများ (16-18) အတွက် ပထမဆုံး ညွှန်ပြချက်များသည် WS2/graphene နှင့် အနာဂတ် optoelectronic (19) နှင့် optospintronic (20) အပလီကေးရှင်းများအတွက် အလားအလာရှိသော ကိုယ်စားလှယ်လောင်းများကို WS2/graphene နှင့် ဆင်တူသည်။
WS2/graphene တွင် photogenerated electron-hole အတွဲများ၏ ပြေလျော့စေသော လမ်းကြောင်းများကို အချိန်နှင့် angle-resolved photoemission spectroscopy (tr-ARPES) ဖြင့် ဖော်ထုတ်ရန် ထွက်လာခဲ့သည်။ ထိုရည်ရွယ်ချက်အတွက်၊ ကျွန်ုပ်တို့သည် WS2 (21၊ 12) ရှိ A-exciton မှ ပဲ့တင်ထပ်နေသော 2-eV ပန့်ပဲမျိုးစုံဖြင့် heterostructure ကို လှုံ့ဆော်ပေးပြီး 26-eV ဖိုတွန်စွမ်းအင်ဖြင့် ဒုတိယအချိန်-နှောင့်နှေးနေသော probe pulse ဖြင့် photoelectron များကို ထုတ်ထုတ်ပါသည်။ ကျွန်ုပ်တို့သည် အရှိန်၊ စွမ်းအင်၊ နှင့် အချိန်ဖြေရှင်းထားသော သယ်ဆောင်သည့် ဒိုင်းနမစ်များသို့ ဝင်ရောက်နိုင်ရန် ပန့်ပန့်နှောင့်နှေးမှု၏ လုပ်ဆောင်ချက်တစ်ခုအဖြစ် ဖိုအီလက်ထရွန်များ၏ အရွေ့စွမ်းအင်နှင့် ထုတ်လွှတ်သည့်ထောင့်ကို ဆုံးဖြတ်သည်။ စွမ်းအင်နှင့် အချိန်ကြည်လင်ပြတ်သားမှုသည် 240 meV နှင့် 200 fs အသီးသီးရှိသည်။
ကျွန်ုပ်တို့၏ရလဒ်များသည် အလွှာများ၏ မတရား azimuthal alignment ဖြင့် ဆင်တူသော လက်ဖြင့် ပေါင်းစပ်ထားသော heterostructures များအားလုံးအပေါ် အခြေခံသည့် ပထမဆုံး ညွှန်ပြချက်များကို အတည်ပြုပေးသည့် epitaxially aligned အလွှာများကြားတွင် အလွန်လျှင်မြန်သော အားသွင်းလွှဲပြောင်းမှုအတွက် တိုက်ရိုက်အထောက်အထား ပေးပါသည်။ ထို့အပြင်၊ ဤအခကြေးငွေလွှဲပြောင်းမှုသည် အလွန်အချိုးမညီကြောင်း ပြသပါသည်။ ကျွန်ုပ်တို့၏တိုင်းတာမှုများသည် WS2 နှင့် graphene အလွှာတွင်ရှိသော photoexcated electrons နှင့် hole များပါရှိသော ယခင်က မမြင်နိုင်သော အားသွင်းမှု-ခြားနားသော ယာယီအခြေအနေအား ဖော်ပြပေးပါသည်။ WS2 နှင့် graphene bands များ၏ နှိုင်းယှဥ်ချိန်ညှိမှုကြောင့် ဖြစ်ပေါ်လာသော အီလက်ထရွန်နှင့် အပေါက်လွှဲပြောင်းခြင်းအတွက် ကွဲကွဲပြားပြားအဆင့်နေရာလွတ်၏ ခြားနားချက်များကို ကျွန်ုပ်တို့၏တွေ့ရှိချက်များကို အဓိပ္ပာယ်ဖွင့်ဆိုပါသည်။ spin- and valley-selective optical excitation (22–25) WS2/graphene heterostructures တို့နှင့် ပေါင်းစပ်ထားသော graphene သည် အလွန်လျင်မြန်သော အလင်းပြန်ဆေးထိုးခြင်းအတွက် ပလပ်ဖောင်းအသစ်ကို ပံ့ပိုးပေးနိုင်ပါသည်။
ပုံ 1A သည် epitaxial WS2/graphene heterostructure ၏ ΓK-direction တစ်လျှောက်ရှိ တီးဝိုင်းဖွဲ့စည်းပုံ၏ ဟီလီယမ်မီးချောင်းဖြင့် ရရှိသော ကြည်လင်ပြတ်သားသော ARPES တိုင်းတာမှုကို ပြသသည်။ Dirac cone ကို equilibrium chemical ဖြစ်နိုင်ခြေအထက် ∼0.3 eV တွင်ရှိသော Dirac point ဖြင့် အပေါက်ဖော်ထားသည်ကို တွေ့ရှိရသည်။ လှည့်ပတ်-ခွဲခြမ်း WS2 valence band ၏ထိပ်ကို equilibrium chemical ဖြစ်နိုင်ခြေအောက် ∼1.2 eV ဖြစ်သည်ကို တွေ့ရှိရသည်။
