මොනෝලේයර් WS2 සහ ග්‍රැෆීන් වලින් සාදන ලද එපිටාක්සියල් විෂම ව්‍යුහයක අති වේගවත් ආරෝපණ හුවමාරුව විමර්ශනය කිරීමට අපි කාලය සහ කෝණ-විසඳන ලද ඡායාරූප විමෝචක වර්ණාවලීක්ෂය (tr-ARPES) භාවිතා කරමු. මෙම විෂම ව්‍යුහය සෘජු-පරතර අර්ධ සන්නායකයක ප්‍රතිලාභ සමඟ ශක්තිමත් භ්‍රමණය-කක්ෂ සම්බන්ධ කිරීම සහ ප්‍රබල ආලෝක පදාර්ථ අන්තර්ක්‍රියා සමඟ අර්ධ ලෝහ සත්කාරක ස්කන්ධ රහිත වාහකයන් සමඟ අතිශයින් ඉහළ සංචලතාවක් සහ දිගු භ්‍රමණ ආයු කාලයක් සමඟ ඒකාබද්ධ කරයි. WS2 හි A-exciton වෙත අනුනාදයේදී ප්‍රකාශ උත්තේජකයෙන් පසුව, ප්‍රකාශය උද්දීපනය වූ ඉලෙක්ට්‍රෝන WS2 ස්ථරයේ පවතින අතර ප්‍රභා උද්දීපනය වූ සිදුරු ග්‍රැෆීන් ස්ථරයට වේගයෙන් මාරු වන බව අපට පෙනී යයි. එහි ප්‍රතිඵලයක් ලෙස ආරෝපණයෙන් වෙන් වූ සංක්‍රාන්ති තත්ත්‍වයේ ආයු කාලය ~1 ps බව සොයා ගැනේ. අධි-විභේදන ARPES මගින් හෙළිදරව් වී ඇති පරිදි WS2 සහ ග්‍රැෆීන් කලාපවල සාපේක්ෂ පෙළගැස්ම නිසා ඇති වූ විසුරුමේ අවකාශවල වෙනස්කම් වලට අපි අපගේ සොයාගැනීම් ආරෝපණය කරමු. භ්‍රමණය-තෝරාගත් දෘශ්‍ය උද්දීපනය සමඟ ඒකාබද්ධව, විමර්ශනය කරන ලද WS2/ග්‍රැෆීන් විෂම ව්‍යුහය ග්‍රැෆීන් වෙත කාර්යක්ෂම දෘශ්‍ය භ්‍රමණය එන්නත් කිරීම සඳහා වේදිකාවක් සැපයිය හැකිය.
විවිධ ද්විමාන ද්‍රව්‍යවල ඇති හැකියාව, ගැලපෙන පාර විද්‍යුත් පිරික්සුම සහ විවිධ සමීප-ප්‍රේරිත බලපෑම් (1-3) මත පදනම් වූ සම්පූර්ණයෙන්ම නව ක්‍රියාකාරීත්වයන් සහිත නව අවසානයේ තුනී විෂම ව්‍යුහයන් නිර්මාණය කිරීමේ හැකියාව විවෘත කර ඇත. ඉලෙක්ට්‍රොනික හා දෘශ්‍ය ඉලෙක්ට්‍රොනික ක්ෂේත්‍රයේ අනාගත යෙදුම් සඳහා ප්‍රතිපත්ති සාධනය කිරීමේ උපාංග සාක්ෂාත් කර ඇත (4-6).
මෙහිදී, අපි අවධානය යොමු කරන්නේ ඒකස්ථර WS2, ප්‍රබල භ්‍රමණ-කක්ෂ සම්බන්ධකයක් සහිත සෘජු-පරතර අර්ධ සන්නායකයක් සහ කැඩුණු ප්‍රතිලෝම සමමිතිය (7) හේතුවෙන් කලාප ව්‍යුහය සැලකිය යුතු ලෙස භ්‍රමණය වීම සහ අර්ධ ලෝහයක් වන monolayer graphene වලින් සමන්විත epitaxial van der Waals heterostructures වෙත යොමු කරමු. කේතුකාකාර කලාප ව්‍යුහය සහ අතිශයින්ම ඉහල වාහක සංචලනය (8), හයිඩ්‍රජන්-අවසන් කරන ලද SiC(0001) මත වගා කෙරේ. අති වේගවත් ආරෝපණ හුවමාරුව (9-15) සහ සමීපත්වය-ප්‍රේරිත භ්‍රමණය-කක්ෂ සම්බන්ධ කිරීමේ බලපෑම් (16-18) සඳහා වන පළමු ඇඟවීම් WS2/ග්‍රැෆීන් සහ ඒ හා සමාන විෂම ව්‍යුහයන් අනාගත ඔප්ටෝ ඉලෙක්ට්‍රොනික් (19) සහ ඔප්ටොස්පින්ට්‍රොනික් (20) යෙදුම් සඳහා අපේක්ෂකයින්ට පොරොන්දු වේ.
