យើងប្រើវិសាលគម photoemission spectroscopy (tr-ARPES) ដែលបានដោះស្រាយពេលវេលា និងមុំដើម្បីស៊ើបអង្កេតការផ្ទេរបន្ទុកលឿនបំផុតនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ heterostructure epitaxial ដែលធ្វើពី monolayer WS2 និង graphene ។ រចនាសម្ព័ន្ធ heterostructure នេះរួមបញ្ចូលគ្នានូវអត្ថប្រយោជន៍នៃ semiconductor ដែលមានគម្លាតផ្ទាល់ជាមួយនឹងការភ្ជាប់រង្វង់វិលដ៏រឹងមាំ និងអន្តរកម្មនៃសារធាតុពន្លឺខ្លាំងជាមួយនឹងក្រុមហ៊ុនដឹកជញ្ជូន semimetal ដែលផ្ទុកនូវសារធាតុគ្មានម៉ាស់ ជាមួយនឹងភាពចល័តខ្ពស់ខ្លាំង និងអាយុកាលនៃការបង្វិលយូរ។ យើងរកឃើញថា បន្ទាប់ពី photoexcitation នៅ resonance ទៅ A-exciton ក្នុង WS2 រន្ធ photoexciton ផ្ទេរយ៉ាងលឿនទៅក្នុងស្រទាប់ graphene ខណៈពេលដែល អេឡិចត្រុង photoexciton នៅតែស្ថិតក្នុងស្រទាប់ WS2។ លទ្ធផលនៃស្ថានភាពបណ្តោះអាសន្នដែលបំបែកដោយបន្ទុក ត្រូវបានរកឃើញថាមានអាយុកាល ∼1 ps ។ យើងសន្មតថាការរកឃើញរបស់យើងចំពោះភាពខុសគ្នានៃចន្លោះដំណាក់កាលដែលបណ្តាលមកពីការតម្រឹមដែលទាក់ទងនៃ WS2 និង graphene bands ដូចដែលបានបង្ហាញដោយ ARPES គុណភាពបង្ហាញខ្ពស់។ នៅក្នុងការរួមបញ្ចូលគ្នាជាមួយនឹងការរំភើបចិត្តអុបទិកដែលបានជ្រើសរើស WS2/graphene heterostructure ដែលបានស៊ើបអង្កេតអាចផ្តល់នូវវេទិកាសម្រាប់ការចាក់បញ្ចូលអុបទិកប្រកបដោយប្រសិទ្ធភាពទៅក្នុង graphene ។
ភាពអាចរកបាននៃវត្ថុធាតុពីរវិមាត្រផ្សេងគ្នាជាច្រើនបានបើកលទ្ធភាពក្នុងការបង្កើតរចនាសម្ព័ន្ធ heterostructures ស្តើងនៅទីបំផុតជាមួយនឹងមុខងារថ្មីទាំងស្រុងដោយផ្អែកលើការកាត់តាមឌីអេឡិចត្រិចតាមតម្រូវការ និងផលប៉ះពាល់ដែលបណ្ដាលមកពីភាពជិតផ្សេងៗ (1-3)។ ឧបករណ៍ភស្តុតាងនៃគោលការណ៍សម្រាប់កម្មវិធីនាពេលអនាគតក្នុងវិស័យអេឡិចត្រូនិក និងអុបតូអេឡិចត្រូនិចត្រូវបានគេដឹង (4-6) ។
នៅទីនេះ យើងផ្តោតទៅលើ epitaxial van der Waals heterostructures ដែលមាន monolayer WS2 ដែលជា semiconductor ផ្ទាល់ដែលមានការភ្ជាប់វិល-គន្លងដ៏រឹងមាំ និងការបំបែកការបង្វិលដ៏ធំនៃរចនាសម្ព័ន្ធក្រុមដោយសារតែស៊ីមេទ្រីបញ្ច្រាស (7) និង monolayer graphene ដែលជា semimetal ជាមួយនឹងរចនាសម្ព័ន្ធក្រុមតន្រ្តីរាងសាជី និងការចល័តក្រុមហ៊ុនដឹកជញ្ជូនខ្ពស់ខ្លាំង (8) ដែលដាំដុះនៅលើអ៊ីដ្រូសែនដែលបានបញ្ចប់ ស៊ីស៊ី(0001)។ ការចង្អុលបង្ហាញដំបូងសម្រាប់ការផ្ទេរបន្ទុកលឿនជ្រុល (9-15) និងផលប៉ះពាល់នៃការភ្ជាប់គន្លងវិលជុំដែលបណ្ដាលមកពីជិត (16-18) ធ្វើឱ្យ WS2/graphene និងរចនាសម្ព័ន្ធ heterostructures ស្រដៀងគ្នាដែលសន្យាបេក្ខជនសម្រាប់កម្មវិធី optoelectronic (19) និង optospintronic (20) នាពេលអនាគត។
យើងបានកំណត់ដើម្បីបង្ហាញពីផ្លូវបន្ធូរអារម្មណ៍នៃគូរន្ធអេឡិចត្រុងដែលបង្កើតដោយ photogenerated នៅក្នុង WS2/graphene ជាមួយនឹងពេលវេលា និងមុំដោះស្រាយ photoemission spectroscopy (tr-ARPES)។ សម្រាប់គោលបំណងនោះ យើងរំភើបនូវរចនាសម្ព័ន្ធ heterostructure ជាមួយនឹងជីពចរបូម 2-eV ដែលមានប្រតិកម្មទៅនឹង A-exciton នៅក្នុង WS2 (21, 12) ហើយច្រាន photoelectrons ជាមួយនឹងជីពចរដែលពន្យារពេលលើកទីពីរនៅថាមពល photon 26-eV ។ យើងកំណត់ថាមពល kinetic និងមុំបំភាយនៃ photoelectrons ដោយប្រើឧបករណ៍វិភាគអឌ្ឍគោលជាមុខងារនៃការពន្យាពេលបូម ដើម្បីទទួលបានថាមពល ថាមពល និងឌីណាមិករបស់ក្រុមហ៊ុនដឹកជញ្ជូនតាមពេលវេលា។ ដំណោះស្រាយថាមពល និងពេលវេលាគឺ 240 meV និង 200 fs រៀងគ្នា។
