Studio di simulazione numerica sull'effetto della grafite porosa sulla crescita dei cristalli di carburo di silicio

Il processo di base diSiCla crescita dei cristalli è suddivisa in sublimazione e decomposizione delle materie prime ad alta temperatura, trasporto di sostanze in fase gassosa sotto l'azione del gradiente di temperatura e crescita per ricristallizzazione delle sostanze in fase gassosa nel cristallo seme. In base a ciò, l'interno del crogiolo è diviso in tre parti: area della materia prima, camera di crescita e cristallo del seme. È stato disegnato un modello di simulazione numerica basato sul resistivo realeSiCapparecchiature per la crescita di cristalli singoli (vedere Figura 1). Nel calcolo: il fondo delcrogioloè a 90 mm dal fondo del riscaldatore laterale, la temperatura superiore del crogiolo è 2100 ℃, il diametro delle particelle della materia prima è 1000 μm, la porosità è 0,6, la pressione di crescita è 300 Pa e il tempo di crescita è 100 ore . Lo spessore del PG è di 5 mm, il diametro è pari al diametro interno del crogiolo e si trova 30 mm sopra la materia prima. Nel calcolo vengono considerati i processi di sublimazione, carbonizzazione e ricristallizzazione della zona delle materie prime e non viene considerata la reazione tra PG e sostanze in fase gassosa. I parametri delle proprietà fisiche relativi al calcolo sono mostrati nella Tabella 1.

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Figura 1 Modello di calcolo della simulazione. (a) Modello del campo termico per la simulazione della crescita dei cristalli; (b) Divisione dell'area interna del crogiolo e relativi problemi fisici

Tabella 1 Alcuni parametri fisici utilizzati nel calcolo

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La Figura 2 (a) mostra che la temperatura della struttura contenente PG (indicata come struttura 1) è superiore a quella della struttura priva di PG (indicata come struttura 0) sotto PG e inferiore a quella della struttura 0 sopra PG. Il gradiente di temperatura complessivo aumenta e il PG agisce come agente termoisolante. Secondo le Figure 2(b) e 2(c), i gradienti di temperatura assiale e radiale della struttura 1 nella zona della materia prima sono minori, la distribuzione della temperatura è più uniforme e la sublimazione del materiale è più completa. A differenza della zona della materia prima, la Figura 2(c) mostra che il gradiente di temperatura radiale nel cristallo seme della struttura 1 è maggiore, il che può essere causato dalle diverse proporzioni delle diverse modalità di trasferimento del calore, che aiutano il cristallo a crescere con un'interfaccia convessa . Nella Figura 2(d), la temperatura in diverse posizioni nel crogiolo mostra una tendenza all'aumento man mano che la crescita procede, ma la differenza di temperatura tra la struttura 0 e la struttura 1 diminuisce gradualmente nella zona delle materie prime e aumenta gradualmente nella camera di crescita.

8Figura 2 Distribuzione della temperatura e variazioni nel crogiolo. (a) Distribuzione della temperatura all'interno del crogiolo della struttura 0 (sinistra) e della struttura 1 (destra) a 0 h, unità: ℃; (b) Distribuzione della temperatura sulla linea centrale del crogiolo della struttura 0 e della struttura 1 dal fondo della materia prima al seme di cristallo a 0 h; (c) Distribuzione della temperatura dal centro al bordo del crogiolo sulla superficie del seme di cristallo (A) e sulla superficie della materia prima (B), al centro (C) e sul fondo (D) a 0 h, l'asse orizzontale r è il raggio del seme del cristallo per A e raggio dell'area della materia prima per B~D; (d) Variazioni di temperatura al centro della parte superiore (A), alla superficie della materia prima (B) e al centro (C) della camera di crescita della struttura 0 e della struttura 1 a 0, 30, 60 e 100 h.