අපි කාලය සහ කෝණ-විසඳන ලද ඡායාරූප විමෝචක වර්ණාවලීක්ෂය (tr-ARPES) සමඟින් WS2/ග්‍රැෆීන්හි ඡායාරූප-ජනනය කරන ලද ඉලෙක්ට්‍රෝන සිදුරු යුගලවල ලිහිල් කිරීමේ මාර්ග හෙළිදරව් කිරීමට කටයුතු කළෙමු. එම කාර්යය සඳහා, අපි WS2 (21, 12) හි A-exciton වෙත අනුනාදිත 2-eV පොම්ප ස්පන්දන සහිත විෂම ව්‍යුහය උද්දීපනය කරන අතර 26-eV ෆෝටෝන ශක්තියෙන් දෙවන වරට ප්‍රමාද වූ පරීක්ෂණ ස්පන්දනයක් සහිත ප්‍රකාශ ඉලෙක්ට්‍රෝන පිට කරන්නෙමු. ගම්‍යතා, ශක්ති සහ කාල-විසඳන ලද වාහක ගතිකත්වය වෙත ප්‍රවේශය ලබා ගැනීම සඳහා පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්‍රමාදයේ ශ්‍රිතයක් ලෙස අර්ධගෝලීය විශ්ලේෂකය සමඟ ප්‍රකාශ ඉලෙක්ට්‍රෝනවල චාලක ශක්තිය සහ විමෝචන කෝණය තීරණය කරමු. ශක්තිය සහ කාල විභේදනය පිළිවෙලින් 240 meV සහ 200 fs වේ.
අපගේ ප්‍රතිඵල මගින් එපිටාක්සීය ලෙස පෙළගස්වන ලද ස්ථර අතර අතිශය වේගවත් ආරෝපණ හුවමාරුව සඳහා සෘජු සාක්ෂි සපයයි, ස්තරවල අත්තනෝමතික azimutal පෙළගැස්ම සමඟ සමාන අතින් එකලස් කරන ලද විෂම ව්‍යුහයන්හි සියලුම දෘශ්‍ය ශිල්පීය ක්‍රම මත පදනම් වූ පළමු ඇඟවීම් සනාථ කරයි (9-15). මීට අමතරව, මෙම ආරෝපණ හුවමාරුව ඉතා අසමමිතික බව අපි පෙන්වමු. අපගේ මිනුම් මගින් ∼1 ps සඳහා ජීවත් වන පිළිවෙලින් WS2 සහ ග්‍රැෆීන් ස්ථරයේ පිහිටා ඇති ඡායාරූප උත්තේජක ඉලෙක්ට්‍රෝන සහ සිදුරු සහිත කලින් නිරීක්ෂණය නොකළ ආරෝපණ-වෙන් වූ සංක්‍රාන්ති තත්වයක් හෙළි කරයි. අධි-විභේදන ARPES මගින් හෙළිදරව් කර ඇති පරිදි WS2 සහ ග්‍රැෆීන් කලාපවල සාපේක්ෂ පෙළගැස්ම නිසා ඇති වන ඉලෙක්ට්‍රෝන සහ සිදුරු හුවමාරුව සඳහා අවධි අවකාශය විසිරීමේ වෙනස්කම් අනුව අපි අපගේ සොයාගැනීම් අර්ථකථනය කරමු. භ්‍රමණය සහ නිම්න-තෝරාගත් දෘශ්‍ය උද්දීපනය (22-25) සමඟ ඒකාබද්ධව WS2/ග්‍රැෆීන් විෂම ව්‍යුහයන් ග්‍රැෆීන් වෙත කාර්යක්ෂම අල්ට්‍රාෆාස්ට් ඔප්ටිකල් ස්පින් එන්නත් කිරීම සඳහා නව වේදිකාවක් සැපයිය හැකිය.
රූප සටහන 1A මගින් පෙන්නුම් කරන්නේ epitaxial WS2/graphene heterostructure හි ΓK-දිශාව ඔස්සේ කලාප ව්‍යුහයේ හීලියම් ලාම්පුවකින් ලබාගත් අධි-විභේදන ARPES මිනුමකි. සමතුලිත රසායනික විභවයට ඉහලින් ∼0.3 eV පිහිටා ඇති ඩිරැක් ලක්ෂ්‍යය සමඟ ඩිරැක් කේතුව සිදුරු මාත්‍රණය කර ඇති බව සොයා ගැනේ. Split-split WS2 සංයුජතා කලාපයේ ඉහළ කොටස සමතුලිත රසායනික විභවයට වඩා ∼1.2 eV පහළින් පිහිටා ඇත.
(A) ධ්‍රැවීකරණය නොකළ හීලියම් ලාම්පුවක් සමඟ ΓK-දිශාව දිගේ මනිනු ලබන සමතුලිත ඡායාරූප ධාරාව. (B) 26-eV ෆෝටෝන ශක්තියෙන් p-ධ්‍රැවීකරණය වූ අන්ත පාරජම්බුල ස්පන්දන සමඟ මනිනු ලබන සෘණ පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්‍රමාදය සඳහා ප්‍රභාකරන්. ඉරි සහිත අළු සහ රතු රේඛා රූප සටහන 2 හි සංක්‍රාන්ති උච්ච ස්ථාන උකහා ගැනීම සඳහා භාවිතා කරන රේඛා පැතිකඩවල පිහිටීම සලකුණු කරයි. (C) 2 eV පොම්ප ෆෝටෝන ශක්තියකින් පොම්ප ප්රවාහයක් සහිත 2 eV ක පොම්ප ෆෝටෝන ශක්තියකින් ප්‍රකාශන උත්ප්‍රේරණයෙන් පසු 200 fs ඡායා ධාරාවේ පොම්ප ප්‍රේරිත වෙනස්කම් 2 mJ/cm2. ප්‍රකාශ ඉලෙක්ට්‍රෝන වල ලාභය සහ අලාභය පිළිවෙලින් රතු සහ නිල් පැහැයෙන් දැක්වේ. පෙට්ටි මගින් රූපය 3 හි දැක්වෙන පොම්ප-පරීක්ෂණ හෝඩුවාවන් සඳහා ඒකාබද්ධ කිරීමේ ප්රදේශය දක්වයි.