លទ្ធផលរបស់យើងផ្តល់នូវភស្តុតាងផ្ទាល់សម្រាប់ការផ្ទេរបន្ទុកលឿនបំផុតរវាងស្រទាប់ដែលតម្រឹមតាម epitaxially ដោយបញ្ជាក់ពីការចង្អុលបង្ហាញដំបូងដោយផ្អែកលើបច្ចេកទេសអុបទិកទាំងអស់នៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ heterostructures ដែលបានផ្គុំដោយដៃស្រដៀងគ្នាជាមួយនឹងការតម្រឹម azimuthal បំពាននៃស្រទាប់ (9-15) ។ លើសពីនេះ យើងបង្ហាញថាការផ្ទេរបន្ទុកនេះគឺមិនស៊ីមេទ្រីខ្ពស់ទេ។ ការវាស់វែងរបស់យើងបង្ហាញពីស្ថានភាពបណ្តោះអាសន្នដែលបំបែកដោយបន្ទុកដែលមិនត្រូវបានគេសង្កេតឃើញពីមុនជាមួយនឹងអេឡិចត្រុងដែលរំភើប និងរន្ធដែលមានទីតាំងនៅក្នុងស្រទាប់ WS2 និង graphene រៀងគ្នា ដែលរស់នៅសម្រាប់ ∼1 ps ។ យើងបកស្រាយការរកឃើញរបស់យើងនៅក្នុងលក្ខខណ្ឌនៃភាពខុសគ្នានៃចន្លោះដំណាក់កាលខ្ចាត់ខ្ចាយសម្រាប់ការផ្ទេរអេឡិចត្រុង និងរន្ធដែលបណ្តាលមកពីការតម្រឹមដែលទាក់ទងនៃ WS2 និង graphene bands ដូចដែលបានបង្ហាញដោយ ARPES គុណភាពបង្ហាញខ្ពស់។ រួមបញ្ចូលគ្នាជាមួយនឹងការរំភើបចិត្តអុបទិកដែលជ្រើសរើសដោយវិល និងជ្រលងភ្នំ (22–25) WS2/graphene heterostructures អាចផ្តល់នូវវេទិកាថ្មីមួយសម្រាប់ការចាក់បញ្ចូលអុបទិកលឿនជ្រុលទៅក្នុងក្រាហ្វិន។
រូបភាពទី 1A បង្ហាញពីការវាស់វែង ARPES ដែលមានគុណភាពបង្ហាញខ្ពស់ដែលទទួលបានជាមួយនឹងចង្កៀងអេលីយ៉ូមនៃរចនាសម្ព័ន្ធក្រុមតន្រ្តីតាមបណ្តោយ ΓK-direction នៃ epitaxial WS2/graphene heterostructure ។ កោណ Dirac ត្រូវបានគេរកឃើញថាត្រូវបានបិទដោយប្រហោងជាមួយនឹងចំណុច Dirac ដែលមានទីតាំង ∼0.3 eV ខាងលើសក្តានុពលគីមីលំនឹង។ ផ្នែកខាងលើនៃក្រុម spin-split WS2 valence band ត្រូវបានរកឃើញថាមាន ∼1.2 eV ក្រោមសក្តានុពលគីមីលំនឹង។
(ក) លំនឹង photocurrent វាស់នៅតាមបណ្តោយ ΓK-direction ជាមួយនឹងចង្កៀង helium unpolarized ។ (ខ) Photocurrent សម្រាប់ការពន្យាពេលបូមអវិជ្ជមានដែលវាស់ដោយ p-polarized extreme ultraviolet pulses នៅថាមពល 26-eV photon ។ បន្ទាត់ប្រផេះ និងក្រហមគូសសម្គាល់ទីតាំងនៃទម្រង់បន្ទាត់ដែលប្រើដើម្បីទាញយកទីតាំងកំពូលបណ្តោះអាសន្ននៅក្នុងរូបភាពទី 2. (គ) ការផ្លាស់ប្តូរដែលបណ្ដាលមកពីការបូមនៃ photocurrent 200 fs បន្ទាប់ពី photoexcitation នៅថាមពល photon បូមនៃ 2 eV ជាមួយនឹងស្នប់ fluence នៃ 2 mJ / cm2 ។ ការទទួលបាន និងការបាត់បង់នៃ photoelectrons ត្រូវបានបង្ហាញជាពណ៌ក្រហម និងពណ៌ខៀវរៀងៗខ្លួន។ ប្រអប់បង្ហាញតំបន់នៃការរួមបញ្ចូលសម្រាប់ដានបូម-ស៊ើបអង្កេតដែលបង្ហាញក្នុងរូបទី 3 ។
