എപ്പിറ്റാക്സിയൽ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകളിൽ കാര്യക്ഷമമായ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് വേർതിരിവിനുള്ള നേരിട്ടുള്ള തെളിവുകൾ

മോണോലെയർ WS2, ഗ്രാഫീൻ എന്നിവ ഉപയോഗിച്ച് നിർമ്മിച്ച ഒരു എപ്പിറ്റാക്സിയൽ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിലെ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ അന്വേഷിക്കാൻ ഞങ്ങൾ സമയവും ആംഗിളും-പരിഹരിച്ച ഫോട്ടോ എമിഷൻ സ്പെക്ട്രോസ്കോപ്പി (tr-ARPES) ഉപയോഗിക്കുന്നു. ഈ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചർ ശക്തമായ സ്പിൻ-ഓർബിറ്റ് കപ്ലിംഗും ശക്തമായ ലൈറ്റ്-മാറ്റർ ഇൻ്ററാക്ഷനുമായി ഡയറക്ട്-ഗ്യാപ്പ് അർദ്ധചാലകത്തിൻ്റെ ഗുണങ്ങൾ സംയോജിപ്പിക്കുന്നു, വളരെ ഉയർന്ന ചലനശേഷിയും നീണ്ട സ്പിൻ ലൈഫ് ടൈമുകളുമുള്ള ഒരു സെമിമെറ്റൽ ഹോസ്റ്റിംഗ് മാസ്‌ലെസ് കാരിയറുകളുമായുള്ള ശക്തമായ ഇടപെടലും. WS2 ലെ എ-എക്‌സിറ്റോണിൻ്റെ അനുരണനത്തിൽ ഫോട്ടോ എക്‌സിറ്റേഷനു ശേഷം, ഫോട്ടോ എക്‌സൈറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകൾ WS2 ലെയറിൽ നിലനിൽക്കുമ്പോൾ ഫോട്ടോ എക്‌സൈറ്റഡ് ദ്വാരങ്ങൾ ഗ്രാഫീൻ പാളിയിലേക്ക് അതിവേഗം കൈമാറ്റം ചെയ്യപ്പെടുന്നുവെന്ന് ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തി. തത്ഫലമായുണ്ടാകുന്ന ചാർജ്-വേർതിരിക്കപ്പെട്ട താൽക്കാലിക അവസ്ഥയ്ക്ക് ~1 ps ആയുസ്സ് ഉണ്ടെന്ന് കണ്ടെത്തി. ഉയർന്ന മിഴിവുള്ള ARPES വെളിപ്പെടുത്തിയ WS2, ഗ്രാഫീൻ ബാൻഡുകളുടെ ആപേക്ഷിക വിന്യാസം മൂലമുണ്ടാകുന്ന ചിതറിക്കിടക്കുന്ന ഫേസ് സ്പേസിലെ വ്യത്യാസങ്ങളാണ് ഞങ്ങളുടെ കണ്ടെത്തലുകൾക്ക് കാരണം. സ്പിൻ-സെലക്ടീവ് ഒപ്റ്റിക്കൽ എക്‌സിറ്റേഷനുമായി സംയോജിച്ച്, അന്വേഷിച്ച WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചർ ഗ്രാഫീനിലേക്ക് കാര്യക്ഷമമായ ഒപ്റ്റിക്കൽ സ്പിൻ കുത്തിവയ്പ്പിനുള്ള ഒരു പ്ലാറ്റ്ഫോം നൽകിയേക്കാം.

വിവിധ ദ്വിമാന സാമഗ്രികളുടെ ലഭ്യത, അനുയോജ്യമായ വൈദ്യുത സ്‌ക്രീനിംഗും വിവിധ പ്രോക്‌സിമിറ്റി-ഇൻഡ്യൂസ്ഡ് ഇഫക്‌റ്റുകളും (1-3) അടിസ്ഥാനമാക്കി തികച്ചും പുതിയ പ്രവർത്തനങ്ങളോടെ ആത്യന്തികമായി നേർത്ത ഹെറ്ററോസ്‌ട്രക്‌ചറുകൾ സൃഷ്ടിക്കാനുള്ള സാധ്യത തുറന്നു. ഇലക്‌ട്രോണിക്‌സ്, ഒപ്‌റ്റോഇലക്‌ട്രോണിക്‌സ് മേഖലകളിലെ ഭാവി പ്രയോഗങ്ങൾക്കായുള്ള പ്രൂഫ്-ഓഫ്-പ്രിൻസിപ്പൽ ഉപകരണങ്ങൾ യാഥാർത്ഥ്യമായി (4-6).

ഇവിടെ, മോണോലെയർ WS2 അടങ്ങുന്ന എപ്പിറ്റാക്സിയൽ വാൻ ഡെർ വാൽസ് ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകളിൽ ശ്രദ്ധ കേന്ദ്രീകരിക്കുന്നു, ശക്തമായ സ്പിൻ-ഓർബിറ്റ് കപ്ലിംഗുള്ള ഒരു ഡയറക്ട്-ഗാപ്പ് അർദ്ധചാലകവും തകർന്ന വിപരീത സമമിതി (7) കാരണം ബാൻഡ് ഘടനയുടെ ഗണ്യമായ സ്പിൻ വിഭജനവും മോണോലെയർ ഗ്രാഫീനും, ഒരു സെമിമെറ്റലും. കോണാകൃതിയിലുള്ള ബാൻഡ് ഘടനയും വളരെ ഉയർന്ന കാരിയർ മൊബിലിറ്റിയും (8), വളർന്നിരിക്കുന്നു ഹൈഡ്രജൻ അവസാനിപ്പിച്ച SiC(0001). അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ (9-15), പ്രോക്‌സിമിറ്റി-ഇൻഡുസ്‌ഡ് സ്പിൻ-ഓർബിറ്റ് കപ്ലിംഗ് ഇഫക്‌റ്റുകൾ (16-18) എന്നിവയ്‌ക്കായുള്ള ആദ്യ സൂചനകൾ ഭാവിയിലെ ഒപ്‌റ്റോഇലക്‌ട്രോണിക് (19), ഒപ്‌ടോസ്‌പിൻട്രോണിക് (20) ആപ്ലിക്കേഷനുകൾക്കായി ഉദ്യോഗാർത്ഥികൾക്ക് വാഗ്ദാനങ്ങൾ നൽകുന്ന WS2/ഗ്രാഫീനെയും സമാനമായ ഹെറ്ററോസ്‌ട്രക്‌ചറുകളുമാക്കുന്നു.