පොම්ප ස්පන්දනය පැමිණීමට පෙර සෘණ පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්‍රමාදයේදී 26-eV ෆෝටෝන ශක්තියෙන් 100-fs අන්ත පාරජම්බුල ස්පන්දන 100-fs ආන්තික පාරජම්බුල ස්පන්දන සමඟ මනිනු ලබන WS2 සහ ග්‍රැෆීන් K-ලක්ෂ්‍යවලට ආසන්න කලාප ව්‍යුහයේ tr-ARPES සැණරුවක් රූප සටහන 1B පෙන්වයි. මෙහිදී, නියැදි පිරිහීම සහ වර්ණාවලි ලක්ෂණවල අභ්‍යවකාශ ආරෝපණ පුළුල් වීමට හේතු වන 2-eV පොම්ප ස්පන්දනය පැවතීම නිසා භ්‍රමණය බෙදීම නොවිසඳේ. රූප සටහන 1C මගින් පෙන්නුම් කරන්නේ 1B ට අදාළව ඡායා ධාරාවේ පොම්ප-ප්‍රේරිත වෙනස්කම් 200 fs ක පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්‍රමාදයක දී පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥා එහි උපරිමයට ළඟා වේ. රතු සහ නිල් වර්ණ පිළිවෙළින් ඡායාරූප ඉලෙක්ට්‍රෝන වැඩි වීම සහ නැතිවීම පෙන්නුම් කරයි.
මෙම පොහොසත් ගතිකත්වය වඩාත් විස්තරාත්මකව විශ්ලේෂණය කිරීම සඳහා, අපි මුලින්ම පරිපූරක ද්‍රව්‍යවල විස්තරාත්මකව විස්තර කර ඇති පරිදි රූපය 1B හි ඉරි සහිත රේඛා ඔස්සේ WS2 සංයුජතා කලාපයේ සහ ග්‍රැෆීන් π-කලාපයේ සංක්‍රාන්ති උච්ච ස්ථාන තීරණය කරමු. WS2 සංයුජතා කලාපය 90 meV කින් ඉහළට මාරු වන බව අපට පෙනී යයි (රූපය 2A) සහ graphene π-band 50 meV කින් පහළට මාරු වේ (රූපය 2B). මෙම මාරුවීම් වල ඝාතීය ආයු කාලය WS2 හි සංයුජතා කලාපය සඳහා 1.2 ± 0.1 ps සහ ග්‍රැෆීන් π-බෑන්ඩ් සඳහා 1.7 ± 0.3 ps වේ. අතිරේක ධන (ඍණ) ආරෝපණ ඉලෙක්ට්‍රොනික තත්ත්‍වයේ බන්ධන ශක්තිය වැඩි කරන (අඩු කරන) ස්තර දෙකෙහි සංක්‍රමණික ආරෝපණයක් පිළිබඳ පළමු සාක්ෂි මෙම උච්ච මාරුවීම් සපයයි. රූප සටහන 1C හි කළු පෙට්ටිය මගින් සලකුණු කර ඇති ප්‍රදේශයේ ප්‍රමුඛ පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව සඳහා WS2 සංයුජතා කලාපය ඉහළ නැංවීම වගකිව යුතු බව සලකන්න.
WS2 සංයුජතා කලාපයේ (A) සහ graphene π-band (B) හි උච්ච ස්ථානය වෙනස් කිරීම, ඝාතීය ගැලපීම් (ඝන රේඛා) සමඟ පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්‍රමාදයේ කාර්යයක් ලෙස. (A) හි WS2 මාරුවේ ආයු කාලය 1.2 ± 0.1 ps වේ. (B) හි ග්‍රැෆීන් මාරුවේ ආයු කාලය 1.7 ± 0.3 ps වේ.
මීළඟට, අපි 1C හි වර්ණ ගැන්වූ පෙට්ටිවලින් පෙන්වා ඇති ප්‍රදේශ හරහා පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව අනුකලනය කර, රූපය 3 හි ඇති පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්‍රමාදයේ ශ්‍රිතයක් ලෙස ප්‍රතිඵලය ගණනය කරන්නෙමු. 3 හි වක්‍රය 1 හි ගතිකත්වය පෙන්වයි. 1.1 ± 0.1 ps ආයුකාලයක් සහිත WS2 ස්ථරයේ සන්නායක කලාපයේ පතුලට ආසන්නව ඇති ප්‍රකාශය උද්දීපනය කරන ලද වාහකයන් දත්තවලට ඝාතීය ගැලපීමෙන් ලබා ගනී (පරිපූරක ද්රව්ය බලන්න).
1C හි ඇති පෙට්ටිවලින් දක්වා ඇති ප්රදේශය පුරා ප්‍රභා ධාරාව අනුකලනය කිරීමෙන් ලබාගත් ප්‍රමාදයේ ශ්‍රිතයක් ලෙස පොම්ප-පරීක්ෂණ හෝඩුවාවන්. ඝන රේඛා දත්ත වලට ඝාතීය වේ. Curve (1) WS2 හි සන්නායක කලාපයේ සංක්‍රාන්ති වාහක ජනගහනය. වක්‍රය (2) සමතුලිත රසායනික විභවයට ඉහලින් ඇති ග්‍රැෆීන් π-කලාපයේ පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව. වක්‍රය (3) සමතුලිත රසායනික විභවයට පහළින් ඇති ග්‍රැෆීන් π-කලාපයේ පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව. Curve (4) WS2 හි සංයුජතා කලාපයේ ශුද්ධ පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව. ආයු කාලය (2) හි 1.2 ± 0.1 ps (1), 180 ± 20 fs (ලාභ) සහ ~2 ps (අලාභය) සහ (3) තුළ 1.8 ± 0.2 ps ලෙස සොයා ගැනේ.