រូបភាពទី 1B បង្ហាញពីរូបថត tr-ARPES នៃរចនាសម្ព័ន្ធក្រុមតន្រ្តីនៅជិត WS2 និង graphene K-points ដែលវាស់ដោយជីពចរ ultraviolet ខ្លាំង 100-fs នៅថាមពល photon 26-eV នៅឯការពន្យាពេលបូមអវិជ្ជមាន មុនពេលការមកដល់នៃជីពចរបូម។ នៅទីនេះ ការបំបែកការបង្វិលមិនត្រូវបានដោះស្រាយទេ ដោយសារតែការរិចរិលគំរូ និងវត្តមាននៃជីពចរបូម 2-eV ដែលបណ្តាលឱ្យមានការពង្រីកទំហំបន្ទុកនៃលក្ខណៈវិសាលគម។ រូបភាពទី 1C បង្ហាញពីការផ្លាស់ប្តូរដែលជំរុញដោយស្នប់នៃ photocurrent ដោយគោរពតាមរូបភាពទី 1B នៅការពន្យាពេល pump-probe នៃ 200 fs ដែលសញ្ញា pump-probe ឈានដល់អតិបរមារបស់វា។ ពណ៌ក្រហម និងពណ៌ខៀវបង្ហាញពីការកើនឡើង និងការបាត់បង់នៃ photoelectrons រៀងគ្នា។
ដើម្បីវិភាគឌីណាមិកដ៏សម្បូរបែបនេះឱ្យកាន់តែលម្អិត ទីមួយយើងកំណត់ទីតាំងកំពូលបណ្តោះអាសន្ននៃ WS2 valence band និង graphene π-band តាមបន្ទាត់ដាច់ៗក្នុងរូបទី 1B ដូចដែលបានពន្យល់លម្អិតនៅក្នុងសម្ភារៈបន្ថែម។ យើងរកឃើញថាក្រុមតន្រ្តី WS2 ផ្លាស់ប្តូរឡើងដោយ 90 meV (រូបភាព 2A) ហើយ graphene π-band ផ្លាស់ប្តូរចុះក្រោម 50 meV (រូបភាព 2B) ។ អាយុកាលអិចស្ប៉ូណង់ស្យែលនៃការផ្លាស់ប្តូរទាំងនេះត្រូវបានរកឃើញថាមាន 1.2 ± 0.1 ps សម្រាប់ក្រុម valence នៃ WS2 និង 1.7 ± 0.3 ps សម្រាប់ graphene π-band ។ ការផ្លាស់ប្តូរកំពូលទាំងនេះផ្តល់នូវភស្តុតាងដំបូងនៃការសាកថ្មបណ្តោះអាសន្ននៃស្រទាប់ទាំងពីរ ដែលបន្ទុកវិជ្ជមាន (អវិជ្ជមាន) បន្ថែមកើនឡើង (បន្ថយ) ថាមពលភ្ជាប់នៃរដ្ឋអេឡិចត្រូនិច។ ចំណាំថាការកើនឡើងនៃ WS2 valence band គឺទទួលខុសត្រូវចំពោះសញ្ញាបូម-probe ដ៏លេចធ្លោនៅក្នុងតំបន់ដែលត្រូវបានសម្គាល់ដោយប្រអប់ខ្មៅនៅក្នុងរូបភាព 1C ។
ការផ្លាស់ប្តូរទីតាំងកំពូលនៃ WS2 valence band (A) និង graphene π-band (B) ជាមុខងារនៃការពន្យាពេលបូម-probe រួមជាមួយនឹង exponential fits (បន្ទាត់ក្រាស់)។ អាយុកាលនៃការផ្លាស់ប្តូរ WS2 ក្នុង (A) គឺ 1.2 ± 0.1 ps ។ អាយុកាលនៃការផ្លាស់ប្តូរ graphene ក្នុង (B) គឺ 1.7 ± 0.3 ps ។
បន្ទាប់មក យើងបញ្ចូលសញ្ញាបូម-ស៊ើបអង្កេតលើតំបន់ដែលបង្ហាញដោយប្រអប់ពណ៌ក្នុងរូបភាពទី 1C ហើយគ្រោងការរាប់លទ្ធផលជាមុខងារនៃការពន្យាពេលបូមក្នុងរូបទី 3 ។ ខ្សែកោង 1 ក្នុងរូបភាពទី 3 បង្ហាញពីសក្ដានុពលនៃ ក្រុមហ៊ុនបញ្ជូនរូបភាពដែលគួរឱ្យរំភើបនៅជិតបាតនៃខ្សែបញ្ជូននៃស្រទាប់ WS2 ដែលមានអាយុកាល 1.1 ± 0.1 ps ដែលទទួលបានពីនិទស្សន្ត សមទៅនឹងទិន្នន័យ (សូមមើល សម្ភារៈបន្ថែម)។
Pump-probe ដានជាមុខងារនៃការពន្យារដែលទទួលបានដោយការរួមបញ្ចូល photocurrent លើផ្ទៃដែលបង្ហាញដោយប្រអប់ក្នុងរូបភាព 1C ។ បន្ទាត់ក្រាស់គឺជាអិចស្ប៉ូណង់ស្យែលសមនឹងទិន្នន័យ។ ខ្សែកោង (1) ចំនួនប្រជាជននៃក្រុមហ៊ុនដឹកជញ្ជូនបណ្តោះអាសន្ននៅក្នុងក្រុមប្រតិបត្តិការនៃ WS2 ។ ខ្សែកោង (2) សញ្ញា Pump-probe នៃ π-band នៃ graphene ខាងលើសក្តានុពលគីមីលំនឹង។ ខ្សែកោង (3) សញ្ញា Pump-probe នៃ π-band នៃ graphene ខាងក្រោមសក្តានុពលគីមីលំនឹង។ ខ្សែកោង (4) សញ្ញាបូម-ស៊ើបអង្កេតសុទ្ធនៅក្នុងក្រុម valence នៃ WS2 ។ អាយុកាលត្រូវបានគេរកឃើញថាមាន 1.2 ± 0.1 ps ក្នុង (1), 180 ± 20 fs (ចំណេញ) និង ∼2 ps (ការបាត់បង់) ក្នុង (2) និង 1.8 ± 0.2 ps ក្នុង (3) ។