സമയവും ആംഗിളും പരിഹരിച്ച ഫോട്ടോ എമിഷൻ സ്പെക്ട്രോസ്കോപ്പി (tr-ARPES) ഉപയോഗിച്ച് WS2/ഗ്രാഫീനിലെ ഫോട്ടോ ജനറേറ്റഡ് ഇലക്ട്രോൺ-ഹോൾ ജോഡികളുടെ വിശ്രമ പാതകൾ വെളിപ്പെടുത്താൻ ഞങ്ങൾ പുറപ്പെട്ടു. അതിനായി, WS2 (21, 12) ലെ A-exciton-ലേക്ക് അനുരണനം ചെയ്യുന്ന 2-eV പമ്പ് പൾസുകളുള്ള ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിനെ ഞങ്ങൾ ഉത്തേജിപ്പിക്കുകയും 26-eV ഫോട്ടോൺ എനർജിയിൽ രണ്ടാം തവണ വൈകിയുള്ള പ്രോബ് പൾസ് ഉള്ള ഫോട്ടോ ഇലക്ട്രോണുകൾ പുറന്തള്ളുകയും ചെയ്യുന്നു. ആക്കം, ഊർജ്ജം, സമയപരിഹരിച്ച കാരിയർ ഡൈനാമിക്സ് എന്നിവയിലേക്കുള്ള പ്രവേശനം ലഭിക്കുന്നതിന് പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിൻ്റെ ഒരു ഫംഗ്‌ഷനായി ഒരു അർദ്ധഗോള അനലൈസർ ഉപയോഗിച്ച് ഫോട്ടോ ഇലക്ട്രോണുകളുടെ ഗതികോർജ്ജവും എമിഷൻ ആംഗിളും ഞങ്ങൾ നിർണ്ണയിക്കുന്നു. ഊർജ്ജവും സമയ മിഴിവും യഥാക്രമം 240 meV ഉം 200 fs ഉം ആണ്.

ഞങ്ങളുടെ ഫലങ്ങൾ എപ്പിറ്റാക്സിയലി വിന്യസിച്ച പാളികൾക്കിടയിലുള്ള അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫറിനുള്ള നേരിട്ടുള്ള തെളിവുകൾ നൽകുന്നു, ലെയറുകളുടെ ഏകപക്ഷീയമായ അസിമുതൽ വിന്യാസം (9-15) ഉപയോഗിച്ച് സമാനമായ മാനുവൽ അസംബിൾ ചെയ്ത ഹെറ്ററോസ്‌ട്രക്‌ചറുകളിലെ ഓൾ-ഒപ്റ്റിക്കൽ ടെക്‌നിക്കുകളെ അടിസ്ഥാനമാക്കിയുള്ള ആദ്യ സൂചനകൾ സ്ഥിരീകരിക്കുന്നു. കൂടാതെ, ഈ ചാർജ് കൈമാറ്റം വളരെ അസമമായതാണെന്ന് ഞങ്ങൾ കാണിക്കുന്നു. ഞങ്ങളുടെ അളവുകൾ, യഥാക്രമം WS2, ഗ്രാഫീൻ ലെയറിൽ സ്ഥിതി ചെയ്യുന്ന ഫോട്ടോ എക്‌സൈറ്റഡ് ഇലക്‌ട്രോണുകളും ദ്വാരങ്ങളും ഉള്ള മുമ്പ് നിരീക്ഷിക്കപ്പെടാത്ത ചാർജ്-വേർതിരിക്കപ്പെട്ട താൽക്കാലിക അവസ്ഥ വെളിപ്പെടുത്തുന്നു, അത് യഥാക്രമം ∼1 ps വരെ ജീവിക്കുന്നു. ഉയർന്ന മിഴിവുള്ള ARPES വെളിപ്പെടുത്തിയതുപോലെ, WS2, ഗ്രാഫീൻ ബാൻഡുകളുടെ ആപേക്ഷിക വിന്യാസം മൂലമുണ്ടാകുന്ന ഇലക്ട്രോൺ, ദ്വാര കൈമാറ്റം എന്നിവയ്‌ക്കായുള്ള സ്‌കറ്ററിംഗ് ഫേസ് സ്‌പെയ്‌സിലെ വ്യത്യാസങ്ങളുടെ അടിസ്ഥാനത്തിൽ ഞങ്ങൾ ഞങ്ങളുടെ കണ്ടെത്തലുകൾ വ്യാഖ്യാനിക്കുന്നു. സ്പിൻ-ആൻഡ് വാലി-സെലക്ടീവ് ഒപ്റ്റിക്കൽ എക്‌സിറ്റേഷനുമായി (22-25) WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകൾ സംയോജിപ്പിച്ച് ഗ്രാഫീനിലേക്ക് കാര്യക്ഷമമായ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ഒപ്റ്റിക്കൽ സ്പിൻ ഇൻജക്ഷന് ഒരു പുതിയ പ്ലാറ്റ്ഫോം നൽകിയേക്കാം.

എപ്പിറ്റാക്സിയൽ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൻ്റെ ΓK-ദിശയിൽ ബാൻഡ് ഘടനയുടെ ഹീലിയം ലാമ്പ് ഉപയോഗിച്ച് ലഭിച്ച ഉയർന്ന റെസല്യൂഷൻ ARPES അളവ് ചിത്രം 1A കാണിക്കുന്നു. സന്തുലിത കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യലിന് മുകളിൽ ∼0.3 eV സ്ഥിതി ചെയ്യുന്ന ഡിറാക് പോയിൻ്റ് ഉപയോഗിച്ച് ഡിറാക് കോൺ ദ്വാരം-ഡോപ്പ് ചെയ്തതായി കണ്ടെത്തി. സ്പിൻ-സ്പ്ലിറ്റ് WS2 വാലൻസ് ബാൻഡിൻ്റെ മുകൾഭാഗം സന്തുലിത കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യലിന് താഴെ ~1.2 eV ആണെന്ന് കണ്ടെത്തി.

(A) ധ്രുവീകരിക്കാത്ത ഹീലിയം ലാമ്പ് ഉപയോഗിച്ച് ΓK-ദിശയിൽ അളക്കുന്ന സന്തുലിത ഫോട്ടോ കറൻ്റ്. (ബി) 26-ഇവി ഫോട്ടോൺ എനർജിയിൽ പി-പോളറൈസ്ഡ് എക്‌സ്ട്രീം അൾട്രാവയലറ്റ് പൾസുകൾ ഉപയോഗിച്ച് അളക്കുന്ന നെഗറ്റീവ് പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിനുള്ള ഫോട്ടോകറൻ്റ്. ചിത്രം 2-ൽ ക്ഷണികമായ പീക്ക് പൊസിഷനുകൾ വേർതിരിച്ചെടുക്കാൻ ഉപയോഗിക്കുന്ന ലൈൻ പ്രൊഫൈലുകളുടെ സ്ഥാനം ഡാഷ് ചെയ്ത ചാരനിറവും ചുവപ്പും വരകൾ അടയാളപ്പെടുത്തുന്നു. (C) പമ്പ് ഫ്ലൂയൻസുള്ള 2 eV യുടെ ഒരു പമ്പ് ഫോട്ടോൺ എനർജിയിൽ ഫോട്ടോ എക്‌സിറ്റേഷനുശേഷം ഫോട്ടോകറൻ്റ് 200 fs-ൻ്റെ പമ്പ്-ഇൻഡ്യൂസ്ഡ് മാറ്റങ്ങൾ 2 mJ/cm2. ഫോട്ടോ ഇലക്ട്രോണുകളുടെ നേട്ടവും നഷ്ടവും യഥാക്രമം ചുവപ്പിലും നീലയിലും കാണിച്ചിരിക്കുന്നു. ചിത്രം 3-ൽ പ്രദർശിപ്പിച്ചിരിക്കുന്ന പമ്പ്-പ്രോബ് ട്രെയ്സുകളുടെ സംയോജന മേഖലയെ ബോക്സുകൾ സൂചിപ്പിക്കുന്നു.