3 හි වක්‍ර 2 සහ 3 හි, අපි ග්‍රැෆීන් π-බෑන්ඩ් හි පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව පෙන්වමු. සමතුලිත රසායනික විභවයට වඩා (වක්‍රය 3 හි 1.8 ± 0.2 ps) ඉලෙක්ට්‍රෝන අහිමි වීම හා සසඳන විට සමතුලිත රසායනික විභවයට (රූපය 3 හි වක්‍රය 2) ඉහළින් ඇති ඉලෙක්ට්‍රෝනවල ලාභය ඉතා කෙටි ආයු කාලයක් (180 ± 20 fs) ඇති බව අපට පෙනී යයි. රූපය 3). තවද, රූපය 3 හි වක්‍ර 2 හි ඇති ප්‍රභා ධාරාවේ ආරම්භක ලාභය t = 400 fs හි දී අලාභයක් බවට පත් වන අතර එය ජීවිත කාලය ~2 ps වේ. ලාභය සහ අලාභය අතර අසමමිතිය අනාවරණය වූ ඒකස්ථර ග්‍රැෆීන්හි පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාවෙහි නොමැති බව සොයා ගැනේ (පරිපූරක ද්‍රව්‍යවල fig. S5 බලන්න), අසමමිතිය WS2/ග්‍රැෆීන් විෂම ව්‍යුහය තුළ අන්තර් ස්ථර සම්බන්ධ කිරීමේ ප්‍රතිඵලයක් බව පෙන්නුම් කරයි. පිළිවෙළින් සමතුලිත රසායනික විභවයට ඉහළින් හා පහළින් කෙටිකාලීන ලාභයක් සහ දිගුකාලීන අලාභයක් නිරීක්ෂණය කිරීමෙන් පෙන්නුම් කරන්නේ, විෂම ව්‍යුහයේ ප්‍රකාශ උත්තේජනය මත ඉලෙක්ට්‍රෝන ග්‍රැෆීන් ස්ථරයෙන් කාර්යක්ෂමව ඉවත් කරන බවයි. එහි ප්‍රතිඵලයක් වශයෙන්, ග්‍රැෆීන් ස්ථරය ධන ආරෝපිත බවට පත් වන අතර, එය රූප සටහන 2B හි ඇති π-කලාපයේ බන්ධන ශක්තියේ වැඩි වීම සමඟ අනුකූල වේ. π-කලාපයේ පහළට මාරුවීම සමතුලිත රසායනික විභවයට ඉහලින් සමතුලිත ෆර්මි-ඩිරැක් ව්‍යාප්තියේ අධි ශක්ති වලිගය ඉවත් කරයි, එය රූපය 3 හි වක්‍ර 2 හි පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාවේ ලකුණ වෙනස් කිරීම අර්ධ වශයෙන් පැහැදිලි කරයි. π-කලාපයේ ඉලෙක්ට්‍රෝන වල තාවකාලික අලාභය මගින් මෙම බලපෑම තවදුරටත් වැඩි දියුණු වන බව පහතින් පෙන්වන්න.
මෙම අවස්ථාවට රූපය 3 හි 4 වන වක්‍රයේ ඇති WS2 සංයුජතා කලාපයේ ශුද්ධ පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව මගින් සහය දක්වයි. මෙම දත්ත ලබාගෙන ඇත්තේ රූපය 1B හි කළු පෙට්ටිය මගින් ලබා දී ඇති ප්රදේශය මත ඡායා විමෝචක ඉලෙක්ට්‍රෝන ග්‍රහණය කර ගන්නා ප්‍රදේශයේ ගණන් අනුකලනය කිරීමෙනි. සියලුම පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්‍රමාදයන්හිදී සංයුජතා කලාපය. පරීක්ෂණාත්මක දෝෂ තීරු තුළ, ඕනෑම පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්‍රමාදයක් සඳහා WS2 හි සංයුජතා කලාපයේ සිදුරු පවතින බවට කිසිදු ඇඟවීමක් අපට හමු නොවේ. මෙයින් ඇඟවෙන්නේ, ප්‍රභා උද්දීපනයෙන් පසුව, අපගේ තාවකාලික විභේදනය හා සසඳන විට කෙටි කාල පරිමානයෙන් මෙම සිදුරු වේගයෙන් නැවත පුරවන බවයි.
WS2/ග්‍රැෆීන් විෂම ව්‍යුහයේ අති වේගවත් ආරෝපණ වෙන් කිරීම පිළිබඳ අපගේ උපකල්පනය සඳහා අවසාන සාක්ෂි සැපයීම සඳහා, පරිපූරක ද්‍රව්‍යවල විස්තරාත්මකව විස්තර කර ඇති පරිදි ග්‍රැෆීන් ස්ථරයට මාරු කරන ලද සිදුරු ගණන අපි තීරණය කරමු. කෙටියෙන් කිවහොත්, π-බෑන්ඩ් හි තාවකාලික ඉලෙක්ට්‍රොනික ව්‍යාප්තිය ෆර්මි-ඩිරැක් ව්‍යාප්තියකින් සවි කර ඇත. එවිට සිදුරු ගණන සංක්‍රාන්ති රසායනික විභවය සහ ඉලෙක්ට්‍රොනික උෂ්ණත්වය සඳහා ලැබෙන අගයන්ගෙන් ගණනය කරන ලදී. ප්‍රතිඵලය රූප සටහන 4 හි පෙන්වා ඇත. 1.5 ± 0.2 ps හි ඝාතීය ආයුකාලයක් සහිත ~5 × 1012 කුහර/cm2 සම්පූර්ණ සංඛ්‍යාවක් WS2 සිට ග්‍රැෆීන් වෙත මාරු කරනු ලැබේ.