(က) မျှခြေမညီသော ဟီလီယမ်မီးခွက်ဖြင့် ΓK လမ်းကြောင်းတစ်လျှောက် တိုင်းတာသည့် မျှခြေဓာတ်စီးကြောင်း။ (ခ) 26-eV ဖိုတွန်စွမ်းအင်တွင် p-polarized အစွန်းရောက်ခရမ်းလွန်ပဲမျိုးစုံဖြင့် တိုင်းတာသည့် အနုတ်ပန့်ပန့်နှောင့်နှေးမှုအတွက် Photocurrent။ ပုံ 2 တွင် ဖြတ်တောက်ထားသော မီးခိုးရောင်နှင့် အနီရောင်မျဉ်းကြောင်းများသည် ယာယီအထွတ်အထိပ်နေရာများကို ထုတ်ယူရန်အသုံးပြုသည့် မျဉ်းပရိုဖိုင်များ၏ အနေအထားကို အမှတ်အသားပြုပါသည်။ (ဂ) 2 eV ၏ ပန့်ဖိုတွန်စွမ်းအင်ဖြင့် ဖိုတွန်စွမ်းအင်ကို စုပ်ထုတ်ပြီးနောက် photocurrent 200 fs ၏ Pump-induced change 2 mJ/cm2 ၏ ဓာတ်ပုံအီလက်ထရွန်ရရှိမှုနှင့် ဆုံးရှုံးမှုများကို အနီရောင်နှင့် အပြာရောင်ဖြင့် ပြသထားသည်။ ပုံ 3 တွင်ပြသထားသော pump-probe ခြေရာခံများအတွက် ပေါင်းစည်းမှုဧရိယာကို ညွှန်ပြပါသည်။
ပုံ 1B သည် WS2 နှင့် နီးစပ်သော တီးဝိုင်းဖွဲ့စည်းပုံ၏ tr-ARPES လျှပ်တစ်ပြက်နှင့် 100-fs ပြင်းထန်သော ခရမ်းလွန်ပဲမျိုးစုံနှင့် တိုင်းတာသည့် graphene K-points များကို 26-eV ဖိုတွန်စွမ်းအင်ဖြင့် အနုတ်လက္ခဏာစုပ်စက်သို့ မရောက်ရှိမီ နှောင့်နှေးမှုတွင် ပြသသည်။ ဤတွင်၊ နမူနာကွဲထွက်ခြင်းနှင့် အာကာသအားအားပိုမိုကျယ်ပြန့်စေသည့် 2-eV pump pulse ရှိနေခြင်းကြောင့် မဖြေရှင်းနိုင်ပါ။ ပုံ 1C သည် ပုံ 1B နှင့် စပ်လျဉ်း၍ pump-probe အချက်ပြမှု အမြင့်ဆုံးသို့ရောက်ရှိသည့် 200 fs နှောင့်နှေးမှုတွင် ပုံ 1C နှင့် စပ်လျဉ်း၍ ဓါတ်ငွေ့စီးဆင်းမှု၏ စုပ်ယူမှုဆိုင်ရာပြောင်းလဲမှုများကို ပြသသည်။ အနီရောင်နှင့် အပြာရောင်များသည် photoelectron များ၏ အမြတ်နှင့် ဆုံးရှုံးခြင်းကို အသီးသီးဖော်ပြသည်။
ဤကြွယ်ဝသော ဒိုင်းနမစ်များကို အသေးစိတ်ခွဲခြမ်းစိတ်ဖြာရန်၊ ပုံ 1B တွင်အသေးစိတ်ရှင်းပြထားသည့်အတိုင်း WS2 valence band နှင့် graphene π-band တို့၏ ယာယီအထွတ်အထိပ်နေရာများကို ဦးစွာဆုံးဖြတ်ပါသည်။ WS2 valence band သည် 90 meV (ပုံ. 2A) ဖြင့် ရွေ့လျားပြီး graphene π-band သည် 50 meV (ပုံ. 2B) ကျဆင်းသွားသည်ကို တွေ့ရှိရသည်။ ဤရွေ့ပြောင်းမှုများ၏ ထပ်ကိန်းသက်တမ်းသည် WS2 ၏ valence band အတွက် 1.2 ± 0.1 ps နှင့် graphene π-band အတွက် 1.7 ± 0.3 ps ဖြစ်သည်ကို တွေ့ရှိရသည်။ ဤအထွတ်အထိပ်အပြောင်းအရွှေ့များသည် အီလက်ထရွန်းနစ်ပြည်နယ်များ၏ ပေါင်းစပ်စွမ်းအင်ကို ထပ်လောင်းအပြုသဘော (အနုတ်လက္ခဏာ) တိုးလာခြင်း (လျော့ချပေးသည့်) အလွှာနှစ်ခု၏ ယာယီအားသွင်းခြင်းဆိုင်ရာ ပထမဆုံး အထောက်အထားကို ပေးပါသည်။ ပုံ 1C ရှိ black box မှ အမှတ်အသားပြုထားသော ဧရိယာရှိ ထင်ရှားသော pump-probe signal အတွက် WS2 valence band ၏ အတက်အကျတွင် တာဝန်ရှိကြောင်း သတိပြုပါ။
WS2 valence band (A) နှင့် graphene π-band (B) တို့၏ အထွတ်အထိပ် အနေအထားတွင် pump-probe နှောင့်နှေးမှုကို exponential fits (အထူလိုင်းများ) နှင့်အတူ ပြောင်းလဲခြင်း။ (A) တွင် WS2 အပြောင်းအလဲ၏ သက်တမ်းသည် 1.2 ± 0.1 ps ဖြစ်သည်။ (B) တွင် graphene ပြောင်းလဲမှု၏ သက်တမ်းသည် 1.7 ± 0.3 ps ဖြစ်သည်။
