პირდაპირი მტკიცებულება ეფექტური ულტრასწრაფი მუხტის განცალკევების შესახებ ეპიტაქსიალურ WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურებში

ჩვენ ვიყენებთ დროისა და კუთხით გადაწყვეტილ ფოტოემისიის სპექტროსკოპიას (tr-ARPES), რათა გამოვიკვლიოთ ულტრასწრაფი მუხტის გადაცემა ეპიტაქსიალურ ჰეტეროსტრუქტურაში, რომელიც შედგება ერთფენიანი WS2 და გრაფენისგან. ეს ჰეტეროსტრუქტურა აერთიანებს პირდაპირი უფსკრული ნახევარგამტარის უპირატესობებს ძლიერ სპინ-ორბიტის შეერთებასთან და სინათლის მატერიის ძლიერ ურთიერთქმედებით ნახევრადმეტალურ მასპინძელ უმასურ მატარებლებთან, უკიდურესად მაღალი მობილურობითა და დატრიალების ხანგრძლივი ვადით. ჩვენ აღმოვაჩენთ, რომ WS2-ში A-ექსციტონზე რეზონანსის დროს ფოტოაგზნების შემდეგ, ფოტოაგზნებადი ხვრელები სწრაფად გადადიან გრაფენის შრეში, ხოლო ფოტოაგზნებადი ელექტრონები რჩება WS2 ფენაში. შედეგად მიღებული მუხტით გამოყოფილი გარდამავალი მდგომარეობა აქვს ~1 ps სიცოცხლის ხანგრძლივობას. ჩვენ მივაწერთ ჩვენს დასკვნებს განსხვავებებს გაფანტვის ფაზის სივრცეში, რომელიც გამოწვეულია WS2-ისა და გრაფენის ზოლების შედარებითი განლაგებით, როგორც ეს გამოვლინდა მაღალი გარჩევადობის ARPES-ით. სპინის სელექციურ ოპტიკურ აგზნებასთან ერთად, გამოკვლეულმა WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურამ შეიძლება უზრუნველყოს პლატფორმა გრაფენში ეფექტური ოპტიკური სპინის ინექციისთვის.

მრავალი განსხვავებული ორგანზომილებიანი მასალის ხელმისაწვდომობამ გახსნა ახალი, საბოლოო ჯამში, თხელი ჰეტეროსტრუქტურების შექმნის შესაძლებლობა სრულიად ახალი ფუნქციებით, რომელიც ეფუძნება მორგებულ დიელექტრიკულ სკრინინგს და სხვადასხვა სიახლოვის გამოწვეულ ეფექტებს (1–3). რეალიზებულია პრინციპის დამადასტურებელი მოწყობილობები ელექტრონიკისა და ოპტოელექტრონიკის სფეროში მომავალი გამოყენებისთვის (4–6).

აქ ჩვენ ყურადღებას ვამახვილებთ ეპიტაქსიალურ ვან დერ ვაალსის ჰეტეროსტრუქტურებზე, რომლებიც შედგებიან ერთფენიანი WS2, პირდაპირი უფსკრული ნახევარგამტარი ძლიერი სპინ-ორბიტის შეერთებით და ზოლის სტრუქტურის მნიშვნელოვანი სპინის გაყოფა დარღვეული ინვერსიის სიმეტრიის გამო (7) და ერთფენიანი გრაფენი, ნახევრადმეტალი. კონუსური ზოლის სტრუქტურით და გადამზიდის უკიდურესად მაღალი მობილურობით (8), გაზრდილი წყალბადის ტერმინალზე SiC (0001). ულტრასწრაფი მუხტის გადაცემის (9-15) და სიახლოვით გამოწვეული სპინი-ორბიტის დაწყვილების ეფექტების (16-18) პირველი ჩვენებები ხდის WS2/გრაფენს და მსგავს ჰეტეროსტრუქტურებს პერსპექტიულ კანდიდატებს მომავალი ოპტოელექტრონული (19) და ოპტოსპინტრონიკის (20) აპლიკაციებისთვის.