La Figura 3 mostra il trasporto del materiale in momenti diversi nel crogiolo della struttura 0 e della struttura 1. La portata del materiale in fase gassosa nell'area della materia prima e nella camera di crescita aumenta con l'aumento della posizione e il trasporto del materiale si indebolisce man mano che la crescita procede . La Figura 3 mostra inoltre che nelle condizioni di simulazione la materia prima grafitizza prima sulla parete laterale del crogiolo e poi sul fondo del crogiolo. Inoltre, sulla superficie della materia prima si verifica una ricristallizzazione che si addensa gradualmente man mano che la crescita procede. Le Figure 4(a) e 4(b) mostrano che la portata del materiale all'interno della materia prima diminuisce con il progredire della crescita, e la portata del materiale a 100 h è circa il 50% del momento iniziale; tuttavia, la portata è relativamente grande al bordo a causa della grafitizzazione della materia prima, e la portata al bordo è più di 10 volte quella della portata nell'area centrale a 100 h; inoltre, l'effetto del PG nella struttura 1 rende la portata del materiale nell'area delle materie prime della struttura 1 inferiore a quella della struttura 0. Nella Figura 4 (c), il flusso dei materiali sia nell'area delle materie prime che nel la camera di crescita si indebolisce gradualmente man mano che la crescita procede e il flusso di materiale nell'area della materia prima continua a diminuire, a causa dell'apertura del canale del flusso d'aria sul bordo del crogiolo e dell'ostruzione della ricristallizzazione nella parte superiore; nella camera di crescita, la portata del materiale della struttura 0 diminuisce rapidamente nelle prime 30 ore al 16%, e diminuisce solo del 3% nel tempo successivo, mentre la struttura 1 rimane relativamente stabile durante tutto il processo di crescita. Pertanto, il PG aiuta a stabilizzare la portata del materiale nella camera di crescita. La Figura 4 (d) confronta la portata del materiale sul fronte di crescita dei cristalli. Nel momento iniziale e dopo 100 ore, il trasporto di materiale nella zona di crescita della struttura 0 è più forte di quello nella struttura 1, ma c'è sempre un'area ad alta portata al bordo della struttura 0, che porta ad una crescita eccessiva al bordo . La presenza di PG nella struttura 1 sopprime efficacemente questo fenomeno.

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Figura 3 Flusso del materiale nel crogiolo. Linee di semplificazione (a sinistra) e vettori di velocità (a destra) del trasporto di materiale gassoso nelle strutture 0 e 1 in tempi diversi, unità del vettore di velocità: m/s

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Figura 4 Variazioni della portata del materiale. (a) Cambiamenti nella distribuzione della portata del materiale al centro della materia prima della struttura 0 a 0, 30, 60 e 100 ore, r è il raggio dell'area della materia prima; (b) Cambiamenti nella distribuzione della portata del materiale al centro della materia prima della struttura 1 a 0, 30, 60 e 100 ore, r è il raggio dell'area della materia prima; (c) Cambiamenti nella portata del materiale all'interno della camera di crescita (A, B) e all'interno della materia prima (C, D) delle strutture 0 e 1 nel tempo; (d) Distribuzione della portata del materiale vicino alla superficie del seme cristallino delle strutture 0 e 1 a 0 e 100 ore, r è il raggio del seme cristallino

Il C/Si influisce sulla stabilità cristallina e sulla densità dei difetti della crescita dei cristalli SiC. La Figura 5(a) confronta la distribuzione del rapporto C/Si delle due strutture nel momento iniziale. Il rapporto C/Si diminuisce gradualmente dal fondo alla parte superiore del crogiolo e il rapporto C/Si della struttura 1 è sempre superiore a quello della struttura 0 in diverse posizioni. Le Figure 5(b) e 5(c) mostrano che il rapporto C/Si aumenta gradualmente con la crescita, che è correlato all'aumento della temperatura interna nella fase successiva della crescita, al miglioramento della grafitizzazione della materia prima e alla reazione del Si componenti in fase gassosa con il crogiolo di grafite. Nella Figura 5(d), i rapporti C/Si della struttura 0 e della struttura 1 sono abbastanza diversi sotto PG (0, 25 mm), ma leggermente diversi sopra PG (50 mm), e la differenza aumenta gradualmente man mano che ci si avvicina al cristallo . In generale, il rapporto C/Si della struttura 1 è più elevato, il che aiuta a stabilizzare la forma cristallina e a ridurre la probabilità di transizione di fase.

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Figura 5 Distribuzione e variazioni del rapporto C/Si. (a) distribuzione del rapporto C/Si nei crogioli di struttura 0 (a sinistra) e struttura 1 (a destra) a 0 h; (b) rapporto C/Si a diverse distanze dalla linea centrale del crogiolo della struttura 0 in tempi diversi (0, 30, 60, 100 h); (c) rapporto C/Si a diverse distanze dalla linea centrale del crogiolo della struttura 1 in tempi diversi (0, 30, 60, 100 h); (d) Confronto del rapporto C/Si a diverse distanze (0, 25, 50, 75, 100 mm) dalla linea centrale del crogiolo della struttura 0 (linea continua) e della struttura 1 (linea tratteggiata) in momenti diversi (0, 30, 60, 100 ore).