ထို့နောက်၊ ကျွန်ုပ်တို့သည် ပုံ 1C ရှိ ရောင်စုံသေတ္တာများဖြင့် ညွှန်ပြထားသော ဧရိယာများပေါ်တွင် pump-probe အချက်ပြမှုကို ပေါင်းစပ်ပြီး ရလဒ်များကို ပုံတွင်ရှိသော pump-probe နှောင့်နှေးမှု၏ လုပ်ဆောင်မှုအဖြစ် ပုံ 3 တွင် Curve 1 သည် ပုံ 3 ၏ ဒိုင်းနမစ်များကို ပြသည် photoexcited carriers များသည် exponential မှရရှိသော 1.1 ± 0.1 ps ၏ သက်တမ်းတစ်လျှောက် WS2 အလွှာ၏ conduction band ၏အောက်ခြေနှင့်နီးစပ်သည်။ ဒေတာနှင့်ကိုက်ညီသည် (နောက်ဆက်တွဲပစ္စည်းများကိုကြည့်ပါ)။
ပုံ 1C ရှိ သေတ္တာများတွင် ဖော်ပြထားသော ဧရိယာအတွင်း photocurrent ကို ပေါင်းစပ်ခြင်းဖြင့် ရရှိသော နှောင့်နှေးမှုကို Pump-probe ခြေရာခံခြင်း လုပ်ဆောင်ချက်တစ်ခုဖြစ်သည်။ အထူလိုင်းများသည် ဒေတာနှင့် ကိုက်ညီသော ကိန်းဂဏန်းများဖြစ်သည်။ မျဉ်းကွေး (1) WS2 ၏ conduction band တွင် ယာယီ သယ်ဆောင်သူ လူဦးရေ။ Curve (2) Pump-probe signal သည် π-band ၏ graphene ၏ equilibrium chemical ဖြစ်နိုင်ချေ၏ အထက်တွင်ရှိသည်။ Curve (3) Pump-probe signal သည် π-band ၏ graphene ၏ equilibrium chemical ဖြစ်နိုင်ခြေအောက်။ Curve (4) WS2 ၏ valence band ရှိ Net pump-probe အချက်ပြမှု။ သက်တမ်းကို (1) တွင် 1.2 ± 0.1 ps၊ 180 ± 20 fs (gain) နှင့် (2) တွင် ∼2 ps (ဆုံးရှုံးမှု) နှင့် 1.8 ± 0.2 ps (3) တွင် တွေ့ရပါသည်။
ပုံ 3 ၏ မျဉ်းကွေး 2 နှင့် 3 တွင် graphene π-band ၏ pump-probe အချက်ပြမှုကို ပြသသည်။ မျှခြေဓာတုအလားအလာ (ပုံ 3 တွင် မျဉ်းကွေး 2) ထက် အီလက်ထရွန်များ ရရှိမှုသည် သက်တမ်း (180 ± 20 fs) ထက် ပိုမိုတိုတောင်းသည် (180 ± 20 fs) မျှခြေ ဓာတုဗေဒအလားအလာ (မျဉ်းကွေး 3 တွင် 1.8 ± 0.2 ps) အောက် အီလက်ထရွန်များ ဆုံးရှုံးသွားသည်ကို ကျွန်ုပ်တို့ တွေ့ရှိရပါသည်။ ပုံ။ ၃)။ ထို့အပြင်၊ ပုံ 3 ၏မျဉ်းကွေး 2 တွင် photocurrent ၏ကနဦးရရှိမှုသည် ∼2 ps ဖြင့် t = 400 fs တွင် ဆုံးရှုံးမှုအဖြစ်သို့ပြောင်းလဲသွားသည်ကိုတွေ့ရှိရသည်။ အမြတ်နှင့် ဆုံးရှုံးမှုကြား မညီမညွတ်ဖြစ်မှုသည် WS2/graphene heterostructure ရှိ interlayer coupling ၏ အကျိုးဆက်ဖြစ်ကြောင်း ညွှန်ပြသော monolayer graphene (fig. S5 ကို ကြည့်ပါ) ၏ pump-probe signal တွင် ကွဲလွဲနေကြောင်း တွေ့ရှိရသည်။ မျှခြေ ဓာတုအလားအလာ အထက်နှင့်အောက် သက်တမ်းတိုသော အမြတ်နှင့် သက်တမ်းရှည် ဆုံးရှုံးမှုကို ရှုမြင်ခြင်းသည် ဓါတ်ပုံသဏ္ဍာန်ကို လှုံ့ဆော်ပြီးနောက် ဂရပ်ဖင်းအလွှာမှ အီလက်ထရွန်များကို ထိရောက်စွာ ဖယ်ရှားကြောင်း ညွှန်ပြသည်။ ရလဒ်အနေဖြင့်၊ ပုံ 2B တွင်တွေ့ရှိရသော π-band ၏ ပေါင်းစပ်စွမ်းအင် တိုးလာခြင်းနှင့် ကိုက်ညီသော graphene အလွှာသည် အပြုသဘောဆောင်သော အားသွင်းမှုဖြစ်လာသည်။ π-band ၏အရွေ့သည် မျှခြေ Fermi-Dirac ဖြန့်ဖြူးမှု၏ စွမ်းအင်မြင့်အမြီးကို မျှခြေဓာတုအလားအလာအထက်မှ ဖယ်ရှားပေးသည်၊ π-band အတွင်းရှိ အီလက်ထရွန်များ ဆုံးရှုံးသွားခြင်းကြောင့် ဤအကျိုးသက်ရောက်မှုကို ပိုမိုတိုးတက်စေကြောင်း အောက်တွင်ဖော်ပြထားသည်။