പമ്പ് പൾസ് വരുന്നതിന് മുമ്പുള്ള നെഗറ്റീവ് പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിൽ 26-ഇവി ഫോട്ടോൺ എനർജിയിൽ 100-എഫ്എസ് എക്‌സ്ട്രീം അൾട്രാവയലറ്റ് പൾസുകൾ ഉപയോഗിച്ച് അളന്ന 100-എഫ്എസ് എക്‌സ്ട്രീം അൾട്രാവയലറ്റ് പൾസുകൾ ഉപയോഗിച്ച് ഡബ്ല്യുഎസ്2, ഗ്രാഫീൻ കെ-പോയിൻ്റുകൾ എന്നിവയ്ക്ക് സമീപമുള്ള ബാൻഡ് ഘടനയുടെ ടിആർ-എആർപിഎസ് സ്‌നാപ്പ്ഷോട്ട് ചിത്രം 1 ബി കാണിക്കുന്നു. ഇവിടെ, സാമ്പിൾ ഡീഗ്രേഡേഷനും സ്പെക്ട്രൽ ഫീച്ചറുകളുടെ സ്പേസ് ചാർജ് വിപുലീകരണത്തിന് കാരണമാകുന്ന 2-ഇവി പമ്പ് പൾസിൻ്റെ സാന്നിധ്യവും കാരണം സ്പിൻ വിഭജനം പരിഹരിക്കപ്പെടുന്നില്ല. പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ പരമാവധി എത്തുമ്പോൾ 200 fs-ൻ്റെ പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിൽ ചിത്രം 1B-യുമായി ബന്ധപ്പെട്ട് ഫോട്ടോ കറൻ്റിൻ്റെ പമ്പ്-ഇൻഡ്യൂസ്ഡ് മാറ്റങ്ങൾ ചിത്രം 1C കാണിക്കുന്നു. ചുവപ്പ്, നീല നിറങ്ങൾ യഥാക്രമം ഫോട്ടോ ഇലക്ട്രോണുകളുടെ നേട്ടവും നഷ്ടവും സൂചിപ്പിക്കുന്നു.

ഈ സമ്പന്നമായ ചലനാത്മകത കൂടുതൽ വിശദമായി വിശകലനം ചെയ്യുന്നതിന്, സപ്ലിമെൻ്ററി മെറ്റീരിയലുകളിൽ വിശദമായി വിവരിച്ചിരിക്കുന്നതുപോലെ, ചിത്രം 1B-യിലെ ഡാഷ്ഡ് ലൈനുകളിൽ WS2 വാലൻസ് ബാൻഡിൻ്റെയും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിൻ്റെയും ക്ഷണികമായ പീക്ക് സ്ഥാനങ്ങൾ ഞങ്ങൾ ആദ്യം നിർണ്ണയിക്കുന്നു. WS2 valence ബാൻഡ് 90 meV (ചിത്രം 2A) മുകളിലേക്ക് മാറുകയും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡ് 50 meV കുറയുകയും ചെയ്യുന്നു (ചിത്രം 2B). ഈ ഷിഫ്റ്റുകളുടെ എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ആയുസ്സ് WS2-ൻ്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിന് 1.2 ± 0.1 ps ഉം ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിന് 1.7 ± 0.3 ps ഉം ആണ്. ഈ പീക്ക് ഷിഫ്റ്റുകൾ രണ്ട് ലെയറുകളുടെ ക്ഷണികമായ ചാർജിംഗിൻ്റെ ആദ്യ തെളിവ് നൽകുന്നു, അവിടെ അധിക പോസിറ്റീവ് (നെഗറ്റീവ്) ചാർജ് ഇലക്ട്രോണിക് സ്റ്റേറ്റുകളുടെ ബൈൻഡിംഗ് എനർജി വർദ്ധിപ്പിക്കുന്നു (കുറക്കുന്നു). ചിത്രം 1C-ൽ ബ്ലാക്ക് ബോക്‌സ് അടയാളപ്പെടുത്തിയ പ്രദേശത്തെ പ്രമുഖ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നലിന് WS2 വാലൻസ് ബാൻഡിൻ്റെ അപ്‌ഷിഫ്റ്റ് ഉത്തരവാദിയാണെന്ന് ശ്രദ്ധിക്കുക.

പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിൻ്റെ ഒരു ഫംഗ്‌ഷനായി, എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ഫിറ്റുകളോടൊപ്പം (കട്ടിയുള്ള വരകൾ) WS2 വാലൻസ് ബാൻഡ് (എ), ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡ് (ബി) എന്നിവയുടെ പീക്ക് പൊസിഷനിലെ മാറ്റം. (A) ലെ WS2 ഷിഫ്റ്റിൻ്റെ ആയുസ്സ് 1.2 ± 0.1 ps ആണ്. (ബി) ലെ ഗ്രാഫീൻ ഷിഫ്റ്റിൻ്റെ ആയുസ്സ് 1.7 ± 0.3 പിഎസ് ആണ്.

അടുത്തതായി, ചിത്രം 1C-യിലെ നിറമുള്ള ബോക്സുകൾ സൂചിപ്പിക്കുന്ന സ്ഥലങ്ങളിൽ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ സംയോജിപ്പിക്കുകയും ചിത്രം 3-ലെ പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിൻ്റെ ഒരു ഫംഗ്ഷനായി തത്ഫലമായുണ്ടാകുന്ന കണക്കുകൾ പ്ലോട്ട് ചെയ്യുകയും ചെയ്യുന്നു. ചിത്രം 3-ലെ കർവ് 1 അതിൻ്റെ ചലനാത്മകത കാണിക്കുന്നു. 1.1 ± 0.1 ps ആയുസ്സുള്ള WS2 ലെയറിൻ്റെ ചാലക ബാൻഡിൻ്റെ അടിയോട് ചേർന്നുള്ള ഫോട്ടോ എക്സൈറ്റഡ് കാരിയറുകൾ ലഭിച്ചു ഡാറ്റയിലേക്കുള്ള എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ഫിറ്റിൽ നിന്ന് (സപ്ലിമെൻ്ററി മെറ്റീരിയലുകൾ കാണുക).

ചിത്രം 1C-യിലെ ബോക്സുകൾ സൂചിപ്പിച്ചിരിക്കുന്ന സ്ഥലത്ത് ഫോട്ടോകറൻ്റ് സംയോജിപ്പിച്ച് ലഭിച്ച കാലതാമസത്തിൻ്റെ പ്രവർത്തനമായി പമ്പ്-പ്രോബ് ട്രെയ്സ്. കട്ടിയുള്ള വരകൾ ഡാറ്റയ്ക്ക് എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ഫിറ്റുകളാണ്. വക്രം (1) WS2 ൻ്റെ ചാലക ബാൻഡിലെ താൽക്കാലിക കാരിയർ പോപ്പുലേഷൻ. വക്രം (2) സന്തുലിത കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യലിന് മുകളിലുള്ള ഗ്രാഫീനിൻ്റെ π-ബാൻഡിൻ്റെ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ. വക്രം (3) സന്തുലിത കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യലിന് താഴെയുള്ള ഗ്രാഫീനിൻ്റെ π-ബാൻഡിൻ്റെ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ. വക്രം (4) WS2 ൻ്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിലെ നെറ്റ് പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ. ആയുസ്സ് 1.2 ± 0.1 ps in (1), 180 ± 20 fs (നേട്ടം), (2) ൽ ~2 ps (നഷ്ടം), (3) ൽ 1.8 ± 0.2 ps എന്നിങ്ങനെയാണ് കാണപ്പെടുന്നത്.