1.5 ± 0.2 ps ජීවිත කාලයක් ලබා දෙන ඝාතීය යෝග්‍යතාවය සමඟ පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්‍රමාදයේ ශ්‍රිතයක් ලෙස π-කලාපයේ සිදුරු ගණන වෙනස් කිරීම.
Fig. හි සොයාගැනීම් වලින්. 2 සිට 4 දක්වා, WS2/ග්‍රැෆීන් විෂම ව්‍යුහයේ අල්ට්‍රාෆාස්ට් ආරෝපණ හුවමාරුව සඳහා පහත දැක්වෙන අන්වීක්ෂීය පින්තූරය මතු වේ (රූපය 5). 2 eV හි WS2/ග්‍රැෆීන් විෂම ව්‍යුහයේ ප්‍රභා උද්දීපනය WS2 හි A-exciton ප්‍රධාන වශයෙන් ජනනය කරයි (රූපය 5A). ග්‍රැෆීන්හි ඩිරැක් ලක්ෂ්‍යය හරහා මෙන්ම ඩබ්ලිව්එස් 2 සහ ග්‍රැෆීන් බෑන්ඩ් අතර අමතර ඉලෙක්ට්‍රොනික උද්දීපනයන් ශක්තිජනක ලෙස හැකි නමුත් සැලකිය යුතු ලෙස අඩු කාර්යක්ෂම වේ. WS2 හි සංයුජතා කලාපයේ ඇති ප්‍රභා උද්දීපනය වූ සිදුරු අපගේ තාවකාලික විභේදනයට සාපේක්ෂව කෙටි කාල පරිමානයකින් ග්‍රැෆීන් π-කලාපයෙන් ආරම්භ වන ඉලෙක්ට්‍රෝන මගින් නැවත පුරවනු ලැබේ (රූපය 5A). WS2 සන්නායක කලාපයේ ඇති ප්‍රභා උද්දීපනය කරන ලද ඉලෙක්ට්‍රෝන වල ආයු කාලය ~1 ps වේ (රූපය 5B). කෙසේ වෙතත්, ග්‍රැෆීන් π-බෑන්ඩ් (රූපය 5B) හි සිදුරු නැවත පිරවීම සඳහා ~2 ps අවශ්‍ය වේ. මෙයින් ඇඟවෙන්නේ, WS2 සන්නායක කලාපය සහ ග්‍රැෆීන් π-බෑන්ඩ් අතර සෘජු ඉලෙක්ට්‍රෝන හුවමාරුව හැරුණු විට, සම්පූර්ණ ගතිකත්වය අවබෝධ කර ගැනීම සඳහා අමතර ලිහිල් කිරීමේ මාර්ග-සමහරවිට දෝෂ තත්ත්වයන් හරහා (26) සලකා බැලිය යුතු බවයි.
(A) 2 eV හි WS2 A-exciton වෙත අනුනාදයේදී ප්‍රකාශ උත්තේජකය WS2 හි සන්නායක කලාපයට ඉලෙක්ට්‍රෝන එන්නත් කරයි. WS2 හි සංයුජතා කලාපයේ අනුරූප සිදුරු ග්‍රැෆීන් π-බෑන්ඩ් වෙතින් ඉලෙක්ට්‍රෝන මගින් ක්ෂණිකව නැවත පුරවනු ලැබේ. (B) WS2 සන්නායක කලාපයේ ඇති ප්‍රභා උද්දීපනය කරන ලද වාහකවල ආයු කාලය ~1 ps වේ. ග්‍රැෆීන් π-බෑන්ඩ් හි සිදුරු ∼2 ps සඳහා සජීවීව, ඉරි සහිත ඊතල මගින් දක්වන ලද අතිරේක විසිරුම් නාලිකාවල වැදගත්කම පෙන්නුම් කරයි. (A) සහ (B) හි කළු ඉරි සහිත රේඛා කලාප මාරුවීම් සහ රසායනික විභවයේ වෙනස්වීම් පෙන්නුම් කරයි. (C) සංක්‍රාන්ති තත්වයේදී, WS2 ස්ථරය සෘණ ආරෝපණය වන අතර ග්‍රැෆීන් ස්ථරය ධන ආරෝපණය වේ. වෘත්තාකාර ලෙස ධ්‍රැවීකරණය වූ ආලෝකය සහිත භ්‍රමණය-තෝරාගත් උද්දීපනය සඳහා, WS2 හි ඇති ප්‍රභා උද්දීපනය කරන ලද ඉලෙක්ට්‍රෝන සහ ග්‍රැෆීන්හි අනුරූප සිදුරු ප්‍රතිවිරුද්ධ භ්‍රමණ ධ්‍රැවීකරණය පෙන්වීමට අපේක්ෂා කෙරේ.
සංක්‍රාන්ති අවස්ථාවෙහිදී, ප්‍රභා උද්දීපනය කරන ලද ඉලෙක්ට්‍රෝන WS2 හි සන්නායක කලාපයේ පවතින අතර ප්‍රකාශය උද්දීපනය වූ සිදුරු ග්‍රැෆීන්හි π-කලාපයේ පිහිටා ඇත (රූපය 5C). මෙයින් අදහස් කරන්නේ WS2 ස්ථරය සෘණ ආරෝපණය වන අතර ග්‍රැෆීන් ස්ථරය ධන ආරෝපණය කර ඇති බවයි. මෙය සංක්‍රාන්ති උච්ච මාරුවීම් (රූපය 2), ග්‍රැෆීන් පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාවේ අසමමිතිය (රූපය 3 හි වක්‍ර 2 සහ 3), WS2 හි සංයුජතා කලාපයේ සිදුරු නොමැති වීම (වක්‍රය 4 රූපය 3) සඳහා හේතු වේ. , මෙන්ම graphene π-band හි අතිරේක සිදුරු (රූපය 4). මෙම ආරෝපණයෙන් වෙන් වූ තත්වයේ ආයු කාලය ~1 ps වේ (වක්‍රය 1 රූපය 3).