ჩვენ შევუდექით WS2/გრაფენში ფოტოგენერირებული ელექტრონ-ხვრელების წყვილების რელაქსაციის გზების გამოვლენას დროისა და კუთხით გადაწყვეტილი ფოტოემისიის სპექტროსკოპიით (tr-ARPES). ამ მიზნით, ჩვენ ვაგზნებთ ჰეტეროსტრუქტურას 2-eV ტუმბოს იმპულსებით, რომლებიც რეზონანსულია A-ექსციტონზე WS2-ში (21, 12) და გამოვყრით ფოტოელექტრონებს მეორე დროში დაგვიანებული ზონდის იმპულსით 26 eV ფოტონის ენერგიაზე. ჩვენ განვსაზღვრავთ ფოტოელექტრონების კინეტიკურ ენერგიას და ემისიის კუთხეს ნახევარსფერული ანალიზატორით, როგორც ტუმბოს ზონდის დაყოვნების ფუნქცია, რათა მივიღოთ წვდომა იმპულს-, ენერგია- და დროში გადაწყვეტილ მატარებლის დინამიკაზე. ენერგიისა და დროის გარჩევადობა არის 240 meV და 200 fs, შესაბამისად.

ჩვენი შედეგები იძლევა პირდაპირ მტკიცებულებას ეპიტაქსიურად გასწორებულ ფენებს შორის ულტრასწრაფი მუხტის გადაცემის შესახებ, რაც ადასტურებს პირველ ჩვენებებს, რომელიც დაფუძნებულია მთლიანად ოპტიკურ ტექნიკაზე მსგავსი ხელით აწყობილ ჰეტეროსტრუქტურებში ფენების თვითნებური აზიმუთალური განლაგებით (9-15). გარდა ამისა, ჩვენ ვაჩვენებთ, რომ მუხტის გადაცემა ძალზე ასიმეტრიულია. ჩვენი გაზომვები ავლენს მანამდე დაუკვირვებელ მუხტით განცალკევებულ გარდამავალ მდგომარეობას ფოტოაღგზნებული ელექტრონებით და ხვრელებით, რომლებიც მდებარეობს WS2 და გრაფენის შრეში, შესაბამისად, რომელიც ცხოვრობს ~1 ps. ჩვენ განვმარტავთ ჩვენს დასკვნებს ელექტრონისა და ხვრელის გადაცემის გაფანტვის ფაზის სივრცეში განსხვავებების თვალსაზრისით, რაც გამოწვეულია WS2-ისა და გრაფენის ზოლების შედარებითი განლაგებით, როგორც ეს გამოვლინდა მაღალი გარჩევადობის ARPES-ით. სპინისა და ხეობის სელექციურ ოპტიკურ აგზნებასთან ერთად (22–25) WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურებმა შეიძლება შექმნან ახალი პლატფორმა გრაფენში ეფექტური ულტრასწრაფი ოპტიკური სპინის ინექციისთვის.

სურათი 1A გვიჩვენებს მაღალი გარჩევადობის ARPES გაზომვას, რომელიც მიღებულია ზოლის სტრუქტურის ჰელიუმის ნათურით, ეპიტაქსიალური WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურის ΓK მიმართულების გასწვრივ. აღმოჩნდა, რომ დირაკის კონუსი ნახვრეტულია დირაკის წერტილით, რომელიც მდებარეობს წონასწორული ქიმიური პოტენციალის ზემოთ ~0,3 ევ. Spin-გაყოფილი WS2 ვალენტური ზოლის ზედა ნაწილი აღმოჩნდა ~1.2 ევ წონასწორობის ქიმიური პოტენციალის ქვემოთ.