ചിത്രം 3-ൻ്റെ 2, 3 വക്രങ്ങളിൽ, ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിൻ്റെ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ ഞങ്ങൾ കാണിക്കുന്നു. സന്തുലിത കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യലിന് മുകളിലുള്ള ഇലക്ട്രോണുകളുടെ നേട്ടത്തിന് (ചിത്രം 3 ലെ കർവ് 2) വളരെ കുറഞ്ഞ ആയുസ്സ് (180 ± 20 fs) ഉള്ളതായി ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തി, സന്തുലിത കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യലിന് താഴെയുള്ള ഇലക്ട്രോണുകളുടെ നഷ്ടത്തെ അപേക്ഷിച്ച് (1.8 ± 0.2 ps കർവ് 3 ൽ ചിത്രം 3). കൂടാതെ, ചിത്രം 3-ലെ വക്രം 2-ലെ ഫോട്ടോകറൻ്റിൻ്റെ പ്രാരംഭ നേട്ടം t = 400 fs-ൽ ~2 ps ആയുസ്സിൽ നഷ്ടമായി മാറുന്നതായി കണ്ടെത്തി. ലാഭവും നഷ്ടവും തമ്മിലുള്ള അസമമിതി അനാവൃതമായ മോണോലെയർ ഗ്രാഫീനിൻ്റെ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നലിൽ ഇല്ലെന്ന് കണ്ടെത്തി (സപ്ലിമെൻ്ററി മെറ്റീരിയലുകളിലെ ഫിഗ്. എസ് 5 കാണുക), അസമമിതി WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിലെ ഇൻ്റർലേയർ കപ്ലിംഗിൻ്റെ അനന്തരഫലമാണെന്ന് സൂചിപ്പിക്കുന്നു. യഥാക്രമം സന്തുലിത കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യലിന് മുകളിലും താഴെയുമുള്ള ഹ്രസ്വകാല നേട്ടത്തിൻ്റെയും ദീർഘകാല നഷ്ടത്തിൻ്റെയും നിരീക്ഷണം സൂചിപ്പിക്കുന്നത്, ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൻ്റെ ഫോട്ടോ എക്‌സിറ്റേഷനിൽ ഗ്രാഫീൻ പാളിയിൽ നിന്ന് ഇലക്ട്രോണുകൾ കാര്യക്ഷമമായി നീക്കം ചെയ്യപ്പെടുന്നു എന്നാണ്. തൽഫലമായി, ഗ്രാഫീൻ പാളി പോസിറ്റീവ് ചാർജ്ജായി മാറുന്നു, ഇത് ചിത്രം 2B-ൽ കാണുന്ന π-ബാൻഡിൻ്റെ ബൈൻഡിംഗ് എനർജിയുടെ വർദ്ധനവുമായി പൊരുത്തപ്പെടുന്നു. π-ബാൻഡിൻ്റെ ഡൗൺഷിഫ്റ്റ്, സന്തുലിത കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യലിന് മുകളിൽ നിന്ന് സന്തുലിതാവസ്ഥ ഫെർമി-ഡിറാക് വിതരണത്തിൻ്റെ ഉയർന്ന ഊർജ്ജ വാൽ നീക്കം ചെയ്യുന്നു, ഇത് ചിത്രം 3-ൻ്റെ 2-ാം വളവിലെ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നലിൻ്റെ അടയാളത്തിൻ്റെ മാറ്റത്തെ ഭാഗികമായി വിശദീകരിക്കുന്നു. π-ബാൻഡിലെ ഇലക്ട്രോണുകളുടെ ക്ഷണികമായ നഷ്ടം ഈ പ്രഭാവം കൂടുതൽ മെച്ചപ്പെടുത്തുന്നുവെന്ന് ചുവടെ കാണിക്കുക.

ചിത്രം 3-ലെ കർവ് 4-ലെ WS2 വാലൻസ് ബാൻഡിൻ്റെ നെറ്റ് പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ ഈ സാഹചര്യത്തെ പിന്തുണയ്ക്കുന്നു. ചിത്രം 1B-യിലെ ബ്ലാക്ക് ബോക്‌സ് നൽകിയിട്ടുള്ള വിസ്തീർണ്ണം സംയോജിപ്പിച്ചാണ് ഈ ഡാറ്റ ലഭിച്ചത്. എല്ലാ പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസങ്ങളിലും വാലൻസ് ബാൻഡ്. പരീക്ഷണാത്മക പിശക് ബാറുകളിൽ, ഏതെങ്കിലും പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിന് WS2 ൻ്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിലെ ദ്വാരങ്ങളുടെ സാന്നിധ്യത്തിന് ഒരു സൂചനയും ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തുന്നില്ല. ഇത് സൂചിപ്പിക്കുന്നത്, ഫോട്ടോ എക്‌സിറ്റേഷനുശേഷം, ഈ ദ്വാരങ്ങൾ നമ്മുടെ ടെമ്പറൽ റെസല്യൂഷനുമായി താരതമ്യപ്പെടുത്തുമ്പോൾ ചെറിയ സമയ സ്കെയിലിൽ അതിവേഗം റീഫിൽ ചെയ്യപ്പെടുന്നു എന്നാണ്.

WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിലെ ഞങ്ങളുടെ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് വേർതിരിവിൻ്റെ അനുമാനത്തിന് അന്തിമ തെളിവ് നൽകുന്നതിന്, സപ്ലിമെൻ്ററി മെറ്റീരിയലുകളിൽ വിശദമായി വിവരിച്ചിരിക്കുന്നതുപോലെ ഗ്രാഫീൻ ലെയറിലേക്ക് ട്രാൻസ്ഫർ ചെയ്ത ദ്വാരങ്ങളുടെ എണ്ണം ഞങ്ങൾ നിർണ്ണയിക്കുന്നു. ചുരുക്കത്തിൽ, π-ബാൻഡിൻ്റെ ക്ഷണികമായ ഇലക്ട്രോണിക് ഡിസ്ട്രിബ്യൂഷൻ ഒരു ഫെർമി-ഡിറാക് ഡിസ്ട്രിബ്യൂഷനുമായി ഘടിപ്പിച്ചിരിക്കുന്നു. ക്ഷണികമായ കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യൽ, ഇലക്‌ട്രോണിക് താപനില എന്നിവയുടെ ഫലമായുണ്ടാകുന്ന മൂല്യങ്ങളിൽ നിന്നാണ് പിന്നീട് ദ്വാരങ്ങളുടെ എണ്ണം കണക്കാക്കുന്നത്. ഫലം ചിത്രം 4-ൽ കാണിച്ചിരിക്കുന്നു. മൊത്തം ∼5 × 1012 ദ്വാരങ്ങൾ/cm2 1.5 ± 0.2 ps എന്ന എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ആയുസ്‌ടൈം ഉള്ള WS2 ൽ നിന്ന് ഗ്രാഫീനിലേക്ക് കൈമാറ്റം ചെയ്യപ്പെടുന്നതായി ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തി.

പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിൻ്റെ പ്രവർത്തനമായി π-ബാൻഡിലെ ദ്വാരങ്ങളുടെ എണ്ണം മാറ്റുന്നത് എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ഫിറ്റിനൊപ്പം 1.5 ± 0.2 പിഎസ് ആയുസ്സ് നൽകുന്നു.