នៅក្នុងខ្សែកោង 2 និង 3 នៃរូបភាពទី 3 យើងបង្ហាញសញ្ញាបូម-probe នៃ graphene π-band ។ យើងរកឃើញថាការទទួលបានអេឡិចត្រុងខាងលើសក្តានុពលគីមីលំនឹង (ខ្សែកោង 2 ក្នុងរូបភាពទី 3) មានអាយុកាលខ្លីជាង (180 ± 20 fs) បើប្រៀបធៀបទៅនឹងការបាត់បង់អេឡិចត្រុងខាងក្រោមសក្តានុពលគីមីលំនឹង (1.8 ± 0.2 ps ក្នុងខ្សែកោង 3 រូប ៣). លើសពីនេះ ការកើនឡើងដំបូងនៃ photocurrent នៅក្នុងខ្សែកោង 2 នៃរូបភាពទី 3 ត្រូវបានគេរកឃើញថាប្រែទៅជាការបាត់បង់នៅ t = 400 fs ជាមួយនឹងអាយុកាលនៃ ∼2 ps ។ ភាពមិនស៊ីសង្វាក់គ្នារវាងការចំណេញ និងការបាត់បង់ ត្រូវបានរកឃើញថាអវត្តមាននៅក្នុងសញ្ញាបូម-ស៊ើបអង្កេតនៃ graphene monolayer ដែលមិនលាក់បាំង (សូមមើលរូបភព។ S5 នៅក្នុងសម្ភារៈបន្ថែម) ដែលបង្ហាញថា asymmetry គឺជាផលវិបាកនៃការភ្ជាប់ interlayer នៅក្នុង WS2/graphene heterostructure ។ ការសង្កេតនៃការកើនឡើងរយៈពេលខ្លី និងការបាត់បង់អាយុវែងខាងលើ និងខាងក្រោមសក្តានុពលគីមីលំនឹងរៀងៗខ្លួន បង្ហាញថា អេឡិចត្រុងត្រូវបានដកចេញយ៉ាងមានប្រសិទ្ធភាពពីស្រទាប់ក្រាហ្វិន នៅពេល photoexcitation នៃ heterostructure ។ ជាលទ្ធផល ស្រទាប់ graphene ក្លាយជាបន្ទុកវិជ្ជមាន ដែលវាស៊ីគ្នានឹងការកើនឡើងនៃថាមពលចងនៃ π-band ដែលមាននៅក្នុងរូបភាព 2B ។ ការធ្លាក់ចុះនៃ π-band ដកកន្ទុយថាមពលខ្ពស់នៃការចែកចាយលំនឹង Fermi-Dirac ពីខាងលើសក្តានុពលគីមីលំនឹង ដែលពន្យល់មួយផ្នែកអំពីការផ្លាស់ប្តូរសញ្ញានៃសញ្ញាបូម-ស៊ើបអង្កេតនៅក្នុងខ្សែកោង 2 នៃរូបភាពទី 3 ។ យើងនឹង បង្ហាញខាងក្រោមថាឥទ្ធិពលនេះត្រូវបានពង្រឹងបន្ថែមទៀតដោយការបាត់បង់អេឡិចត្រុងបណ្តោះអាសន្ននៅក្នុង π-band ។
សេណារីយ៉ូនេះត្រូវបានគាំទ្រដោយសញ្ញាបូម-ស៊ើបអង្កេតសុទ្ធនៃ WS2 valence band នៅក្នុងខ្សែកោងទី 4 នៃរូបភាពទី 3 ។ ទិន្នន័យទាំងនេះត្រូវបានទទួលដោយការរួមបញ្ចូលការរាប់លើផ្ទៃដែលបានផ្តល់ឱ្យដោយប្រអប់ខ្មៅនៅក្នុងរូបភាពទី 1B ដែលចាប់យករូបភាពអេឡិចត្រុងដែលបញ្ចេញពី ក្រុមតន្រ្តី valence នៅរាល់ការពន្យារពេលបូម-ស៊ើបអង្កេត។ នៅក្នុងរបារកំហុសពិសោធន៍ យើងរកមិនឃើញការចង្អុលបង្ហាញអំពីវត្តមាននៃរន្ធនៅក្នុង valence band នៃ WS2 សម្រាប់ការពន្យារពេលបូមណាមួយឡើយ។ នេះបង្ហាញថាបន្ទាប់ពី photoexcitation រន្ធទាំងនេះត្រូវបានបំពេញឡើងវិញយ៉ាងឆាប់រហ័សក្នុងទំហំពេលវេលាខ្លីបើប្រៀបធៀបទៅនឹងដំណោះស្រាយបណ្តោះអាសន្នរបស់យើង។
ដើម្បីផ្តល់ភស្តុតាងចុងក្រោយសម្រាប់សម្មតិកម្មរបស់យើងនៃការបំបែកបន្ទុកលឿនបំផុតនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ WS2/graphene heterostructure យើងកំណត់ចំនួនរន្ធដែលបានផ្ទេរទៅស្រទាប់ graphene ដូចដែលបានពិពណ៌នាលម្អិតនៅក្នុងសម្ភារៈបន្ថែម។ សរុបមក ការចែកចាយអេឡិចត្រូនិកបណ្តោះអាសន្ននៃ π-band ត្រូវបានបំពាក់ជាមួយនឹងការចែកចាយ Fermi-Dirac ។ បន្ទាប់មកចំនួនរន្ធត្រូវបានគណនាពីតម្លៃលទ្ធផលសម្រាប់សក្តានុពលគីមីបណ្តោះអាសន្ន និងសីតុណ្ហភាពអេឡិចត្រូនិច។ លទ្ធផលត្រូវបានបង្ហាញក្នុងរូបទី 4។ យើងរកឃើញថាចំនួនសរុបនៃ ∼5 × 1012 holes/cm2 ត្រូវបានផ្ទេរពី WS2 ទៅ graphene ជាមួយនឹងអាយុកាលអិចស្ប៉ូណង់ស្យែល 1.5 ± 0.2 ps ។