II වර්ගයේ කලාප පෙළගැස්ම සහ එකතැන පල්වෙන කලාප ගැප් (27-32) සහිත සෘජු-පරතර අර්ධ සන්නායක දෙකකින් සාදන ලද අදාළ වැන් ඩර් වෝල්ස් විෂම ව්‍යුහයන් තුළ සමාන ආරෝපණ-වෙන් වූ සංක්‍රාන්ති තත්වයන් නිරීක්ෂණය කර ඇත. ප්‍රභා උද්දීපනයෙන් පසුව, ඉලෙක්ට්‍රෝන සහ සිදුරු, විෂම ව්‍යුහයේ විවිධ ස්ථරවල (27-32) පිහිටා ඇති, පිළිවෙලින්, සන්නායක කලාපයේ පහළට සහ සංයුජතා කලාපයේ ඉහළට වේගයෙන් ගමන් කරන බව සොයා ගන්නා ලදී.
අපගේ WS2/ග්‍රැෆීන් විෂම ව්‍යුහය සම්බන්ධයෙන් ගත් කල, ඉලෙක්ට්‍රෝන සහ සිදුරු යන දෙකටම ශක්තිජනක ලෙස වඩාත් හිතකර ස්ථානය වන්නේ ලෝහ ග්‍රැෆීන් ස්ථරයේ ෆර්මි මට්ටමේය. එබැවින් ඉලෙක්ට්‍රෝන සහ කුහර යන දෙකම ග්‍රැෆීන් π-බෑන්ඩ් වෙත වේගයෙන් මාරු වනු ඇතැයි යමෙකු අපේක්ෂා කරයි. කෙසේ වෙතත්, අපගේ මිනුම් පැහැදිලිව පෙන්නුම් කරන්නේ සිදුරු හුවමාරුව (<200 fs) ඉලෙක්ට්‍රෝන හුවමාරුවට (∼1 ps) වඩා කාර්යක්ෂම බවයි. (14, 15) විසින් මෑතකදී අපේක්ෂා කරන ලද ඉලෙක්ට්‍රෝන හුවමාරුව හා සසඳන විට සිදුරු හුවමාරුව සඳහා පවතින අවසාන අවස්ථා විශාල සංඛ්‍යාවක් ලබා දෙන Fig. 1A හි හෙළිදරව් කර ඇති පරිදි WS2 සහ graphene පටිවල සාපේක්ෂ ශක්ති පෙළගැස්ම අපි මෙයට ආරෝපණය කරමු. වත්මන් අවස්ථාවෙහි, ∼2 eV WS2 කලාප පරතරයක් උපකල්පනය කළහොත්, ග්‍රැෆීන් ඩිරැක් ලක්ෂ්‍යය සහ සමතුලිත රසායනික විභවය, පිළිවෙලින්, ඉලෙක්ට්‍රෝන සිදුරු සමමිතිය බිඳ දමමින්, WS2 කලාප පරතරය මැදින් ∼0.5 සහ ∼0.2 eV පිහිටයි. සිදුරු මාරු කිරීම සඳහා පවතින අවසාන අවස්ථා සංඛ්‍යාව ඉලෙක්ට්‍රෝන හුවමාරුවට වඩා ∼6 ගුණයකින් විශාල බව අපට පෙනී යයි (පරිපූරක ද්රව්ය බලන්න), එම නිසා සිදුරු හුවමාරුව ඉලෙක්ට්‍රෝන හුවමාරුවට වඩා වේගවත් වනු ඇතැයි අපේක්ෂා කෙරේ.
නිරීක්ෂණය කරන ලද අති වේගවත් අසමමිතික ආරෝපණ හුවමාරුව පිළිබඳ සම්පූර්ණ අන්වීක්ෂීය චිත්‍රයක්, කෙසේ වෙතත්, WS2 හි A-exciton තරංග ශ්‍රිතය සහ ග්‍රැෆීන් π-කලාපය, පිළිවෙලින්, විවිධ ඉලෙක්ට්‍රෝන-ඉලෙක්ට්‍රෝන සහ ඉලෙක්ට්‍රෝන-ෆෝනෝන් විසිරී යන කාක්ෂික අතර අතිච්ඡාදනය සලකා බැලිය යුතුය. ගම්‍යතාවය, ශක්තිය, භ්‍රමණය සහ ව්‍යාජ ස්පින් සංරක්ෂණය මගින් පනවන ලද බාධා, ප්ලාස්මා දෝලනයන්හි බලපෑම (33), මෙන්ම ආරෝපණ හුවමාරුවට මැදිහත් විය හැකි සුසංයෝගී ෆොනොන් දෝලනයන්හි විය හැකි විස්ථාපන උද්දීපනයක භූමිකාව ඇතුළු නාලිකා (34, 35) . එසේම, නිරීක්ෂණය කරන ලද ආරෝපණ හුවමාරු තත්ත්වය ආරෝපණ හුවමාරු එක්සිටෝන හෝ නිදහස් ඉලෙක්ට්‍රෝන සිදුරු යුගල වලින් සමන්විත වේද යන්න අනුමාන කළ හැකිය (පරිපූරක ද්රව්ය බලන්න). මෙම කරුණු පැහැදිලි කර ගැනීම සඳහා වර්තමාන පත්‍රිකාවේ විෂය පථයෙන් ඔබ්බට යන වැඩිදුර න්‍යායික විමර්ශන අවශ්‍ය වේ.