ചിത്രത്തിലെ കണ്ടെത്തലുകളിൽ നിന്ന്. 2 മുതൽ 4 വരെ, WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിലെ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫറിനായി ഇനിപ്പറയുന്ന സൂക്ഷ്മചിത്രം ഉയർന്നുവരുന്നു (ചിത്രം 5). 2 eV-ൽ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്‌ട്രക്ചറിൻ്റെ ഫോട്ടോ എക്‌സിറ്റേഷൻ WS2-ലെ A-exciton-നെ പ്രബലമാക്കുന്നു (ചിത്രം 5A). ഗ്രാഫീനിലും ഡബ്ല്യുഎസ്2, ഗ്രാഫീൻ ബാൻഡുകൾക്കിടയിലും ഡയറക് പോയിൻ്റിലുടനീളം അധിക ഇലക്ട്രോണിക് ആവേശങ്ങൾ ഊർജ്ജസ്വലമായി സാധ്യമാണ്, പക്ഷേ കാര്യക്ഷമത കുറവാണ്. WS2-ൻ്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിലെ ഫോട്ടോ എക്സൈറ്റഡ് ദ്വാരങ്ങൾ ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിൽ നിന്ന് ഉത്ഭവിക്കുന്ന ഇലക്ട്രോണുകൾ ഞങ്ങളുടെ ടെമ്പറൽ റെസല്യൂഷനുമായി താരതമ്യപ്പെടുത്തുമ്പോൾ കുറഞ്ഞ സമയ സ്കെയിലിൽ വീണ്ടും നിറയ്ക്കുന്നു (ചിത്രം 5A). WS2 ൻ്റെ ചാലക ബാൻഡിലെ ഫോട്ടോ എക്സൈറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകൾക്ക് ∼1 ps (ചിത്രം 5B) ആയുസ്സ് ഉണ്ട്. എന്നിരുന്നാലും, ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിലെ ദ്വാരങ്ങൾ വീണ്ടും നിറയ്ക്കാൻ ~2 ps എടുക്കും (ചിത്രം 5B). ഇത് സൂചിപ്പിക്കുന്നത്, WS2 ചാലക ബാൻഡും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡും തമ്മിലുള്ള നേരിട്ടുള്ള ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റം മാറ്റിനിർത്തിയാൽ, പൂർണ്ണമായ ചലനാത്മകത മനസ്സിലാക്കാൻ അധിക വിശ്രമ പാതകൾ-ഒരുപക്ഷേ വൈകല്യമുള്ള അവസ്ഥകൾ വഴി (26) പരിഗണിക്കേണ്ടതുണ്ടെന്ന് ഇത് സൂചിപ്പിക്കുന്നു.

(A) 2 eV-ലെ WS2 A-exciton-ലേക്കുള്ള അനുരണനത്തിലെ ഫോട്ടോ എക്‌സിറ്റേഷൻ WS2-ൻ്റെ ചാലക ബാൻഡിലേക്ക് ഇലക്ട്രോണുകളെ കുത്തിവയ്ക്കുന്നു. WS2 ൻ്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിലെ അനുബന്ധ ദ്വാരങ്ങൾ ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിൽ നിന്നുള്ള ഇലക്ട്രോണുകൾ തൽക്ഷണം വീണ്ടും നിറയ്ക്കുന്നു. (B) WS2 ൻ്റെ ചാലക ബാൻഡിലെ ഫോട്ടോ എക്സൈറ്റഡ് കാരിയറുകൾക്ക് ~1 ps ആയുസ്സ് ഉണ്ട്. ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിലെ ദ്വാരങ്ങൾ ∼2 ps-ന് തത്സമയമാണ്, ഇത് ഡാഷ് ചെയ്ത അമ്പടയാളങ്ങൾ സൂചിപ്പിക്കുന്ന അധിക സ്‌കാറ്ററിംഗ് ചാനലുകളുടെ പ്രാധാന്യം സൂചിപ്പിക്കുന്നു. (A) ലും (B) ലെയും കറുത്ത ഡാഷ്ഡ് ലൈനുകൾ ബാൻഡ് ഷിഫ്റ്റുകളും രാസ സാധ്യതകളിലെ മാറ്റങ്ങളും സൂചിപ്പിക്കുന്നു. (C) ക്ഷണികമായ അവസ്ഥയിൽ, ഗ്രാഫീൻ പാളി പോസിറ്റീവ് ചാർജ്ജ് ചെയ്യുമ്പോൾ WS2 ലെയർ നെഗറ്റീവ് ആയി ചാർജ്ജ് ചെയ്യപ്പെടുന്നു. വൃത്താകൃതിയിലുള്ള ധ്രുവീകരിക്കപ്പെട്ട പ്രകാശത്തോടുകൂടിയ സ്പിൻ-സെലക്ടീവ് ഉത്തേജനത്തിന്, WS2 ലെ ഫോട്ടോ എക്സൈറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകളും ഗ്രാഫീനിലെ അനുബന്ധ ദ്വാരങ്ങളും വിപരീത സ്പിൻ ധ്രുവീകരണം കാണിക്കുമെന്ന് പ്രതീക്ഷിക്കുന്നു.

ക്ഷണികമായ അവസ്ഥയിൽ, ഫോട്ടോ എക്സൈറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകൾ WS2 ൻ്റെ ചാലക ബാൻഡിൽ വസിക്കുന്നു, അതേസമയം ഫോട്ടോ എക്സൈറ്റഡ് ദ്വാരങ്ങൾ ഗ്രാഫീനിൻ്റെ π-ബാൻഡിൽ സ്ഥിതിചെയ്യുന്നു (ചിത്രം 5C). ഇതിനർത്ഥം WS2 ലെയർ നെഗറ്റീവ് ചാർജുള്ളതും ഗ്രാഫീൻ പാളി പോസിറ്റീവ് ചാർജ്ജുള്ളതുമാണ്. ക്ഷണികമായ പീക്ക് ഷിഫ്റ്റുകൾ (ചിത്രം 2), ഗ്രാഫീൻ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നലിൻ്റെ അസമമിതി (ചിത്രം 3-ൻ്റെ കർവുകൾ 2, 3), WS2 ൻ്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിലെ ദ്വാരങ്ങളുടെ അഭാവം (കർവ് 4 ചിത്രം. 3) എന്നിവയ്ക്ക് ഇത് കാരണമാകുന്നു. , അതുപോലെ ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിലെ അധിക ദ്വാരങ്ങൾ (ചിത്രം 4). ഈ ചാർജ് വേർതിരിക്കുന്ന അവസ്ഥയുടെ ആയുസ്സ് ~1 ps ആണ് (കർവ് 1 ചിത്രം. 3).

ടൈപ്പ് II ബാൻഡ് വിന്യാസവും സ്തംഭിച്ച ബാൻഡ്‌ഗാപ്പും (27-32) ഉള്ള രണ്ട് ഡയറക്ട്-ഗ്യാപ്പ് അർദ്ധചാലകങ്ങൾ കൊണ്ട് നിർമ്മിച്ച അനുബന്ധ വാൻ ഡെർ വാൽസ് ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകളിലും സമാനമായ ചാർജ്-വേർതിരിക്കപ്പെട്ട താൽക്കാലിക അവസ്ഥകൾ നിരീക്ഷിക്കപ്പെട്ടിട്ടുണ്ട്. ഫോട്ടോ എക്‌സിറ്റേഷനുശേഷം, ഇലക്ട്രോണുകളും ദ്വാരങ്ങളും യഥാക്രമം ചാലക ബാൻഡിൻ്റെ അടിയിലേക്കും വാലൻസ് ബാൻഡിൻ്റെ മുകളിലേക്കും അതിവേഗം നീങ്ങുന്നതായി കണ്ടെത്തി, അവ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൻ്റെ വിവിധ പാളികളിൽ സ്ഥിതിചെയ്യുന്നു (27-32).