ការផ្លាស់ប្តូរចំនួនរន្ធនៅក្នុង π-band ជាមុខងារនៃការពន្យាពេលបូម-ស៊ើបអង្កេត រួមជាមួយនឹងសមអិចស្ប៉ូណង់ស្យែល ផ្តល់ទិន្នផលពេញមួយជីវិត 1.5 ± 0.2 ps ។
ពីការរកឃើញនៅក្នុងរូបភព។ ពី 2 ទៅ 4 រូបភាពមីក្រូទស្សន៍ខាងក្រោមសម្រាប់ការផ្ទេរបន្ទុកលឿនបំផុតនៅក្នុង WS2/graphene heterostructure លេចចេញមក (រូបភាពទី 5) ។ Photoexcitation នៃ WS2/graphene heterostructure នៅ 2 eV គ្របដណ្តប់លើ A-exciton នៅក្នុង WS2 (រូបភាព 5A)។ ការរំជើបរំជួលអេឡិចត្រូនិចបន្ថែមនៅទូទាំងចំណុច Dirac ក្នុង graphene ក៏ដូចជារវាង WS2 និង graphene bands គឺអាចធ្វើទៅបានយ៉ាងស្វាហាប់ ប៉ុន្តែមានប្រសិទ្ធភាពតិចជាងគួរឱ្យកត់សម្គាល់។ រន្ធ photoexcited នៅក្នុង valence band នៃ WS2 ត្រូវបានបញ្ចូលឡើងវិញដោយអេឡិចត្រុងដែលមានប្រភពចេញពី graphene π-band នៅលើមាត្រដ្ឋានពេលវេលាខ្លីបើប្រៀបធៀបទៅនឹងដំណោះស្រាយខាងសាច់ឈាមរបស់យើង (រូបភាព 5A) ។ អេឡិចត្រុងដែលរំជើបរំជួលនៅក្នុងខ្សែបញ្ជូននៃ WS2 មានអាយុកាល ∼1 ps (រូបភាព 5B)។ ទោះយ៉ាងណាក៏ដោយ វាត្រូវការពេល ∼2 ps ដើម្បីបំពេញរន្ធនៅក្នុង graphene π-band (រូបភាព 5B) ។ នេះបង្ហាញថាក្រៅពីការផ្ទេរអេឡិចត្រុងដោយផ្ទាល់រវាងក្រុមតន្រ្តី WS2 និង graphene π-band ផ្លូវសម្រាកបន្ថែម - អាចធ្វើទៅបានតាមរយៈស្ថានភាពពិការ (26) - ចាំបាច់ត្រូវពិចារណាដើម្បីយល់ពីឌីណាមិកពេញលេញ។
(ក) Photoexcitation នៅ resonance ទៅ WS2 A-exciton នៅ 2 eV ចាក់អេឡិចត្រុងចូលទៅក្នុងក្រុម conduction នៃ WS2 ។ រន្ធដែលត្រូវគ្នានៅក្នុង valence band នៃ WS2 ត្រូវបានបញ្ចូលឡើងវិញភ្លាមៗដោយអេឡិចត្រុងពី graphene π-band ។ (ខ) ក្រុមហ៊ុនបញ្ជូនរូបភាពគួរឱ្យរំភើបនៅក្នុងក្រុមតន្រ្តីដឹកនាំ WS2 មានអាយុកាល ∼1 ps ។ រន្ធនៅក្នុង graphene π-band រស់នៅសម្រាប់ ∼2 ps ដែលបង្ហាញពីសារៈសំខាន់នៃបណ្តាញខ្ចាត់ខ្ចាយបន្ថែមដែលបង្ហាញដោយសញ្ញាព្រួញ។ បន្ទាត់ដាច់ ៗ ពណ៌ខ្មៅនៅក្នុង (A) និង (B) បង្ហាញពីការផ្លាស់ប្តូរក្រុម និងការផ្លាស់ប្តូរសក្តានុពលគីមី។ (C) នៅក្នុងស្ថានភាពបណ្តោះអាសន្ន ស្រទាប់ WS2 ត្រូវបានចោទប្រកាន់ជាអវិជ្ជមានខណៈពេលដែលស្រទាប់ graphene ត្រូវបានចោទប្រកាន់ជាវិជ្ជមាន។ សម្រាប់ការរំភើបចិត្តជ្រើសរើសវិលជាមួយនឹងពន្លឺរាងជារង្វង់ អេឡិចត្រុង photoexcited ក្នុង WS2 និងរន្ធដែលត្រូវគ្នានៅក្នុង graphene ត្រូវបានគេរំពឹងថានឹងបង្ហាញរាងប៉ូលវិលផ្ទុយគ្នា។
នៅក្នុងស្ថានភាពបណ្តោះអាសន្ន អេឡិចត្រុងដែលរំភើបចិត្តស្ថិតនៅក្នុងក្រុម conduction នៃ WS2 ខណៈពេលដែលរន្ធ photoexcited ស្ថិតនៅក្នុង π-band នៃ graphene (រូបភាព 5C)។ នេះមានន័យថាស្រទាប់ WS2 ត្រូវបានចោទប្រកាន់អវិជ្ជមាន ហើយស្រទាប់ graphene ត្រូវបានចោទប្រកាន់ជាវិជ្ជមាន។ នេះរាប់បញ្ចូលសម្រាប់ការផ្លាស់ប្តូរកំពូលបណ្តោះអាសន្ន (រូបភាពទី 2) ភាពមិនស៊ីសង្វាក់នៃសញ្ញា graphene pump-probe (ខ្សែកោង 2 និង 3 នៃរូបភាពទី 3) អវត្ដមាននៃរន្ធនៅក្នុងក្រុម valence នៃ WS2 (ខ្សែកោង 4 រូបភព 3) ក៏ដូចជារន្ធបន្ថែមនៅក្នុង graphene π-band (រូបភាពទី 4) ។ អាយុកាលនៃស្ថានភាពដែលបំបែកដោយបន្ទុកនេះគឺ ∼1 ps (ខ្សែកោង 1 រូបភព 3)។