සාරාංශයක් ලෙස, අපි epitaxial WS2/graphene heterostructure එකක ultrafast interlayer charge transfer අධ්‍යයනය කිරීමට tr-ARPES භාවිතා කර ඇත. 2 eV හි WS2 හි A-exciton වෙත අනුනාදයෙන් උද්යෝගිමත් වූ විට, ප්‍රකාශය උද්දීපනය කරන ලද ඉලෙක්ට්‍රෝන WS2 ස්ථරයේ පවතින අතර ප්‍රකාශය උද්දීපනය වූ සිදුරු ග්‍රැෆීන් ස්ථරයට වේගයෙන් මාරු වන බව අපට පෙනී ගියේය. අපි මෙයට ආරෝපණය කළේ සිදුරු මාරු කිරීම සඳහා පවතින අවසාන අවස්ථා ගණන ඉලෙක්ට්‍රෝන හුවමාරුවට වඩා විශාල වීමයි. ආරෝපණයෙන් වෙන් වූ සංක්‍රාන්ති තත්වයේ ආයු කාලය ~1 ps බව සොයා ගන්නා ලදී. වෘත්තාකාර ලෙස ධ්‍රැවීකරණය වූ ආලෝකය (22-25) භාවිතයෙන් භ්‍රමණය-තෝරාගත් දෘශ්‍ය උද්දීපනය සමඟ ඒකාබද්ධව, නිරීක්ෂණය කරන ලද අති වේගවත් ආරෝපණ හුවමාරුව භ්‍රමණය මාරු කිරීම සමඟ සිදු විය හැකිය. මෙම අවස්ථාවෙහිදී, විමර්ශනය කරන ලද WS2/ග්‍රැෆීන් විෂම ව්‍යුහය නව ඔප්ටොස්පින්ට්‍රොනික් උපාංගවල ප්‍රතිඵලයක් ලෙස ග්‍රැෆීන් වෙත කාර්යක්ෂම දෘශ්‍ය භ්‍රමණය එන්නත් කිරීම සඳහා භාවිතා කළ හැකිය.
ග්‍රැෆීන් සාම්පල SiCrystal GmbH වෙතින් වාණිජ අර්ධ සන්නායක 6H-SiC(0001) වේෆර් මත වගා කරන ලදී. N-මාත්‍රණය කරන ලද වේෆර් 0.5°ට අඩු වැරදීමක් සහිත අක්ෂය මත විය. SiC උපස්ථරය සීරීම් ඉවත් කිරීමට සහ සාමාන්‍ය පැතලි ටෙරස් ලබා ගැනීමට හයිඩ්‍රජන් කැටයම් කර ඇත. පිරිසිදු සහ පරමාණුකව සමතලා වූ Si-අවසන් කරන ලද පෘෂ්ඨය පසුව Ar වායුගෝලයේ 1300°C දී මිනිත්තු 8ක් (36) සඳහා නියැදිය නිර්ණය කිරීමෙන් ග්‍රැෆිටයිස් කරන ලදී. මේ ආකාරයෙන්, අපි තනි කාබන් ස්ථරයක් ලබා ගත් අතර එහිදී සෑම තුන්වන කාබන් පරමාණුවක්ම SiC උපස්ථරයට සහසංයුජ බන්ධනයක් සාදන ලදී (37). පසුව මෙම ස්තරය සම්පූර්ණයෙන්ම sp2-හයිබ්‍රිඩයිස් කරන ලද අර්ධ නිදහස්-ස්ථායී සිදුරු-මාත්‍රණය කරන ලද ග්‍රැෆීන් බවට හයිඩ්‍රජන් අන්තර්ක්‍රියා (38) හරහා පත් කරන ලදී. මෙම සාම්පල graphene/H-SiC(0001) ලෙස හැඳින්වේ. සමස්ත ක්‍රියාවලියම Aixtron වෙතින් වාණිජ Black Magic වර්ධන කුටියක සිදු කරන ලදී. WS2 වර්ධනය පූර්වගාමීන් ලෙස 1:100 ස්කන්ධ අනුපාතයක් සහිත WO3 සහ S කුඩු භාවිතා කරමින් අඩු පීඩන රසායනික වාෂ්ප තැන්පත් කිරීම (39, 40) මගින් සම්මත උණුසුම් බිත්ති ප්රතික්රියාකාරකයක් තුළ සිදු කරන ලදී. WO3 සහ S කුඩු පිළිවෙලින් 900 සහ 200 ° C දී තබා ඇත. WO3 කුඩු උපස්ථරයට ආසන්නව තබා ඇත. ආර්ගන් 8 sccm ප්රවාහයක් සහිත වාහක වායුවක් ලෙස භාවිතා කරන ලදී. ප්රතික්රියාකාරකයේ පීඩනය 0.5 mbar හි තබා ඇත. නියැදි ද්විතියික ඉලෙක්ට්‍රෝන අන්වීක්ෂය, පරමාණුක බල අන්වීක්ෂය, රමන් සහ ප්‍රභාදීප්ති වර්ණාවලීක්ෂය මෙන්ම අඩු ශක්ති ඉලෙක්ට්‍රෝන විවර්තනය මගින් සංලක්ෂිත විය. මෙම මිනුම් මගින් ΓK- හෝ ΓK'-දිශාව ග්‍රැෆීන් ස්ථරයේ ΓK-දිශාව සමඟ පෙළගැසී ඇති විවිධ WS2 තනි-ස්ඵටික වසම් දෙකක් අනාවරණය විය. වසම් පැති දිග 300 සහ 700 nm අතර වෙනස් වූ අතර, ARPES විශ්ලේෂණය සඳහා සුදුසු මුළු WS2 ආවරණය ~40% දක්වා ආසන්න විය.