La Figura 6 mostra le variazioni nel diametro delle particelle e nella porosità delle regioni delle materie prime delle due strutture. La figura mostra che il diametro della materia prima diminuisce e la porosità aumenta vicino alla parete del crogiolo, mentre la porosità del bordo continua ad aumentare e il diametro delle particelle continua a diminuire man mano che la crescita progredisce. La porosità massima del bordo è di circa 0,99 a 100 ore e il diametro minimo delle particelle è di circa 300 μm. Il diametro delle particelle aumenta e la porosità diminuisce sulla superficie superiore della materia prima, in corrispondenza della ricristallizzazione. Lo spessore dell'area di ricristallizzazione aumenta con il progredire della crescita e la dimensione delle particelle e la porosità continuano a cambiare. Il diametro massimo delle particelle raggiunge oltre 1500 μm e la porosità minima è 0,13. Inoltre, poiché PG aumenta la temperatura dell'area della materia prima e la sovrasaturazione del gas è piccola, lo spessore di ricristallizzazione della parte superiore della materia prima della struttura 1 è piccolo, il che migliora il tasso di utilizzo della materia prima.

4Figura 6 Cambiamenti nel diametro delle particelle (a sinistra) e nella porosità (a destra) dell'area della materia prima della struttura 0 e della struttura 1 in tempi diversi, unità del diametro delle particelle: μm

La Figura 7 mostra che la struttura 0 si deforma all'inizio della crescita, il che potrebbe essere correlato all'eccessiva portata del materiale causata dalla grafitizzazione del bordo della materia prima. Il grado di deformazione viene indebolito durante il successivo processo di crescita, che corrisponde alla variazione della portata del materiale nella parte anteriore della crescita cristallina della struttura 0 nella Figura 4 (d). Nella struttura 1, per effetto del PG, l'interfaccia del cristallo non presenta deformazioni. Inoltre, PG rende anche il tasso di crescita della struttura 1 significativamente inferiore a quello della struttura 0. Lo spessore centrale del cristallo della struttura 1 dopo 100 h è solo il 68% di quello della struttura 0.

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Figura 7 Cambiamenti nell'interfaccia dei cristalli di struttura 0 e struttura 1 a 30, 60 e 100 ore

La crescita dei cristalli è stata effettuata nelle condizioni di processo della simulazione numerica. I cristalli cresciuti dalla struttura 0 e dalla struttura 1 sono mostrati rispettivamente nella Figura 8 (a) e nella Figura 8 (b). Il cristallo di struttura 0 presenta un'interfaccia concava, con ondulazioni nella zona centrale e una transizione di fase al bordo. La convessità superficiale rappresenta un certo grado di disomogeneità nel trasporto dei materiali in fase gassosa e il verificarsi della transizione di fase corrisponde al basso rapporto C/Si. L'interfaccia del cristallo cresciuto dalla struttura 1 è leggermente convessa, non si trova alcuna transizione di fase e lo spessore è pari al 65% del cristallo senza PG. In generale, i risultati della crescita dei cristalli corrispondono ai risultati della simulazione, con una maggiore differenza di temperatura radiale sull'interfaccia cristallina della struttura 1, la rapida crescita sul bordo viene soppressa e la portata complessiva del materiale è più lenta. L’andamento complessivo è coerente con i risultati della simulazione numerica.

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Figura 8 Cristalli di SiC cresciuti sotto la struttura 0 e la struttura 1

Conclusione

Il PG favorisce il miglioramento della temperatura complessiva dell'area della materia prima e il miglioramento dell'uniformità della temperatura assiale e radiale, promuovendo la completa sublimazione e utilizzo della materia prima; la differenza di temperatura superiore e inferiore aumenta e aumenta il gradiente radiale della superficie del cristallo di seme, il che aiuta a mantenere la crescita dell'interfaccia convessa. In termini di trasferimento di massa, l’introduzione del PG riduce la velocità di trasferimento di massa complessiva, la portata del materiale nella camera di crescita contenente PG cambia meno nel tempo e l’intero processo di crescita è più stabile. Allo stesso tempo, il PG inibisce efficacemente anche il verificarsi di un eccessivo trasferimento di massa ai bordi. Inoltre, il PG aumenta anche il rapporto C/Si dell'ambiente di crescita, in particolare sul bordo anteriore dell'interfaccia del seme cristallino, il che aiuta a ridurre il verificarsi del cambiamento di fase durante il processo di crescita. Allo stesso tempo, l'effetto di isolamento termico del PG riduce in una certa misura il verificarsi di ricristallizzazione nella parte superiore della materia prima. Per la crescita dei cristalli, la PG rallenta il tasso di crescita dei cristalli, ma l'interfaccia di crescita è più convessa. Pertanto, la PG è un mezzo efficace per migliorare l'ambiente di crescita dei cristalli di SiC e ottimizzare la qualità dei cristalli.


Orario di pubblicazione: 18 giugno 2024
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