(A) წონასწორული ფოტოდინება, რომელიც იზომება ΓK მიმართულების გასწვრივ არაპოლარიზებული ჰელიუმის ნათურით. (B) ფოტოდინება ნეგატიური ტუმბო-ზონდის დაყოვნებისთვის, რომელიც იზომება p-პოლარიზებული უკიდურესი ულტრაიისფერი პულსებით 26-eV ფოტონის ენერგიაზე. წყვეტილი ნაცრისფერი და წითელი ხაზები აღნიშნავენ ხაზების პროფილების პოზიციას, რომლებიც გამოიყენება ნახ. 2-ში გარდამავალი პიკის პოზიციების ამოსაღებად. (C) ტუმბოს მიერ გამოწვეული ფოტოდინების 200 fs ცვლილებები ფოტოაგზნების შემდეგ ტუმბოს ფოტონის ენერგიაზე 2 eV ტუმბოს დინებით. 2 მჯ/სმ2-დან. ფოტოელექტრონების მომატება და დაკარგვა ნაჩვენებია, შესაბამისად, წითელ და ლურჯ ფერებში. უჯრები მიუთითებს ტუმბო-ზონდის კვალის ინტეგრაციის არეალს, რომელიც ნაჩვენებია ნახ. 3-ში.

სურათი 1B გვიჩვენებს tr-ARPES ზოლის სტრუქტურის სურათს WS2-თან და გრაფენის K- წერტილებთან, რომელიც გაზომილია 100-fs უკიდურესი ულტრაიისფერი იმპულსებით 26 eV ფოტონის ენერგიაზე ტუმბოს ზონდის უარყოფითი დაყოვნებით ტუმბოს პულსის მოსვლამდე. აქ, სპინის გაყოფა არ წყდება ნიმუშის დეგრადაციისა და 2-eV ტუმბოს პულსის არსებობის გამო, რაც იწვევს სპექტრული მახასიათებლების სივრცის მუხტის გაფართოებას. სურათი 1C გვიჩვენებს ტუმბოს მიერ გამოწვეული ფოტოდინების ცვლილებებს ნახ. 1B-სთან მიმართებაში ტუმბოს ზონდის დაყოვნებით 200 fs, სადაც ტუმბო-ზონდის სიგნალი აღწევს მაქსიმუმს. წითელი და ლურჯი ფერები, შესაბამისად, მიუთითებს ფოტოელექტრონების მომატებასა და დაკარგვაზე.

ამ მდიდარი დინამიკის უფრო დეტალურად გასაანალიზებლად, ჩვენ ჯერ განვსაზღვრავთ WS2 ვალენტური ზოლის გარდამავალი პიკის პოზიციებს და გრაფენის π-ზოლის წყვეტილი ხაზების გასწვრივ ნახაზ 1B-ში, როგორც დეტალურად არის ახსნილი დამატებით მასალებში. ჩვენ აღმოვაჩენთ, რომ WS2 ვალენტურობის დიაპაზონი მაღლა იწევს 90 მევ-ით (ნახ. 2A) და გრაფენის π-ზოლი 50 მევ-ით ქვემოთ (ნახ. 2B). ამ ძვრების ექსპონენციალური სიცოცხლის ხანგრძლივობა აღმოჩნდა 1.2 ± 0.1 ps WS2-ის ვალენტურობის ზოლისთვის და 1.7 ± 0.3 ps გრაფენის π-ზოლისთვის. ეს პიკური ძვრები იძლევა პირველ მტკიცებულებას ორი ფენის გარდამავალი დამუხტვის შესახებ, სადაც დამატებითი დადებითი (უარყოფითი) მუხტი ზრდის (ამცირებს) ელექტრონული მდგომარეობების შეკვრის ენერგიას. გაითვალისწინეთ, რომ WS2 ვალენტურობის დიაპაზონის ამაღლება პასუხისმგებელია ტუმბო-ზონდის გამორჩეულ სიგნალზე ნახაზი 1C-ში შავი ყუთით მონიშნულ უბანში.

WS2 ვალენტურობის ზოლის (A) და გრაფენის π-ზოლის (B) პიკური პოზიციის შეცვლა ტუმბო-ზონდის დაყოვნების ფუნქციასთან ერთად ექსპონენციალურ შეჯახებასთან ერთად (სქელი ხაზები). WS2 ცვლის სიცოცხლის ხანგრძლივობა (A) არის 1.2 ± 0.1 ps. გრაფენის ცვლის სიცოცხლე (B) არის 1.7 ± 0.3 ps.