ស្ថានភាពបណ្តោះអាសន្នដែលបំបែកដោយបន្ទុកស្រដៀងគ្នានេះត្រូវបានគេសង្កេតឃើញនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ heterostructures របស់ van der Waals ដែលផលិតចេញពី semiconductors ដែលមានគម្លាតផ្ទាល់ពីរជាមួយនឹងការតម្រឹមក្រុមតន្រ្តីប្រភេទ II និង bandgap staggered (27-32) ។ បន្ទាប់ពី photoexcitation អេឡិចត្រុង និងរន្ធត្រូវបានគេរកឃើញដើម្បីផ្លាស់ទីយ៉ាងលឿនទៅបាតនៃ conduction band និងទៅកំពូលនៃ valence band រៀងគ្នា ដែលមានទីតាំងនៅស្រទាប់ផ្សេងៗគ្នានៃ heterostructure (27-32) ។
ក្នុងករណី WS2/graphene heterostructure របស់យើង ទីតាំងអំណោយផលបំផុតសម្រាប់អេឡិចត្រុង និងរន្ធគឺនៅកម្រិត Fermi នៅក្នុងស្រទាប់ graphene លោហធាតុ។ ដូច្នេះ គេរំពឹងថា ទាំងអេឡិចត្រុង និងរន្ធផ្ទេរយ៉ាងលឿនទៅក្រាហ្វិន π-band ។ ទោះជាយ៉ាងណាក៏ដោយ ការវាស់វែងរបស់យើងបង្ហាញយ៉ាងច្បាស់ថាការផ្ទេររន្ធ (<200 fs) មានប្រសិទ្ធភាពជាងការផ្ទេរអេឡិចត្រុង (∼1 ps) ។ យើងសន្មតថានេះជាការតម្រឹមថាមពលដែលទាក់ទងនៃ WS2 និងក្រុម graphene ដូចដែលបានបង្ហាញនៅក្នុងរូបភាពទី 1A ដែលផ្តល់នូវចំនួនធំជាងនៃរដ្ឋចុងក្រោយដែលមានសម្រាប់ការផ្ទេររន្ធបើប្រៀបធៀបទៅនឹងការផ្ទេរអេឡិចត្រុង ដូចដែលបានរំពឹងទុកថ្មីៗនេះដោយ (14, 15) ។ ក្នុងករណីបច្ចុប្បន្ន ដោយសន្មត់ថា ∼2 eV WS2 bandgap ចំណុច graphene Dirac និងសក្តានុពលគីមីលំនឹងមានទីតាំងនៅ ∼0.5 និង ∼0.2 eV ខាងលើពាក់កណ្តាលនៃ bandgap WS2 រៀងគ្នាបំបែកស៊ីមេទ្រីរន្ធអេឡិចត្រុង។ យើងរកឃើញថាចំនួននៃរដ្ឋចុងក្រោយដែលមានសម្រាប់ការផ្ទេររន្ធគឺ ∼6 ដងធំជាងសម្រាប់ការផ្ទេរអេឡិចត្រុង (សូមមើល សម្ភារៈបន្ថែម) ដែលជាមូលហេតុដែលការផ្ទេររន្ធត្រូវបានរំពឹងថានឹងលឿនជាងការផ្ទេរអេឡិចត្រុង។
រូបភាពមីក្រូទស្សន៍ពេញលេញនៃការផ្ទេរបន្ទុក asymmetric ultrafast asymmetric ត្រូវបានសង្កេតឃើញគួរពិចារណាផងដែរអំពីការត្រួតស៊ីគ្នារវាងគន្លងដែលបង្កើតបានជាមុខងាររលក A-exciton នៅក្នុង WS2 និង graphene π-band រៀងគ្នា ការខ្ចាត់ខ្ចាយនៃអេឡិចត្រុង-អេឡិចត្រុង និងអេឡិចត្រុង-ផុនណុន បណ្តាញរួមទាំងឧបសគ្គដែលកំណត់ដោយសន្ទុះ ថាមពល ការបង្វិល និងការអភិរក្ស pseudospin ឥទ្ធិពលនៃប្លាស្មា លំយោល (33) ក៏ដូចជាតួនាទីនៃការរំជើបរំជួលដែលអាចផ្លាស់ប្តូរបាននៃលំយោល phonon ដែលអាចសម្របសម្រួលការផ្ទេរបន្ទុក (34, 35) ។ ដូចគ្នានេះផងដែរ មនុស្សម្នាក់អាចប៉ាន់ស្មានថាតើស្ថានភាពផ្ទេរបន្ទុកដែលបានសង្កេតឃើញមាន excitons ការផ្ទេរបន្ទុក ឬគូរន្ធអេឡិចត្រុងដោយឥតគិតថ្លៃ (សូមមើលសម្ភារៈបន្ថែម)។ ការស៊ើបអង្កេតទ្រឹស្តីបន្ថែមទៀតដែលហួសពីវិសាលភាពនៃឯកសារបច្ចុប្បន្នគឺត្រូវបានទាមទារដើម្បីបញ្ជាក់ពីបញ្ហាទាំងនេះ។