ပုံ 4 ၏မျဉ်းကွေး 4 တွင်ရှိသော WS2 valence band ၏ net pump-probe signal မှပံ့ပိုးပေးထားပါသည်။ 3. ဤဒေတာများကို ပုံတွင်ရှိသော black box မှပေးသောဧရိယာအပေါ်မှရေတွက်မှုများကိုပေါင်းစပ်ခြင်းဖြင့်ရရှိခဲ့ပါသည်။ 1B မှထုတ်လွှတ်သောအီလက်ထရွန်များကိုဖမ်းယူပေးပါသည်။ pump-probe နှောင့်နှေးမှုတိုင်းတွင် valence band စမ်းသပ်မှု အမှားအယွင်းဘားများအတွင်း၊ မည်သည့် pump-probe နှောင့်နှေးမှုအတွက် WS2 ၏ valence band တွင် အပေါက်များရှိနေခြင်းအတွက် အရိပ်အယောင်မတွေ့ပါ။ ၎င်းသည် photo excitation ပြီးနောက်၊ ကျွန်ုပ်တို့၏ temporal resolution နှင့် နှိုင်းယှဉ်ပါက အချိန်တိုအတွင်း ဤအပေါက်များကို လျင်မြန်စွာ ပြန်လည်ဖြည့်သွင်းထားကြောင်း ဖော်ပြသည်။
WS2/graphene heterostructure တွင် ကျွန်ုပ်တို့၏ လျင်မြန်သော အားသွင်းမှု ခွဲထုတ်ခြင်းဆိုင်ရာ အယူအဆအတွက် နောက်ဆုံး သက်သေပြရန်၊ နောက်ဆက်တွဲပစ္စည်းများတွင် အသေးစိတ်ဖော်ပြထားသည့်အတိုင်း graphene အလွှာသို့ လွှဲပြောင်းသည့် အပေါက်အရေအတွက်ကို ဆုံးဖြတ်ပါသည်။ အတိုချုပ်အားဖြင့်၊ π-band ၏ ယာယီအီလက်ထရွန်နစ်ဖြန့်ဖြူးမှုကို Fermi-Dirac ဖြန့်ဖြူးမှုဖြင့် တပ်ဆင်ခဲ့သည်။ ထို့နောက် ယာယီဓာတုအလားအလာနှင့် အီလက်ထရွန်နစ်အပူချိန်အတွက် ရလဒ်တန်ဖိုးများမှ အပေါက်အရေအတွက်ကို တွက်ချက်ခဲ့သည်။ ရလဒ်ကို ပုံ 4 တွင်ပြသထားသည်။ စုစုပေါင်းအရေအတွက် ∼5 × 1012 holes/cm2 များကို WS2 မှ graphene သို့ 1.5 ± 0.2 ps ဖြင့် ထပ်တိုးသက်တမ်း 1.5 ± 0.2 ps ဖြင့် လွှဲပြောင်းပေးသည်ကို တွေ့ရှိရသည်။
π-band ရှိ အပေါက်အရေအတွက်ကို ပန့်-စုံစမ်းစစ်ဆေးရေးနှောင့်နှေးမှု၏ လုပ်ဆောင်ချက်အဖြစ် 1.5 ± 0.2 ps ၏ တစ်သက်တာတွင် အထွက်နှုန်းဖြစ်စေသော exponential fit ဖြင့် ပြောင်းလဲခြင်း။
Fig မှတွေ့ရှိချက်များ။ 2 မှ 4၊ WS2/graphene heterostructure ရှိ ultrafast charge transfer အတွက် အောက်ဖော်ပြပါ အဏုကြည့်ရုပ်ပုံသည် ထွက်ပေါ်လာသည် (ပုံ။ 5)။ 2 eV တွင် WS2/graphene heterostructure ၏ Photo excitation သည် WS2 (ပုံ။ 5A) တွင် A-exciton ကို လွှမ်းမိုးထားသည်။ graphene ရှိ Dirac အမှတ်နှင့် WS2 နှင့် graphene တီးဝိုင်းများကြားတွင် ထပ်လောင်း အီလက်ထရွန်နစ် စိတ်လှုပ်ရှားမှုများသည် အစွမ်းထက်စွာ ဖြစ်နိုင်သော်လည်း သိသိသာသာ သက်သာပါသည်။ WS2 ၏ valence band ရှိ photoexcited hole များကို graphene π-band မှအစပြုသော အီလက်ထရွန်များဖြင့် ကျွန်ုပ်တို့၏ temporal resolution (ပုံ. 5A) နှင့် နှိုင်းယှဉ်ပါက အချိန်တိုတိုဖြင့် ပြန်လည်ဖြည့်သွင်းပါသည်။ WS2 ၏ conduction band အတွင်းရှိ photoexcited electrons သည် ∼1 ps (ပုံ။ 5B) ၏ သက်တမ်းရှိသည်။ သို့သော်၊ graphene π-band (ပုံ။ 5B) ရှိ အပေါက်များကို ပြန်ဖြည့်ရန် ∼2 ps လိုအပ်သည်။ ၎င်းသည် WS2 conduction band နှင့် graphene π-band အကြား တိုက်ရိုက် အီလက်ထရွန် လွှဲပြောင်းခြင်းမှလွဲ၍ နောက်ထပ် အနားယူခြင်းလမ်းကြောင်းများ—ချို့ယွင်းချက်အခြေအနေများ (26) မှတစ်ဆင့်—ဖြစ်နိုင်သည်—ဒိုင်းနမစ်များကို နားလည်ရန် ထည့်သွင်းစဉ်းစားရန် လိုအပ်ပါသည်။