შემდეგ, ჩვენ ვაერთიანებთ ტუმბო-ზონდის სიგნალს იმ უბნებზე, რომლებიც მითითებულია ნახაზი 1C-ში ფერადი უჯრებით და გამოსახულია მიღებული რიცხვები ტუმბოს ზონდის დაყოვნების ფუნქციად ნახ. 3-ში. მრუდი 1 ნახ. 3-ში გვიჩვენებს დინამიკას. WS2 ფენის გამტარობის ზოლის ფსკერთან ახლოს ფოტოაგზირებული მატარებლები 1,1 ± 0,1 ps სიცოცხლის ხანგრძლივობა, მიღებული ექსპონენციალური შეესაბამება მონაცემებს (იხ. დამატებითი მასალები).

ტუმბო-ზონდის კვალი, როგორც დაყოვნების ფუნქცია, რომელიც მიიღება ფოტო დენის ინტეგრირებით იმ ფართობზე, რომელიც მითითებულია ფიგურაში 1C უჯრებში. სქელი ხაზები ექსპონენციურად შეესაბამება მონაცემებს. მრუდი (1) გარდამავალი მატარებლის პოპულაცია WS2-ის გამტარობის ზოლში. მრუდი (2) გრაფენის π-ზოლის ტუმბო-ზონდის სიგნალი წონასწორული ქიმიური პოტენციალის ზემოთ. მრუდი (3) გრაფენის π-ზოლის ტუმბო-ზონდის სიგნალი წონასწორული ქიმიური პოტენციალის ქვემოთ. მრუდი (4) წმინდა ტუმბო-ზონდის სიგნალი WS2-ის ვალენტურ ზოლში. სიცოცხლის ხანგრძლივობა აღმოჩნდა 1.2 ± 0.1 ps (1), 180 ± 20 fs (მომატება) და ~2 ps (დაკარგვა) (2) და 1.8 ± 0.2 ps (3).

ნახაზი 3-ის 2 და 3 მოსახვევებში ჩვენ ვაჩვენებთ გრაფენის π-ზოლის ტუმბო-ზონდის სიგნალს. ჩვენ აღმოვაჩენთ, რომ ელექტრონების მომატებას წონასწორობის ქიმიურ პოტენციალზე მაღლა (მრუდი 2 ნახ. 3-ზე) აქვს გაცილებით მოკლე სიცოცხლე (180 ± 20 fs) წონასწორობის ქიმიური პოტენციალის ქვემოთ ელექტრონების დაკარგვასთან შედარებით (1.8 ± 0.2 ps მრუდში 3. სურ. 3). გარდა ამისა, ფოტოდინების საწყისი მომატება ნახ. 3-ის მე-2 მრუდში აღმოჩნდა, რომ გადაიქცევა დანაკარგად t = 400 fs-ზე, სიცოცხლის ხანგრძლივობა ~2 ps. ასიმეტრია მოგებასა და დანაკარგს შორის არ არსებობს ტუმბო-ზონდის სიგნალში დაუფარავი მონოფენის გრაფენის (იხ. ნახ. S5 დანამატებში), რაც მიუთითებს იმაზე, რომ ასიმეტრია WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურაში შრეთაშორისი შეერთების შედეგია. წონასწორული ქიმიური პოტენციალის ზემოთ და ქვემოთ ხანმოკლე მატებაზე და ხანგრძლივ დანაკარგზე დაკვირვება, შესაბამისად, მიუთითებს, რომ ელექტრონები ეფექტურად იხსნება გრაფენის შრედან ჰეტეროსტრუქტურის ფოტოაგზნებისას. შედეგად, გრაფენის ფენა ხდება დადებითად დამუხტული, რაც შეესაბამება 2B-ზე ნაპოვნი π-ზოლის შეკავშირების ენერგიის ზრდას. π-ზოლის ქვევით გადაადგილება ხსნის ფერმი-დირაკის წონასწორობის მაღალი ენერგიის კუდს წონასწორული ქიმიური პოტენციალის ზემოდან, რაც ნაწილობრივ ხსნის ტუმბო-ზონდის სიგნალის ნიშნის ცვლილებას ნახ. 3-ის 2-ში. აჩვენეთ ქვემოთ, რომ ეს ეფექტი კიდევ უფრო გაძლიერებულია ელექტრონების გარდამავალი დაკარგვით π-ზოლში.