សរុបមក យើងបានប្រើ tr-ARPES ដើម្បីសិក្សាការផ្ទេរបន្ទុក interlayer លឿនបំផុតនៅក្នុង epitaxial WS2/graphene heterostructure ។ យើងបានរកឃើញថា នៅពេលដែលមានការរំភើបជាមួយនឹងប្រតិកម្មទៅនឹង A-exciton នៃ WS2 នៅ 2 eV រន្ធ photoexcited ផ្ទេរយ៉ាងលឿនទៅក្នុងស្រទាប់ graphene ខណៈពេលដែលអេឡិចត្រុង photoexciton នៅតែមាននៅក្នុងស្រទាប់ WS2 ។ យើងបានសន្មតថានេះជាការពិតដែលថាចំនួននៃរដ្ឋចុងក្រោយដែលមានសម្រាប់ការផ្ទេររន្ធគឺធំជាងសម្រាប់ការផ្ទេរអេឡិចត្រុង។ អាយុកាលនៃស្ថានភាពបណ្តោះអាសន្នដែលបំបែកការគិតថ្លៃ ត្រូវបានរកឃើញថាជា ∼1 ps ។ នៅក្នុងការរួមផ្សំជាមួយនឹងការរំភើបចិត្តអុបទិកដែលជ្រើសរើសដោយបង្វិលដោយប្រើពន្លឺរាងជារង្វង់ (22-25) ការផ្ទេរបន្ទុកលឿនបំផុតដែលត្រូវបានគេសង្កេតឃើញអាចនឹងត្រូវបានអមដោយការផ្ទេរបង្វិល។ ក្នុងករណីនេះ រចនាសម្ព័ន្ធ heterostructure WS2/graphene ដែលបានស៊ើបអង្កេតអាចនឹងត្រូវបានប្រើប្រាស់សម្រាប់ការចាក់បញ្ចូលអុបទិកប្រកបដោយប្រសិទ្ធភាពទៅក្នុងក្រាហ្វិនដែលជាលទ្ធផលនៅក្នុងឧបករណ៍ optospintronic ប្រលោមលោក។
សំណាក graphene ត្រូវបានដាំដុះនៅលើ wafers 6H-SiC(0001) semiconducting ពី SiCrystal GmbH ។ N-doped wafers ស្ថិតនៅលើអ័ក្សជាមួយនឹងការកាត់ខុសខាងក្រោម 0.5°។ ស្រទាប់ខាងក្រោម SiC ត្រូវបានឆ្លាក់ដោយអ៊ីដ្រូសែន ដើម្បីលុបស្នាម និងទទួលបានផ្ទៃរាបស្មើធម្មតា។ ផ្ទៃដែលបិទដោយ Si-បញ្ចប់ដោយអាតូមដែលស្អាត និងសំប៉ែត ត្រូវបានគេធ្វើក្រាហ្វិចដោយបន្សល់នូវសំណាកនៅក្នុងបរិយាកាស Ar នៅសីតុណ្ហភាព 1300°C រយៈពេល 8 នាទី (36)។ វិធីនេះ យើងទទួលបានស្រទាប់កាបូនតែមួយ ដែលរាល់អាតូមកាបូនទី 3 បង្កើតជាចំណង covalent ទៅស្រទាប់ខាងក្រោម SiC (37)។ បន្ទាប់មកស្រទាប់នេះត្រូវបានប្រែទៅជា sp2-hybridized quasi free-standing hole-doped graphene តាមរយៈ hydrogen intercalation (38)។ សំណាកទាំងនេះត្រូវបានគេហៅថា graphene/H-SiC(0001)។ ដំណើរការទាំងមូលត្រូវបានអនុវត្តនៅក្នុងបន្ទប់ពាណិជ្ជកម្ម Black Magic ពី Aixtron ។ ការលូតលាស់ WS2 ត្រូវបានអនុវត្តនៅក្នុងរ៉េអាក់ទ័រជញ្ជាំងក្តៅស្តង់ដារដោយការបញ្ចេញចំហាយគីមីដែលមានសម្ពាធទាប (39, 40) ដោយប្រើម្សៅ WO3 និង S ជាមួយនឹងសមាមាត្រម៉ាស់ 1:100 ជាមុន។ ម្សៅ WO3 និង S ត្រូវបានរក្សាទុកនៅ 900 និង 200 ° C រៀងគ្នា។ ម្សៅ WO3 ត្រូវបានដាក់នៅជិតស្រទាប់ខាងក្រោម។ Argon ត្រូវបានគេប្រើជាឧស្ម័នដឹកជញ្ជូនដែលមានលំហូរ 8 sccm ។ សម្ពាធនៅក្នុងរ៉េអាក់ទ័រត្រូវបានរក្សាទុកនៅ 0.5 mbar ។ សំណាកទាំងនោះត្រូវបានកំណត់លក្ខណៈដោយមីក្រូទស្សន៍អេឡិចត្រុងបន្ទាប់បន្សំ មីក្រូទស្សន៍កម្លាំងអាតូមិក រ៉ាម៉ាន និងទស្សន៍ពន្លឺរស្មី ក៏ដូចជាការបំភាយអេឡិចត្រុងថាមពលទាប។ ការវាស់វែងទាំងនេះបានបង្ហាញពីដែនគ្រីស្តាល់តែមួយ WS2 ផ្សេងគ្នាដែលទិសដៅ ΓK- ឬ ΓK '- ត្រូវបានតម្រឹមជាមួយទិសដៅ ΓK នៃស្រទាប់ក្រាហ្វិន។ ប្រវែងចំហៀងរបស់ដែនប្រែប្រួលចន្លោះពី 300 ទៅ 700 nm ហើយការគ្របដណ្តប់ WS2 សរុបត្រូវបានប៉ាន់ស្មានទៅ ∼40% ដែលសមរម្យសម្រាប់ការវិភាគ ARPES ។