ഞങ്ങളുടെ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൻ്റെ കാര്യത്തിൽ, ഇലക്ട്രോണുകൾക്കും ദ്വാരങ്ങൾക്കും ഏറ്റവും ഊർജസ്വലമായ ഏറ്റവും അനുകൂലമായ സ്ഥാനം മെറ്റാലിക് ഗ്രാഫീൻ പാളിയിലെ ഫെർമി തലത്തിലാണ്. അതിനാൽ, ഇലക്ട്രോണുകളും ദ്വാരങ്ങളും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിലേക്ക് അതിവേഗം കൈമാറ്റം ചെയ്യപ്പെടുമെന്ന് പ്രതീക്ഷിക്കാം. എന്നിരുന്നാലും, ദ്വാര കൈമാറ്റം (<200 fs) ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റത്തെക്കാൾ (∼1 ps) കൂടുതൽ കാര്യക്ഷമമാണെന്ന് ഞങ്ങളുടെ അളവുകൾ വ്യക്തമായി കാണിക്കുന്നു. ചിത്രം 1A-ൽ വെളിപ്പെടുത്തിയിരിക്കുന്നത് പോലെ WS2-ൻ്റെയും ഗ്രാഫീൻ ബാൻഡുകളുടെയും ആപേക്ഷിക ഊർജ്ജസ്വലമായ വിന്യാസമാണ് ഞങ്ങൾ ഇതിന് ആട്രിബ്യൂട്ട് ചെയ്യുന്നത്, ഇത് അടുത്തിടെ പ്രതീക്ഷിച്ചത് പോലെ (14, 15) ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റവുമായി താരതമ്യപ്പെടുത്തുമ്പോൾ ദ്വാര കൈമാറ്റത്തിനായി ലഭ്യമായ അന്തിമ അവസ്ഥകളുടെ ഒരു വലിയ എണ്ണം വാഗ്ദാനം ചെയ്യുന്നു. നിലവിലെ സാഹചര്യത്തിൽ, ഒരു ∼2 eV WS2 ബാൻഡ്‌ഗാപ്പ് അനുമാനിക്കുകയാണെങ്കിൽ, ഗ്രാഫീൻ ഡൈറാക് പോയിൻ്റും സന്തുലിത കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യലും യഥാക്രമം WS2 ബാൻഡ്‌ഗാപ്പിൻ്റെ മധ്യത്തിൽ നിന്ന് ∼0.5, ~0.2 eV എന്നിവയിൽ ഇലക്ട്രോൺ-ഹോൾ സമമിതിയെ തകർക്കുന്നു. ദ്വാര കൈമാറ്റത്തിന് ലഭ്യമായ അന്തിമ അവസ്ഥകളുടെ എണ്ണം ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റത്തേക്കാൾ ∼6 മടങ്ങ് വലുതാണെന്ന് ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തി (സപ്ലിമെൻ്ററി മെറ്റീരിയലുകൾ കാണുക), അതുകൊണ്ടാണ് ദ്വാര കൈമാറ്റം ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റത്തേക്കാൾ വേഗത്തിലാകുമെന്ന് പ്രതീക്ഷിക്കുന്നത്.

നിരീക്ഷിച്ച അൾട്രാഫാസ്റ്റ് അസിമട്രിക് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫറിൻ്റെ ഒരു പൂർണ്ണമായ സൂക്ഷ്മചിത്രം, എന്നിരുന്നാലും, WS2-ലെ A-exciton വേവ് ഫംഗ്ഷനും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡും, യഥാക്രമം, വ്യത്യസ്ത ഇലക്ട്രോൺ-ഇലക്ട്രോൺ, ഇലക്ട്രോൺ-ഫോണൺ വിസരണം എന്നിവ ഉൾക്കൊള്ളുന്ന ഓർബിറ്റലുകൾ തമ്മിലുള്ള ഓവർലാപ്പും പരിഗണിക്കണം. ആക്കം, ഊർജ്ജം, സ്പിൻ, സ്യൂഡോസ്പിൻ സംരക്ഷണം, പ്ലാസ്മയുടെ സ്വാധീനം എന്നിവയാൽ ഏർപ്പെടുത്തിയിരിക്കുന്ന നിയന്ത്രണങ്ങൾ ഉൾപ്പെടെയുള്ള ചാനലുകൾ ആന്ദോളനങ്ങൾ (33), അതുപോലെ തന്നെ ചാർജ് കൈമാറ്റത്തിന് മധ്യസ്ഥത വഹിച്ചേക്കാവുന്ന കോഹറൻ്റ് ഫോണോൺ ആന്ദോളനങ്ങളുടെ സാധ്യമായ ഡിസ്പ്ലേസിവ് ആവേശത്തിൻ്റെ പങ്ക് (34, 35). കൂടാതെ, നിരീക്ഷിച്ച ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ സ്റ്റേറ്റിൽ ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ എക്സിറ്റോണുകളാണോ അതോ സ്വതന്ത്ര ഇലക്ട്രോൺ-ഹോൾ ജോഡികളാണോ ഉള്ളതെന്ന് ഊഹിക്കാം (സപ്ലിമെൻ്ററി മെറ്റീരിയലുകൾ കാണുക). ഈ വിഷയങ്ങളിൽ വ്യക്തത വരുത്താൻ ഈ പ്രബന്ധത്തിൻ്റെ പരിധിക്കപ്പുറമുള്ള കൂടുതൽ സൈദ്ധാന്തിക അന്വേഷണങ്ങൾ ആവശ്യമാണ്.

ചുരുക്കത്തിൽ, ഒരു എപ്പിറ്റാക്സിയൽ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൽ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ഇൻ്റർലേയർ ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ പഠിക്കാൻ ഞങ്ങൾ tr-ARPES ഉപയോഗിച്ചു. 2 eV-ൽ WS2-ൻ്റെ എ-എക്‌സിറ്റോണിൻ്റെ അനുരണനത്തിൽ ആവേശഭരിതമാകുമ്പോൾ, ഫോട്ടോ എക്‌സൈറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകൾ WS2 ലെയറിൽ നിലനിൽക്കുമ്പോൾ ഫോട്ടോ എക്‌സൈറ്റഡ് ദ്വാരങ്ങൾ ഗ്രാഫീൻ പാളിയിലേക്ക് അതിവേഗം കൈമാറ്റം ചെയ്യപ്പെടുന്നുവെന്ന് ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തി. ദ്വാര കൈമാറ്റത്തിന് ലഭ്യമായ അന്തിമ അവസ്ഥകളുടെ എണ്ണം ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റത്തേക്കാൾ വലുതാണ് എന്ന വസ്തുതയാണ് ഞങ്ങൾ ഇതിന് കാരണം. ചാർജ്-വേർതിരിക്കപ്പെട്ട താൽക്കാലിക അവസ്ഥയുടെ ആയുസ്സ് ∼1 ps ആണെന്ന് കണ്ടെത്തി. വൃത്താകൃതിയിലുള്ള ധ്രുവീകരിക്കപ്പെട്ട പ്രകാശം (22-25) ഉപയോഗിച്ച് സ്പിൻ-സെലക്ടീവ് ഒപ്റ്റിക്കൽ എക്‌സിറ്റേഷനുമായി സംയോജിച്ച്, നിരീക്ഷിച്ച അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ സ്പിൻ ട്രാൻസ്ഫറിനൊപ്പം ഉണ്ടാകാം. ഈ സാഹചര്യത്തിൽ, ഗവേഷണം നടത്തിയ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചർ ഗ്രാഫീനിലേക്ക് കാര്യക്ഷമമായ ഒപ്റ്റിക്കൽ സ്പിൻ കുത്തിവയ്പ്പിനായി ഉപയോഗിച്ചേക്കാം, അതിൻ്റെ ഫലമായി പുതിയ ഒപ്റ്റോസ്പിൻട്രോണിക് ഉപകരണങ്ങൾ.