ამ სცენარს მხარს უჭერს WS2 ვალენტური დიაპაზონის წმინდა ტუმბო-ზონდის სიგნალი ნახ. 3-ის 4-ში. ეს მონაცემები მიღებულია 1B-ზე შავი ყუთის მიერ მოცემული ფართობის დათვლის ინტეგრირებით, რომელიც ასახავს ფოტოგამოსხივებულ ელექტრონებს ვალენტურობის დიაპაზონი ტუმბოს ზონდის ყველა შეფერხებისას. ექსპერიმენტული შეცდომის ზოლებში, ჩვენ ვერ ვპოულობთ ხვრელების არსებობას WS2-ის ვალენტურ დიაპაზონში ნებისმიერი ტუმბოს ზონდის დაყოვნებისთვის. ეს იმაზე მეტყველებს, რომ ფოტოაგზნების შემდეგ, ეს ხვრელები სწრაფად ივსება მოკლე დროში, ჩვენს დროებით გარჩევადობასთან შედარებით.

WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურაში ულტრასწრაფი მუხტის განცალკევების ჩვენი ჰიპოთეზის საბოლოო მტკიცების უზრუნველსაყოფად, ჩვენ განვსაზღვრავთ ხვრელების რაოდენობას, რომლებიც გადატანილია გრაფენის ფენაში, როგორც ეს დეტალურად არის აღწერილი დამატებით მასალებში. მოკლედ, π-ჯგუფის გარდამავალი ელექტრონული განაწილება დაყენებული იყო ფერმი-დირაკის განაწილებით. შემდეგ ხვრელების რაოდენობა გამოითვლებოდა გარდამავალი ქიმიური პოტენციალისა და ელექტრონული ტემპერატურის შედეგად მიღებული მნიშვნელობებით. შედეგი ნაჩვენებია ნახ. 4-ში. ჩვენ აღმოვაჩენთ, რომ მთლიანი რაოდენობა ~5 × 1012 ხვრელების/სმ2 გადადის WS2-დან გრაფენზე, ექსპონენციალური სიცოცხლის ხანგრძლივობით 1,5 ± 0,2 ps.

ხვრელების რაოდენობის ცვლილება π ზოლში ტუმბოს ზონდის დაყოვნების ფუნქციასთან ერთად ექსპონენციალურ მორგებასთან ერთად, რაც იძლევა სიცოცხლის ხანგრძლივობას 1,5 ± 0,2 ps.

ნახ. 2-დან 4-მდე, ჩნდება შემდეგი მიკროსკოპული სურათი WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურაში ულტრასწრაფი მუხტის გადაცემისთვის (ნახ. 5). WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურის ფოტოაგზნება 2 ევ-ზე დომინანტურად ავსებს A-ექსციტონს WS2-ში (ნახ. 5A). დამატებითი ელექტრონული აგზნება დირაკის წერტილში გრაფენში, ისევე როგორც WS2 და გრაფენის ზოლებს შორის ენერგიულად შესაძლებელია, მაგრამ მნიშვნელოვნად ნაკლებად ეფექტური. WS2-ის ვალენტურ სარტყელში ფოტოაგზირებული ხვრელები ივსება ელექტრონებით, რომლებიც წარმოიქმნება გრაფენის π-ზოლიდან მოკლე დროში ჩვენს დროებით გარჩევადობასთან შედარებით (ნახ. 5A). WS2-ის გამტარობის ზოლში ფოტოაგზნებულ ელექტრონებს აქვთ სიცოცხლის ხანგრძლივობა ~1 ps (ნახ. 5B). თუმცა, გრაფენის π-ზოლში ხვრელების შევსებას ~2 ps სჭირდება (ნახ. 5B). ეს მიუთითებს იმაზე, რომ WS2 გამტარ ზოლსა და გრაფენის π-ზოლს შორის ელექტრონების პირდაპირი გადაცემის გარდა, სრული დინამიკის გასაგებად საჭიროა დამატებითი რელაქსაციის გზები - შესაძლოა დეფექტური მდგომარეობების მეშვეობით (26).