ඉලෙක්ට්‍රෝන ශක්තිය සහ ගම්‍යතාව ද්විමාන හඳුනාගැනීම සඳහා ආරෝපණ සම්බන්ධ උපාංග-අනාවරක පද්ධතියක් භාවිතයෙන් අර්ධගෝලාකාර විශ්ලේෂකය (SPECS PHOIBOS 150) සමඟ ස්ථිතික ARPES පරීක්ෂණ සිදු කරන ලදී. ධ්‍රැවීකරණය නොවූ, ඒකවර්ණ He Iα විකිරණ (21.2 eV) අධි ප්‍රවාහ He discharge source (VG Scienta VUV5000) සියලුම ප්‍රභා විමෝචන පරීක්ෂණ සඳහා භාවිතා කරන ලදී. අපගේ අත්හදා බැලීම්වල ශක්තිය සහ කෝණික විභේදනය පිළිවෙලින් 30 meV සහ 0.3° (0.01 Å−1 ට අනුරූප) වඩා හොඳ විය. සියලුම අත්හදා බැලීම් කාමර උෂ්ණත්වයේ දී සිදු කරන ලදී. ARPES යනු අතිශය මතුපිට සංවේදී තාක්‍ෂණයකි. WS2 සහ ග්‍රැෆීන් ස්තරය දෙකෙන්ම ප්‍රකාශ ඉලෙක්ට්‍රෝන පිට කිරීම සඳහා, ~40%ක අසම්පූර්ණ WS2 ආවරණයක් සහිත සාම්පල භාවිතා කරන ලදී.
tr-ARPES සැකසුම 1-kHz Titanium:Sapphire ඇම්ප්ලිෆයර් (Coherent Legend Elite Duo) මත පදනම් විය. 2 mJ නිමැවුම් බලයක් ආගන් හි ඉහළ හාර්මොනික් උත්පාදනය සඳහා භාවිතා කරන ලදී. එහි ප්‍රතිඵලයක් ලෙස ඇතිවන ආන්තික පාරජම්බුල කිරණ 26-eV ෆෝටෝන ශක්තියෙන් 100-fs පරීක්ෂණ ස්පන්දන නිපදවන ග්‍රේටින් ඒකවර්ණයක් හරහා ගමන් කරයි. ඇම්ප්ලිෆයර් නිමැවුම් බලයෙන් 8mJ ප්‍රකාශ පරාමිතික ඇම්ප්ලිෆයර් (HE-TOPAS සිට ආලෝකය පරිවර්තනය) වෙත යවන ලදී. 2-eV පොම්ප ස්පන්දන ලබා ගැනීම සඳහා 1-eV ෆෝටෝන ශක්තියේ සංඥා කදම්භය බීටා බේරියම් බෝරේට් ස්ඵටිකයක සංඛ්‍යාතය-දෙගුණ කරන ලදී. tr-ARPES මිනුම් අර්ධගෝලීය විශ්ලේෂකය (SPECS PHOIBOS 100) සමඟ සිදු කරන ලදී. සමස්ත ශක්තිය සහ තාවකාලික විභේදනය පිළිවෙලින් 240 meV සහ 200 fs විය.
මෙම ලිපිය සඳහා අතිරේක ද්රව්ය http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 හි ඇත
මෙය ක්‍රියේටිව් කොමන්ස් ආරෝපණය-වාණිජ්‍ය නොවන බලපත්‍රයේ නියමයන් යටතේ බෙදා හරින ලද විවෘත ප්‍රවේශ ලිපියකි, එය ඕනෑම මාධ්‍යයක භාවිතා කිරීමට, බෙදා හැරීමට සහ ප්‍රතිනිෂ්පාදනය කිරීමට අවසර දෙයි, ප්‍රතිඵලය වාණිජමය වාසියක් සඳහා නොවන තාක් කල් සහ මුල් කෘතිය නිසියාකාරව තිබේ නම් උපුටා දක්වන ලදී.
සටහන: අපි ඔබේ විද්‍යුත් තැපැල් ලිපිනය පමණක් ඉල්ලා සිටිමු, එවිට ඔබ පිටුව නිර්දේශ කරන පුද්ගලයා ඔබට එය දැකීමට අවශ්‍ය බව දැන ගැනීමටත්, එය කුණු තැපෑලක් නොවන බවත් ය. අපි කිසිදු විද්‍යුත් තැපැල් ලිපිනයක් අල්ලා නොගනිමු.
මෙම ප්‍රශ්නය ඔබ මානව ආගන්තුකයෙක්ද නැද්ද යන්න පරීක්ෂා කිරීම සඳහා සහ ස්වයංක්‍රීය අයාචිත තැපැල් ඉදිරිපත් කිරීම් වැළැක්වීම සඳහා වේ.
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz විසිනි
අපි WS2/ග්‍රැෆීන් විෂම ව්‍යුහයක් තුළ අති වේගවත් ආරෝපණ වෙන් කිරීම හෙළිදරව් කරන්නෙමු, සමහර විට ග්‍රැෆීන් වෙත දෘශ්‍ය භ්‍රමණය එන්නත් කළ හැකිය.
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz විසිනි
අපි WS2/ග්‍රැෆීන් විෂම ව්‍යුහයක් තුළ අති වේගවත් ආරෝපණ වෙන් කිරීම හෙළිදරව් කරන්නෙමු, සමහර විට ග්‍රැෆීන් වෙත දෘශ්‍ය භ්‍රමණය එන්නත් කළ හැකිය.
© 2020 විද්‍යාවේ දියුණුව සඳහා වූ ඇමරිකානු සංගමය. සියලු හිමිකම් ඇවිරිණි. AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef සහ COUNTER හි හවුල්කරුවෙකි.Science Advances ISSN 2375-2548.
පසු කාලය: මැයි-25-2020