SiCrystal GmbH-ൽ നിന്നുള്ള വാണിജ്യ അർദ്ധചാലക 6H-SiC(0001) വേഫറുകളിലാണ് ഗ്രാഫീൻ സാമ്പിളുകൾ വളർത്തിയത്. എൻ-ഡോപ്പഡ് വേഫറുകൾ 0.5°യിൽ താഴെ തെറ്റിയുള്ള അക്ഷത്തിൽ ആയിരുന്നു. പോറലുകൾ നീക്കം ചെയ്യുന്നതിനും സാധാരണ പരന്ന ടെറസുകൾ ലഭിക്കുന്നതിനുമായി SiC അടിവസ്ത്രം ഹൈഡ്രജൻ-എച്ചഡ് ചെയ്തു. ശുദ്ധവും ആറ്റോമിക് പരന്നതുമായ Si-ടെർമിനേറ്റഡ് പ്രതലം, Ar അന്തരീക്ഷത്തിൽ 1300°C യിൽ 8 മിനിറ്റ് (36) സാമ്പിൾ അനീൽ ചെയ്തുകൊണ്ട് ഗ്രാഫിറ്റൈസ് ചെയ്തു. ഈ രീതിയിൽ, ഓരോ മൂന്നാമത്തെ കാർബൺ ആറ്റവും SiC സബ്‌സ്‌ട്രേറ്റുമായി ഒരു കോവാലൻ്റ് ബോണ്ട് ഉണ്ടാക്കുന്ന ഒരൊറ്റ കാർബൺ പാളി ഞങ്ങൾക്ക് ലഭിച്ചു (37). ഈ പാളി പിന്നീട് ഹൈഡ്രജൻ ഇൻ്റർകലേഷൻ വഴി പൂർണ്ണമായും sp2-ഹൈബ്രിഡൈസ്ഡ് ക്വാസി ഫ്രീ-സ്റ്റാൻഡിംഗ് ഹോൾ-ഡോപ്പ്ഡ് ഗ്രാഫീനാക്കി മാറ്റി (38). ഈ സാമ്പിളുകളെ ഗ്രാഫീൻ/H-SiC(0001) എന്ന് വിളിക്കുന്നു. ഐക്‌സ്ട്രോണിൽ നിന്നുള്ള ഒരു വാണിജ്യ ബ്ലാക്ക് മാജിക് ഗ്രോത്ത് ചേമ്പറിലാണ് മുഴുവൻ പ്രക്രിയയും നടത്തിയത്. മുൻഗാമികളായി 1:100 എന്ന ബഹുജന അനുപാതത്തിൽ WO3, S പൊടികൾ ഉപയോഗിച്ച് താഴ്ന്ന മർദ്ദത്തിലുള്ള രാസ നീരാവി നിക്ഷേപം (39, 40) വഴി ഒരു സാധാരണ ഹോട്ട്-വാൾ റിയാക്ടറിലാണ് WS2 വളർച്ച നടത്തിയത്. WO3, S പൊടികൾ യഥാക്രമം 900, 200 ഡിഗ്രി സെൽഷ്യസിൽ സൂക്ഷിച്ചു. WO3 പൊടി അടിവസ്ത്രത്തിന് സമീപം സ്ഥാപിച്ചു. 8 sccm ഒഴുക്കുള്ള കാരിയർ വാതകമായി ആർഗോൺ ഉപയോഗിച്ചു. റിയാക്ടറിലെ മർദ്ദം 0.5 mbar ആയി നിലനിർത്തി. ദ്വിതീയ ഇലക്‌ട്രോൺ മൈക്രോസ്കോപ്പി, ആറ്റോമിക് ഫോഴ്‌സ് മൈക്രോസ്കോപ്പി, രാമൻ, ഫോട്ടോലൂമിനൻസൻസ് സ്പെക്‌ട്രോസ്കോപ്പി, ലോ-എനർജി ഇലക്‌ട്രോൺ ഡിഫ്രാക്ഷൻ എന്നിവ സാമ്പിളുകളുടെ സവിശേഷതയാണ്. ഈ അളവുകൾ രണ്ട് വ്യത്യസ്ത WS2 സിംഗിൾ-ക്രിസ്റ്റലിൻ ഡൊമെയ്‌നുകൾ വെളിപ്പെടുത്തി, അവിടെ ΓK- അല്ലെങ്കിൽ ΓK'-ദിശ ഗ്രാഫീൻ പാളിയുടെ ΓK-ദിശയുമായി വിന്യസിച്ചിരിക്കുന്നു. ഡൊമെയ്ൻ സൈഡ് ദൈർഘ്യം 300 മുതൽ 700 nm വരെ വ്യത്യാസപ്പെടുന്നു, കൂടാതെ മൊത്തം WS2 കവറേജ് ~40% ആയി കണക്കാക്കി, ARPES വിശകലനത്തിന് അനുയോജ്യമാണ്.

ഇലക്ട്രോൺ ഊർജത്തിൻ്റെയും ആവേഗത്തിൻ്റെയും ദ്വിമാന കണ്ടെത്തലിനായി ചാർജ്-കപ്പിൾഡ് ഡിവൈസ്-ഡിറ്റക്ടർ സിസ്റ്റം ഉപയോഗിച്ച് ഒരു അർദ്ധഗോള അനലൈസർ (SPECS PHOIBOS 150) ഉപയോഗിച്ചാണ് സ്റ്റാറ്റിക് ARPES പരീക്ഷണങ്ങൾ നടത്തിയത്. അൺപോളറൈസ്ഡ്, മോണോക്രോമാറ്റിക് He Iα റേഡിയേഷൻ (21.2 eV) ഹൈ-ഫ്ളക്സ് He ഡിസ്ചാർജ് സോഴ്സ് (VG Scienta VUV5000) എല്ലാ ഫോട്ടോ എമിഷൻ പരീക്ഷണങ്ങൾക്കും ഉപയോഗിച്ചു. ഞങ്ങളുടെ പരീക്ഷണങ്ങളിലെ ഊർജ്ജവും കോണീയ റെസല്യൂഷനും യഥാക്രമം 30 meV, 0.3° (0.01 Å−1 ന് അനുസൃതമായി) എന്നിവയേക്കാൾ മികച്ചതായിരുന്നു. എല്ലാ പരീക്ഷണങ്ങളും ഊഷ്മാവിൽ നടത്തി. വളരെ ഉപരിതല സെൻസിറ്റീവ് സാങ്കേതികതയാണ് ARPES. WS2, ഗ്രാഫീൻ പാളി എന്നിവയിൽ നിന്ന് ഫോട്ടോ ഇലക്ട്രോണുകൾ പുറന്തള്ളാൻ, ~40% അപൂർണ്ണമായ WS2 കവറേജുള്ള സാമ്പിളുകൾ ഉപയോഗിച്ചു.