(A) ფოტოაგზნება WS2-ის რეზონანსის დროს A-ექსციტონს 2 eV-ზე შეჰყავს ელექტრონები WS2-ის გამტარ ზოლში. WS2-ის ვალენტურობის ზოლში შესაბამისი ხვრელები მყისიერად ივსება ელექტრონებით გრაფინის π-ზოლიდან. (B) WS2-ის გამტარობის ზოლში ფოტოაგზირებული მატარებლების სიცოცხლის ხანგრძლივობაა ~1 ps. გრაფენის π-ზოლში ხვრელები ცოცხლობენ ~2 ps-მდე, რაც მიუთითებს დამატებითი გაფანტვის არხების მნიშვნელობაზე, რომლებიც მითითებულია წყვეტილი ისრებით. შავი წყვეტილი ხაზები (A) და (B) მიუთითებს ზოლის ცვლას და ქიმიური პოტენციალის ცვლილებებს. (C) გარდამავალ მდგომარეობაში WS2 ფენა უარყოფითად არის დამუხტული, ხოლო გრაფენის ფენა დადებითად. წრიული პოლარიზებული შუქით სპინის სელექციური აგზნებისას, WS2-ში ფოტოაგზნებული ელექტრონები და გრაფენის შესაბამისი ხვრელები სავარაუდოდ აჩვენებენ საპირისპირო სპინის პოლარიზაციას.

გარდამავალ მდგომარეობაში, ფოტოაღგზნებული ელექტრონები ცხოვრობენ WS2-ის გამტარ ზოლში, ხოლო ფოტოაღგზნებული ხვრელები განლაგებულია გრაფენის π-ზოლში (ნახ. 5C). ეს ნიშნავს, რომ WS2 ფენა უარყოფითად არის დამუხტული, ხოლო გრაფენის ფენა დადებითად. ეს ითვალისწინებს მწვერვალების გარდამავალ ცვლას (ნახ. 2), გრაფენის ტუმბო-ზონდის სიგნალის ასიმეტრიას (ნახ. 3-ის 2 და 3 მრუდი), WS2-ის ვალენტურ სარტყელში ხვრელების არარსებობას (მრუდი 4 სურ. 3) , ასევე დამატებითი ხვრელები გრაფენის π-ზოლში (ნახ. 4). ამ მუხტით გამოყოფილი მდგომარეობის სიცოცხლის ხანგრძლივობაა ~1 ps (მრუდი 1 სურ. 3).

მსგავსი მუხტით განცალკევებული გარდამავალი მდგომარეობები დაფიქსირდა დაკავშირებულ ვან დერ ვაალის ჰეტეროსტრუქტურებში, რომლებიც შედგენილია ორი პირდაპირი უფსკრული ნახევარგამტარისგან II ტიპის ზოლის განლაგებით და სტაგნალური ზოლებით (27-32). ფოტოაგზნების შემდეგ, აღმოჩნდა, რომ ელექტრონები და ხვრელები სწრაფად მოძრაობენ გამტარებლობის ზოლის ბოლოში და ვალენტობის ზოლის ზევით, შესაბამისად, რომლებიც განლაგებულია ჰეტეროსტრუქტურის სხვადასხვა ფენებში (27-32).