(က) 2 eV တွင် WS2 A-exciton သို့ ပဲ့တင်ထပ်ကာ Photoexcitation သည် WS2 ၏ conduction band သို့ အီလက်ထရွန်ကို ထိုးသွင်းသည်။ WS2 ၏ valence band ရှိ ဆက်စပ်အပေါက်များကို graphene π-band မှ အီလက်ထရွန်များဖြင့် ချက်ချင်းပြန်လည်ဖြည့်သွင်းသည်။ (ခ) WS2 ၏ conduction band တွင်ရှိသော photo excited carriers များသည် ∼1 ps ၏ သက်တမ်းရှိသည်။ graphene π-band အတွင်းရှိ အပေါက်များသည် ∼2 ps ဖြင့် အသက်ရှင်နေပြီး၊ ဒက်ရှ်မြှားများဖြင့် ဖော်ပြထားသော ထပ်လောင်းခွဲဝေသည့်လမ်းကြောင်းများ၏ အရေးပါမှုကို ညွှန်ပြသည်။ (A) နှင့် (B) ရှိ အနက်ရောင်မျဉ်းကြောင်းများသည် တီးဝိုင်းပြောင်းခြင်းနှင့် ဓာတုဗေဒဆိုင်ရာ အလားအလာပြောင်းလဲမှုများကို ဖော်ပြသည်။ (ဂ) ယာယီအခြေအနေတွင်၊ WS2 အလွှာသည် graphene အလွှာအား အပြုသဘောဖြင့် အားသွင်းနေချိန်တွင် အနုတ်လက္ခဏာဆောင်ပါသည်။ စက်ဝိုင်းပုံ ပိုလာဆန်သော အလင်းဖြင့် လှည့်ပတ်ရွေးချယ်ထားသော စိတ်လှုပ်ရှားမှုအတွက်၊ WS2 ရှိ ဓာတ်ပုံစိတ်ကြွအီလက်ထရွန်များနှင့် ဂရပ်ဖင်းရှိ ဆက်စပ်အပေါက်များသည် ဆန့်ကျင်ဘက်လှည့်ပတ် polarization ကိုပြသမည်ဟု မျှော်လင့်ရသည်။
ယာယီအခြေအနေတွင်၊ photoexcited electrons များသည် WS2 ၏ conduction band တွင်တည်ရှိပြီး photoexcited hole များသည် π-band of graphene (ပုံ. 5C) တွင်တည်ရှိသည်။ ဆိုလိုသည်မှာ WS2 အလွှာသည် အနှုတ်လက္ခဏာဆောင်ပြီး graphene အလွှာအား အပြုသဘောဖြင့် အားသွင်းထားကြောင်း ဆိုလိုသည်။ ၎င်းသည် ယာယီအထွတ်အထိပ်အပြောင်းအရွှေ့များ (ပုံ. 2)၊ graphene pump-probe အချက်ပြမှု အချိုးမညီခြင်း (ပုံ. 3 ၏ မျဉ်းကွေး 2 နှင့် 3)၊ WS2 ၏ valence band တွင် အပေါက်များမရှိခြင်း (ပုံ. 2) (မျဉ်းကွေး 4 ပုံ. 3) graphene π-band အတွင်းရှိ အပိုအပေါက်များ (ပုံ။ 4)။ ဤအားသွင်းမှုပိုင်းခြားထားသည့်အခြေအနေ၏ သက်တမ်းသည် ∼1 ps (မျဉ်းကွေး 1 ပုံ 3) ဖြစ်သည်။
အမျိုးအစား II Band alignment နှင့် staggered bandgap (27-32) တို့ပါရှိသော တိုက်ရိုက်ကွာဟမှုရှိသော ဆီမီးကွန်ဒတ်တာနှစ်ခုဖြင့် ပြုလုပ်ထားသော ဆက်စပ်နေသော ဆက်စပ်နေသော အခကြေးငွေကို ခွဲထုတ်ထားသော ယာယီအခြေအနေများကို တွေ့ရှိရပါသည်။ photoexcitation ပြီးနောက်၊ အီလက်ထရွန်နှင့် အပေါက်များသည် conduction band ၏အောက်ခြေနှင့် heterostructure အလွှာအသီးသီးတွင်ရှိသော valence band ၏ထိပ်သို့ အသီးသီး လျင်မြန်စွာရွေ့လျားသည်ကို တွေ့ရှိရသည်။
ကျွန်ုပ်တို့၏ WS2/graphene heterostructure ကိစ္စတွင်၊ အီလက်ထရွန်နှင့် အပေါက်နှစ်ခုလုံးအတွက် အားသွန်ခွန်စိုက်အရှိဆုံးနေရာသည် သတ္တုဂရပ်ဖင်းအလွှာရှိ Fermi အဆင့်တွင်ဖြစ်သည်။ ထို့ကြောင့်၊ အီလက်ထရွန်နှင့် အပေါက်နှစ်ခုလုံးသည် graphene π-band သို့ လျင်မြန်စွာ ကူးပြောင်းသွားလိမ့်မည်ဟု မျှော်လင့်မိပါသည်။ သို့သော်၊ ကျွန်ုပ်တို့၏တိုင်းတာမှုများသည် အပေါက်လွှဲပြောင်းခြင်း (<200 fs) သည် အီလက်ထရွန်လွှဲပြောင်းခြင်း (∼1 ps) ထက် များစွာပိုမိုထိရောက်ကြောင်း ရှင်းရှင်းလင်းလင်းပြသထားသည်။ ၎င်းကို ပုံ 1A တွင် ဖော်ပြထားသည့်အတိုင်း WS2 နှင့် graphene bands တို့၏ နှိုင်းရအားထက်သန်မှု ချိန်ညှိမှုအား ကျွန်ုပ်တို့က ရည်ညွှန်းပါသည်။ 1A သည် hole လွှဲပြောင်းမှုအတွက် ရရှိနိုင်သော နောက်ဆုံးအခြေအနေများ (14၊ 15) ဖြင့် မကြာသေးမီက မျှော်လင့်ထားသည့်အတိုင်း အီလက်ထရွန်လွှဲပြောင်းခြင်းနှင့် နှိုင်းယှဉ်ပါက ပိုမိုများပြားသော နောက်ဆုံးအခြေအနေများကို ပေးဆောင်သည်။ လက်ရှိအခြေအနေတွင်၊ ∼2 eV WS2 bandgap ကိုယူဆပါက၊ graphene Dirac point နှင့် equilibrium chemical ဖြစ်နိုင်ချေများသည် WS2 bandgap အလယ်အထက် ∼0.5 နှင့် ∼0.2 eV အသီးသီးတွင် electron-hole symmetry ကို ကွဲစေပါသည်။ အပေါက်လွှဲပြောင်းခြင်းအတွက် ရရှိနိုင်သော နောက်ဆုံးအခြေအနေများ၏ အရေအတွက်သည် အီလက်ထရွန်လွှဲပြောင်းမှုအတွက် (နောက်ဆက်တွဲပစ္စည်းများကို ကြည့်ပါ) ထက် ∼6 ဆ ကြီးမားသည်ကို ကျွန်ုပ်တို့တွေ့ရှိသောကြောင့် အပေါက်လွှဲပြောင်းမှုသည် အီလက်ထရွန်လွှဲပြောင်းမှုထက် ပိုမိုမြန်ဆန်မည်ဟု မျှော်လင့်ရသည်။
လေ့လာတွေ့ရှိထားသော အလွန်လျင်မြန်သော အချိုးမညီသော အားသွင်းလွှဲပြောင်းမှု၏ ပြီးပြည့်စုံသော အဏုကြည့်ရုပ်ပုံသည် WS2 ရှိ A-exciton wave function နှင့် graphene π-band အသီးသီးတွင် ကွဲပြားသော အီလက်ထရွန်-အီလက်ထရွန်နှင့် အီလက်ထရွန်-ဖုနွန် ကွဲအက်ခြင်းတို့ကို ထည့်သွင်းစဉ်းစားသင့်သည်။ အရှိန်အဟုန်၊ စွမ်းအင်၊ လှည့်ဖျားမှုနှင့် pseudospin ထိန်းသိမ်းရေး၊ ပလာစမာ၏လွှမ်းမိုးမှုအပါအဝင် ချန်နယ်များ oscillations (33) နှင့် charge transfer ကို ပြေလည်အောင်ဆောင်ရွက်နိုင်သော coherent phonon oscillations များ၏ အခန်းကဏ္ဍ (34၊ 35)။ ထို့အပြင်၊ လေ့လာတွေ့ရှိထားသော အားသွင်းလွှဲပြောင်းမှုအခြေအနေတွင် အားသွင်းကူးပြောင်းမှု excitons သို့မဟုတ် အခမဲ့ အီလက်ထရွန်အပေါက်အတွဲများ ပါဝင်ခြင်းရှိမရှိ (နောက်ဆက်တွဲပစ္စည်းများကိုကြည့်ပါ)။ ဤပြဿနာများကို ရှင်းလင်းရန် လက်ရှိစာတမ်း၏ နယ်ပယ်ကျော်လွန်သွားသော သီအိုရီဆိုင်ရာ စုံစမ်းစစ်ဆေးမှုများ လိုအပ်ပါသည်။
အချုပ်အားဖြင့်၊ ကျွန်ုပ်တို့သည် epitaxial WS2/graphene heterostructure တွင် အလွန်လျင်မြန်သော interlayer အားသွင်းလွှဲပြောင်းမှုကို လေ့လာရန် tr-ARPES ကို အသုံးပြုထားပါသည်။ 2 eV တွင် WS2 ၏ A-exciton ၏ A-exciton အား ပဲ့တင်ထပ်ကာ စိတ်လှုပ်ရှားနေချိန်တွင်၊ photoexcited hole များသည် graphene အလွှာသို့ လျင်မြန်စွာ ကူးပြောင်းသွားသည်ကို တွေ့ရှိရပါသည်။ အပေါက်လွှဲပြောင်းခြင်းအတွက် ရရှိနိုင်သော နောက်ဆုံးအခြေအနေများ အရေအတွက်သည် အီလက်ထရွန်လွှဲပြောင်းခြင်းထက် ပိုကြီးသည်ဟု ကျွန်ုပ်တို့က ၎င်းအား အသိအမှတ်ပြုပါသည်။ အခကြေးငွေ ခွဲထုတ်ထားသည့် ယာယီအခြေအနေ၏ သက်တမ်းသည် ∼1 ps ဖြစ်သည်ကို တွေ့ရှိခဲ့သည်။ စက်ဝိုင်းပုံပိုလာ အလင်း (22-25) ကို အသုံးပြု၍ လှည့်ပတ်ရွေးချယ်ထားသော အလင်းအား လှုံ့ဆော်မှုဖြင့် ပေါင်းစပ်ရာတွင်၊ တွေ့ရှိထားသော အလွန်မြန်ဆန်သော အားသွင်းလွှဲပြောင်းမှုကို လှည့်ပတ်လွှဲပြောင်းခြင်းဖြင့် လိုက်ပါသွားနိုင်သည်။ ဤကိစ္စတွင်၊ စုံစမ်းစစ်ဆေးထားသော WS2/graphene heterostructure ကို graphene အဖြစ်သို့ ထိရောက်သော optical spin ထိုးဆေးကို အသုံးပြု၍ optospintronic စက်ပစ္စည်းများတွင် ထွက်ပေါ်လာနိုင်သည်။