ការពិសោធន៍ ARPES ឋិតិវន្តត្រូវបានអនុវត្តជាមួយឧបករណ៍វិភាគអឌ្ឍគោល (SPECS PHOIBOS 150) ដោយប្រើប្រព័ន្ធឧបករណ៍ចាប់បន្ទុកសម្រាប់ការរកឃើញពីរវិមាត្រនៃថាមពលអេឡិចត្រុង និងសន្ទុះ។ វិទ្យុសកម្ម He Iα monochromatic ដែលមិនមានរាងប៉ូល (21.2 eV) នៃប្រភពទឹកហូរខ្លាំង (VG Scienta VUV5000) ត្រូវបានប្រើសម្រាប់ការពិសោធន៍បញ្ចេញពន្លឺទាំងអស់។ ថាមពល និងដំណោះស្រាយមុំនៅក្នុងការពិសោធន៍របស់យើងគឺប្រសើរជាង 30 meV និង 0.3° (ត្រូវនឹង 0.01 Å−1) រៀងគ្នា។ ការពិសោធន៍ទាំងអស់ត្រូវបានធ្វើឡើងនៅសីតុណ្ហភាពបន្ទប់។ ARPES គឺជាបច្ចេកទេសដែលងាយរងគ្រោះខ្លាំងណាស់។ ដើម្បីច្រាន photoelectrons ចេញពីទាំង WS2 និងស្រទាប់ graphene គំរូជាមួយនឹងការគ្របដណ្តប់ WS2 មិនពេញលេញនៃ ∼40% ត្រូវបានប្រើប្រាស់។
ការដំឡើង tr-ARPES គឺផ្អែកលើ 1-kHz Titanium: Sapphire amplifier (Coherent Legend Elite Duo)។ ថាមពលទិន្នផល 2 mJ ត្រូវបានប្រើសម្រាប់ការបង្កើតអាម៉ូនិកខ្ពស់នៅក្នុង argon ។ លទ្ធផលនៃពន្លឺអ៊ុលត្រាវីយូឡេជ្រុលហួសហេតុបានឆ្លងកាត់ម៉ូណូក្រូម៉ាតដែលមានក្រឡាចត្រង្គដែលផលិតជីពចរស៊ើបអង្កេត 100-fs នៅថាមពល 26-eV photon ។ 8mJ នៃថាមពលទិន្នផលរបស់ amplifier ត្រូវបានបញ្ជូនទៅក្នុង amplifier ប៉ារ៉ាម៉ែត្រអុបទិក (HE-TOPAS ពីការបំប្លែងពន្លឺ)។ ធ្នឹមសញ្ញានៅថាមពល 1-eV photon ត្រូវបានបង្កើនប្រេកង់ទ្វេដងនៅក្នុងគ្រីស្តាល់ beta barium borate ដើម្បីទទួលបានជីពចរបូម 2-eV ។ ការវាស់វែង tr-ARPES ត្រូវបានអនុវត្តជាមួយឧបករណ៍វិភាគអឌ្ឍគោល (SPECS PHOIBOS 100) ។ ថាមពលសរុប និងដំណោះស្រាយបណ្តោះអាសន្នគឺ 240 meV និង 200 fs រៀងគ្នា។
សម្ភារៈបន្ថែមសម្រាប់អត្ថបទនេះមាននៅ http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1
នេះគឺជាអត្ថបទបើកចំហដែលចែកចាយក្រោមលក្ខខណ្ឌនៃអាជ្ញាប័ណ្ណ Creative Commons Attribution-NonCommercial ដែលអនុញ្ញាតឱ្យប្រើប្រាស់ ការចែកចាយ និងការផលិតឡើងវិញនៅក្នុងមជ្ឈដ្ឋានណាមួយ ដរាបណាការប្រើប្រាស់លទ្ធផលគឺមិនមែនសម្រាប់ផលប្រយោជន៍ពាណិជ្ជកម្ម ហើយផ្តល់ការងារដើមឱ្យបានត្រឹមត្រូវ។ ដកស្រង់
ចំណាំ៖ យើងស្នើសុំតែអាសយដ្ឋានអ៊ីមែលរបស់អ្នក ដើម្បីឲ្យមនុស្សដែលអ្នកកំពុងណែនាំទំព័រនោះ ដឹងថាអ្នកចង់ឱ្យពួកគេឃើញវា ហើយថាវាមិនមែនជាសារឥតបានការទេ។ យើងមិនចាប់យកអាសយដ្ឋានអ៊ីមែលណាមួយទេ។
សំណួរនេះគឺសម្រាប់សាកល្បងថាតើអ្នកជាអ្នកចូលមើលមនុស្សឬអត់ និងដើម្បីការពារការបញ្ជូនសារឥតបានការដោយស្វ័យប្រវត្តិ។
ដោយ Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz
យើងបង្ហាញពីការបំបែកការសាកថ្មលឿនបំផុតនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ heterostructure WS2/graphene ដែលអាចអនុញ្ញាតិឱ្យចាក់បញ្ចូលអុបទិកទៅក្នុង graphene ។
ដោយ Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz
យើងបង្ហាញពីការបំបែកការសាកថ្មលឿនបំផុតនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ heterostructure WS2/graphene ដែលអាចអនុញ្ញាតិឱ្យចាក់បញ្ចូលអុបទិកទៅក្នុង graphene ។
© 2020 សមាគមអាមេរិចសម្រាប់ការជឿនលឿននៃវិទ្យាសាស្រ្ត។ រក្សាសិទ្ធិគ្រប់យ៉ាង។ AAAS គឺជាដៃគូរបស់ HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef និង COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548។
ពេលវេលាផ្សាយ៖ ២៥ ឧសភា ២០២០