1-kHz ടൈറ്റാനിയം: സഫയർ ആംപ്ലിഫയർ (കോഹറൻ്റ് ലെജൻഡ് എലൈറ്റ് ഡ്യുവോ) അടിസ്ഥാനമാക്കിയുള്ളതാണ് tr-ARPES സജ്ജീകരണം. ആർഗോണിൽ ഉയർന്ന ഹാർമോണിക്സ് ഉൽപ്പാദനത്തിനായി 2 mJ ഔട്ട്പുട്ട് പവർ ഉപയോഗിച്ചു. തത്ഫലമായുണ്ടാകുന്ന തീവ്രമായ അൾട്രാവയലറ്റ് പ്രകാശം 26-ഇവി ഫോട്ടോൺ ഊർജ്ജത്തിൽ 100-എഫ്എസ് പ്രോബ് പൾസുകൾ ഉൽപ്പാദിപ്പിക്കുന്ന ഒരു ഗ്രേറ്റിംഗ് മോണോക്രോമേറ്ററിലൂടെ കടന്നുപോയി. 8mJ ആംപ്ലിഫയർ ഔട്ട്പുട്ട് പവർ ഒരു ഒപ്റ്റിക്കൽ പാരാമെട്രിക് ആംപ്ലിഫയറിലേക്ക് അയച്ചു (ലൈറ്റ് കൺവേർഷനിൽ നിന്നുള്ള HE-TOPAS). 2-eV പമ്പ് പൾസുകൾ ലഭിക്കുന്നതിന് 1-eV ഫോട്ടോൺ ഊർജ്ജത്തിലെ സിഗ്നൽ ബീം ഒരു ബീറ്റാ ബേരിയം ബോറേറ്റ് ക്രിസ്റ്റലിൽ ആവൃത്തി-ഇരട്ടിയാക്കി. ഒരു ഹെമിസ്ഫെറിക്കൽ അനലൈസർ (SPECS PHOIBOS 100) ഉപയോഗിച്ചാണ് tr-ARPES അളവുകൾ നടത്തിയത്. മൊത്തത്തിലുള്ള ഊർജ്ജവും ടെമ്പറൽ റെസല്യൂഷനും യഥാക്രമം 240 meV ഉം 200 fs ഉം ആയിരുന്നു.

ഈ ലേഖനത്തിനായുള്ള അനുബന്ധ സാമഗ്രികൾ http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 എന്നതിൽ ലഭ്യമാണ്

ക്രിയേറ്റീവ് കോമൺസ് ആട്രിബ്യൂഷൻ-നോൺ-കൊമേഴ്‌സ്യൽ ലൈസൻസിൻ്റെ നിബന്ധനകൾക്ക് കീഴിൽ വിതരണം ചെയ്യുന്ന ഒരു ഓപ്പൺ-ആക്‌സസ് ലേഖനമാണിത്, ഏത് മാധ്യമത്തിലും ഉപയോഗവും വിതരണവും പുനർനിർമ്മാണവും അനുവദിക്കുന്നു, തത്ഫലമായുണ്ടാകുന്ന ഉപയോഗം വാണിജ്യപരമായ നേട്ടത്തിന് വേണ്ടിയല്ല, യഥാർത്ഥ സൃഷ്ടി ശരിയായിരിക്കുകയാണെങ്കിൽ. ഉദ്ധരിച്ചു.

ശ്രദ്ധിക്കുക: ഞങ്ങൾ നിങ്ങളുടെ ഇമെയിൽ വിലാസം മാത്രം അഭ്യർത്ഥിക്കുന്നു, അതുവഴി നിങ്ങൾ പേജ് ശുപാർശ ചെയ്യുന്ന വ്യക്തിക്ക് അവർ അത് കാണണമെന്ന് നിങ്ങൾ ആഗ്രഹിക്കുന്നുവെന്നും അത് ജങ്ക് മെയിലല്ലെന്നും മനസ്സിലാക്കും. ഞങ്ങൾ ഒരു ഇമെയിൽ വിലാസവും ക്യാപ്‌ചർ ചെയ്യുന്നില്ല.

നിങ്ങൾ ഒരു മനുഷ്യ സന്ദർശകനാണോ അല്ലയോ എന്ന് പരിശോധിക്കുന്നതിനും സ്വയമേവയുള്ള സ്പാം സമർപ്പിക്കലുകൾ തടയുന്നതിനുമുള്ളതാണ് ഈ ചോദ്യം.

സ്വെൻ എഷ്‌ലിമാൻ, അൻ്റോണിയോ റോസി, മരിയാന ഷാവേസ്-സെർവാൻ്റസ്, റസ്‌വാൻ ക്രൗസ്, ബെനിറ്റോ അർനോൾഡി, ബെഞ്ചമിൻ സ്റ്റാഡ്‌മുള്ളർ, മാർട്ടിൻ എഷ്‌ലിമാൻ, സ്റ്റിവൻ ഫോർട്ടി, ഫിലിപ്പോ ഫാബ്രി, കാമില കോലെറ്റി, ഇസബെല്ല ഗിയർസ്

ഒരു WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൽ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് വേർതിരിവ് ഞങ്ങൾ വെളിപ്പെടുത്തുന്നു, ഒരുപക്ഷേ ഗ്രാഫീനിലേക്ക് ഒപ്റ്റിക്കൽ സ്പിൻ ഇഞ്ചക്ഷൻ സാധ്യമാക്കും.

സ്വെൻ എഷ്‌ലിമാൻ, അൻ്റോണിയോ റോസി, മരിയാന ഷാവേസ്-സെർവാൻ്റസ്, റസ്‌വാൻ ക്രൗസ്, ബെനിറ്റോ അർനോൾഡി, ബെഞ്ചമിൻ സ്റ്റാഡ്‌മുള്ളർ, മാർട്ടിൻ എഷ്‌ലിമാൻ, സ്റ്റിവൻ ഫോർട്ടി, ഫിലിപ്പോ ഫാബ്രി, കാമില കോലെറ്റി, ഇസബെല്ല ഗിയർസ്

ഒരു WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൽ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് വേർതിരിവ് ഞങ്ങൾ വെളിപ്പെടുത്തുന്നു, ഒരുപക്ഷേ ഗ്രാഫീനിലേക്ക് ഒപ്റ്റിക്കൽ സ്പിൻ ഇഞ്ചക്ഷൻ സാധ്യമാക്കും.

© 2020 അമേരിക്കൻ അസോസിയേഷൻ ഫോർ ദി അഡ്വാൻസ്‌മെൻ്റ് ഓഫ് സയൻസ്. എല്ലാ അവകാശങ്ങളും നിക്ഷിപ്തം. HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef, COUNTER എന്നിവയുടെ പങ്കാളിയാണ് AAAS. സയൻസ് അഡ്വാൻസസ് ISSN 2375-2548.