ဂရပ်ဖင်းနမူနာများကို SiCrystal GmbH မှ စီးပွားဖြစ် semiconducting 6H-SiC(0001) wafers များတွင် စိုက်ပျိုးခဲ့သည်။ N-doped wafer များသည် 0.5° အောက်တွင် လွဲမှားစွာဖြတ်တောက်ထားသော ဝင်ရိုးပေါ်တွင် ရှိနေသည်။ SiC အလွှာသည် ခြစ်ရာများကို ဖယ်ရှားရန်နှင့် ပုံမှန် ပြန့်ပြူးသော မျက်နှာပြင်များ ရရှိရန်အတွက် ဟိုက်ဒရိုဂျင်ဖြင့် ထွင်းထုထားသည်။ ထို့နောက် သန့်စင်ပြီး အက်တမ် ပြားချပ်ချပ် Si-terminated မျက်နှာပြင်ကို Ar လေထုထဲတွင် နမူနာအား 1300°C တွင် 8 မိနစ် (36) မြှုပ်နှံခြင်းဖြင့် ဂရပ်ဖစ်ပုံဖော်သည်။ ဤနည်းအားဖြင့်၊ တတိယကာဗွန်အက်တမ်တိုင်းသည် SiC အလွှာ (37) တွင် covalent နှောင်ကြိုးများဖွဲ့စည်းသည့် ကာဗွန်အလွှာတစ်ခုတည်းကို ကျွန်ုပ်တို့ရရှိခဲ့သည်။ ထို့နောက် ဤအလွှာသည် ဟိုက်ဒရိုဂျင် ပေါင်းစည်းမှု (38) မှတစ်ဆင့် လုံးဝ sp2-hybridized free-standing hole-doped graphene အဖြစ်သို့ ပြောင်းလဲသွားသည်။ ဤနမူနာများကို graphene/H-SiC(0001) ဟုခေါ်သည်။ လုပ်ငန်းစဉ်တစ်ခုလုံးကို Aixtron မှ စီးပွားဖြစ် Black Magic ကြီးထွားမှုအခန်းတွင် ပြုလုပ်ခဲ့သည်။ WS2 ကြီးထွားမှုကို ရှေ့ပြေးနမူနာများအဖြစ် ထုထည်အချိုးအစား 1:100 ရှိသော WO3 နှင့် S အမှုန့်များကို အသုံးပြု၍ ဖိအားနည်းသော ဓာတုအငွေ့ထုတ်လွှတ်မှု (39, 40) ဖြင့် စံပူရိုးဓာတ်ပေါင်းဖိုတွင် ဆောင်ရွက်ခဲ့ပါသည်။ WO3 နှင့် S အမှုန့်များကို 900 နှင့် 200°C အသီးသီးတွင် ထားရှိခဲ့သည်။ WO3 အမှုန့်ကို အောက်ခံမြေသားနှင့် နီးကပ်စွာ ထားရှိခဲ့သည်။ Argon ကို 8 sccm စီးဆင်းမှုဖြင့် သယ်ဆောင်သည့်ဓာတ်ငွေ့အဖြစ် အသုံးပြုခဲ့သည်။ ဓာတ်ပေါင်းဖိုရှိ ဖိအားကို 0.5 mbar တွင် ထားရှိခဲ့သည်။ နမူနာများကို ဒုတိယအီလက်ထရွန်အဏုကြည့်မှန်ပြောင်း၊ အက်တမ်စွမ်းအားအဏုကြည့်မှန်ဘီလူး၊ Raman နှင့် photoluminescence spectroscopy တို့အပြင် စွမ်းအင်နည်းပါးသော အီလက်ထရွန်အမှုန်အမွှားများဖြင့် လက္ခဏာရပ်များဖြစ်သည်။ ဤတိုင်းတာမှုများသည် ΓK- သို့မဟုတ် ΓK'-direction သည် graphene အလွှာ၏ ΓK-direction နှင့် လိုက်လျောညီထွေဖြစ်သော WS2 တစ်ခုတည်း-ပုံဆောင်ခဲဒိုမိန်းနှစ်ခုကို ဖော်ထုတ်ပြသခဲ့သည်။ Domain side lengths သည် 300 နှင့် 700 nm အကြား ကွဲပြားပြီး စုစုပေါင်း WS2 လွှမ်းခြုံမှုသည် ∼40% နှင့် ARPES ခွဲခြမ်းစိတ်ဖြာမှုအတွက် သင့်လျော်ပါသည်။
static ARPES စမ်းသပ်မှုများကို နှစ်ဘက်မြင် အီလက်ထရွန်စွမ်းအင်နှင့် အရှိန်ကို ထောက်လှမ်းရန်အတွက် အားသွင်းကိရိယာ-ကိရိယာ-ထောက်လှမ်းစနစ်ဖြင့် hemispherical analyzer (SPECS PHOIBOS 150) ဖြင့် ပြုလုပ်ခဲ့ပါသည်။ ဓါတ်ငွေ့ထုတ်လွှတ်မှုဆိုင်ရာ အရင်းအမြစ် (VG Scienta VUV5000) ၏ ပြင်းထန်သော အသွင်အပြင်ရှိသော He Iα ရောင်ခြည် (21.2 eV) ကို ဓါတ်ပုံထုတ်လွှတ်မှု စမ်းသပ်မှုအားလုံးအတွက် အသုံးပြုခဲ့သည်။ ကျွန်ုပ်တို့၏စမ်းသပ်မှုများရှိ စွမ်းအင်နှင့် ထောင့်ဖြတ်ကြည်လင်ပြတ်သားမှုသည် 30 meV နှင့် 0.3° (0.01 Å−1 နှင့် သက်ဆိုင်သော) အသီးသီးထက် ပိုမိုကောင်းမွန်ပါသည်။ စမ်းသပ်မှုအားလုံးကို အခန်းအပူချိန်တွင် ပြုလုပ်ခဲ့သည်။ ARPES သည် အလွန်အမင်း ထိခိုက်လွယ်သော နည်းပညာတစ်ခုဖြစ်သည်။ WS2 နှင့် graphene အလွှာနှစ်ခုလုံးမှ ဓာတ်ပုံအီလက်ထရွန်များကို ထုတ်ပစ်ရန် ∼40% မပြည့်စုံသော WS2 လွှမ်းခြုံမှုရှိသော နမူနာများကို အသုံးပြုခဲ့သည်။
tr-ARPES စနစ်ထည့်သွင်းမှုသည် 1-kHz တိုက်တေနီယမ်-နီလာအသံချဲ့စက် (Coherent Legend Elite Duo) ကို အခြေခံထားသည်။ အထွက်ပါဝါ 2 mJ ကို အာဂွန်တွင် မြင့်မားသော ဟာမိုနီများ ထုတ်လုပ်မှုအတွက် အသုံးပြုခဲ့သည်။ ထွက်ပေါ်လာသော လွန်ကဲသော ခရမ်းလွန်ရောင်ခြည်သည် 26-eV ဖိုတွန်စွမ်းအင်ဖြင့် 100-fs probe pulses ထုတ်လုပ်သည့် ဆန်ခါ monochromator မှတဆင့် ဖြတ်သန်းသွားသည်။ အသံချဲ့စက်၏ အထွက်ပါဝါ 8mJ ကို optical parametric အသံချဲ့စက် (အလင်းပြောင်းခြင်းမှ HE-TOPAS) သို့ ပို့လိုက်ပါသည်။ 1-eV ဖိုတွန်စွမ်းအင်ရှိ အချက်ပြအလင်းတန်းသည် 2-eV ပန့်ပဲမျိုးစုံကိုရရှိရန် beta barium borate crystal တွင် အကြိမ်ရေနှစ်ဆတိုးခဲ့သည်။ tr-ARPES တိုင်းတာမှုများကို hemispherical analyzer (SPECS PHOIBOS 100) ဖြင့် ပြုလုပ်ခဲ့သည်။ အလုံးစုံ စွမ်းအင်နှင့် ယာယီ ကြည်လင်ပြတ်သားမှုမှာ 240 meV နှင့် 200 fs အသီးသီးဖြစ်သည်။
ဤဆောင်းပါးအတွက် နောက်ဆက်တွဲအကြောင်းအရာကို http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 တွင် ရနိုင်ပါသည်။
ဤသည်မှာ မည်သည့်ကြားခံတွင်မဆို အသုံးပြုခြင်း၊ ဖြန့်ဖြူးခြင်းနှင့် မျိုးပွားခြင်းကို ခွင့်ပြုပေးသော Creative Commons Attribution-NonCommercial License ၏ စည်းကမ်းချက်များအောက်တွင် ဖြန့်ဝေထားသော အဖွင့်သုံးခွင့်ဆောင်းပါးဖြစ်သည်၊ ထို့ကြောင့် ထွက်ပေါ်လာသောအသုံးပြုမှုသည် စီးပွားရေးအရအကျိုးအမြတ်အတွက်မဟုတ်ပဲ မူရင်းလက်ရာကို ကောင်းမွန်စွာလုပ်ဆောင်နိုင်သရွေ့ ကိုးကား။
မှတ်ချက်- သင့်အီးမေးလ်လိပ်စာကို သင်မြင်လိုကြောင်း သင်သူတို့ကို မြင်စေလိုကြောင်းနှင့် ၎င်းသည် အမှိုက်မေးလ်မဟုတ်ကြောင်း သင် အကြံပြုလိုသည့်သူကို သိစေရန်အတွက် ကျွန်ုပ်တို့က သင့်အီးမေးလ်လိပ်စာကိုသာ တောင်းဆိုပါသည်။ ကျွန်ုပ်တို့သည် မည်သည့်အီးမေးလ်လိပ်စာကိုမျှ မဖမ်းမိပါ။
ဤမေးခွန်းသည် သင်သည် လူသားလာရောက်လည်ပတ်သူ ဟုတ်မဟုတ် စမ်းသပ်ရန်နှင့် အလိုအလျောက် spam တင်ပြမှုများကို တားဆီးရန်ဖြစ်သည်။
Sven Aeschlimann၊ Antonio Rossi၊ Mariana Chávez-Cervantes၊ Razvan Krause၊ Benito Arnoldi၊ Benjamin Stadtmüller၊ Martin Aeschlimann၊ Stiven Forti၊ Filippo Fabbri၊ Camilla Coletti၊ Isabella Gierz
WS2/graphene heterostructure တွင် အလွန်လျင်မြန်သော အားသွင်းမှု ခွဲခြားမှုကို ကျွန်ုပ်တို့ ထုတ်ဖော်ပြသပြီး optical spin injection ကို graphene အဖြစ်သို့ ဖွင့်ပေးနိုင်ပါသည်။
Sven Aeschlimann၊ Antonio Rossi၊ Mariana Chávez-Cervantes၊ Razvan Krause၊ Benito Arnoldi၊ Benjamin Stadtmüller၊ Martin Aeschlimann၊ Stiven Forti၊ Filippo Fabbri၊ Camilla Coletti၊ Isabella Gierz
WS2/graphene heterostructure တွင် အလွန်လျင်မြန်သော အားသွင်းမှု ခွဲခြားမှုကို ကျွန်ုပ်တို့ ထုတ်ဖော်ပြသပြီး optical spin injection ကို graphene အဖြစ်သို့ ဖွင့်ပေးနိုင်ပါသည်။
© 2020 သိပ္ပံတိုးတက်မှုအတွက် အမေရိကန်အသင်း။ မူပိုင်ခွင့်ကိုလက်ဝယ်ထားသည်။ AAAS သည် HINARI၊ AGORA၊ OARE၊ CHORUS၊ CLOCKSS၊ CrossRef နှင့် CountER ဖြစ်သည်။ သိပ္ပံတိုးတက်မှု ISSN 2375-2548 ၏ ပါတနာဖြစ်သည်။
စာတိုက်အချိန်- မေလ 25-2020