ჩვენი WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურის შემთხვევაში, ენერგიულად ყველაზე ხელსაყრელი მდებარეობა როგორც ელექტრონებისთვის, ასევე ხვრელებისთვის არის ფერმის დონეზე მეტალის გრაფენის ფენაში. მაშასადამე, მოსალოდნელია, რომ ელექტრონებიც და ხვრელებიც სწრაფად გადადიან გრაფენის π-ზოლში. თუმცა, ჩვენი გაზომვები ნათლად აჩვენებს, რომ ხვრელის გადაცემა (<200 fs) გაცილებით ეფექტურია, ვიდრე ელექტრონის გადაცემა (~1 ps). ჩვენ ამას მივაწერთ WS2-ისა და გრაფენის ზოლების შედარებით ენერგიულ განლაგებას, როგორც ნაჩვენებია ნახ. 1A-ში, რომელიც გვთავაზობს საბოლოო მდგომარეობების უფრო დიდ რაოდენობას ხვრელის გადაცემისთვის, ელექტრონის გადაცემასთან შედარებით, როგორც ამას ახლა იყო მოსალოდნელი (14, 15). მოცემულ შემთხვევაში, ~2 eV WS2 ზოლის დაშვებით, გრაფენის დირაკის წერტილი და წონასწორული ქიმიური პოტენციალი განლაგებულია ~0,5 და ~0,2 eV WS2 ზოლის შუა ნაწილზე, შესაბამისად, რაც არღვევს ელექტრონის ხვრელის სიმეტრიას. ჩვენ აღმოვაჩენთ, რომ ხვრელების გადაცემისთვის ხელმისაწვდომი საბოლოო მდგომარეობების რაოდენობა ~6-ჯერ მეტია, ვიდრე ელექტრონის გადაცემისთვის (იხილეთ დამატებითი მასალები), რის გამოც ხვრელის გადაცემა უფრო სწრაფია, ვიდრე ელექტრონის გადაცემა.

დაკვირვებული ულტრასწრაფი ასიმეტრიული მუხტის გადაცემის სრული მიკროსკოპული სურათი, თუმცა, ასევე უნდა გაითვალისწინოს ორბიტალებს შორის გადახურვა, რომლებიც ქმნიან A-ექსციტონის ტალღის ფუნქციას WS2-ში და გრაფენის π-ზოლში, შესაბამისად, ელექტრონ-ელექტრონისა და ელექტრონ-ფონონის სხვადასხვა გაფანტვა. არხები, მათ შორის იმპულსი, ენერგია, სპინი და ფსევდოსპინის კონსერვაციის შეზღუდვები, პლაზმის გავლენა რხევები (33), ასევე თანმიმდევრული ფონონური რხევების შესაძლო დისპლაციური აგზნების როლი, რომელიც შეიძლება შუამავლობდეს მუხტის გადაცემას (34, 35). ასევე, შეიძლება ვივარაუდოთ, დაკვირვებული მუხტის გადაცემის მდგომარეობა შედგება მუხტის გადამტანი ეგციტონებისგან თუ თავისუფალი ელექტრონ-ხვრელების წყვილებისგან (იხ. დამატებითი მასალები). ამ საკითხების გარკვევისთვის საჭიროა შემდგომი თეორიული გამოკვლევები, რომლებიც სცილდება წინამდებარე ნაშრომის ფარგლებს.

მოკლედ, ჩვენ გამოვიყენეთ tr-ARPES ულტრასწრაფი ფენების მუხტის გადაცემის შესასწავლად ეპიტაქსიალურ WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურაში. ჩვენ აღმოვაჩინეთ, რომ WS2-ის A-აღგზნებაზე რეზონანსის დროს 2 eV-ზე აღგზნებული, ფოტოაღგზნებული ხვრელები სწრაფად გადადიან გრაფენის შრეში, ხოლო ფოტოაგზნებადი ელექტრონები რჩება WS2 ფენაში. ჩვენ ამას მივაწერთ იმ ფაქტს, რომ ხვრელების გადაცემისთვის ხელმისაწვდომი საბოლოო მდგომარეობების რაოდენობა უფრო დიდია, ვიდრე ელექტრონის გადაცემისთვის. მუხტით გამოყოფილი გარდამავალი მდგომარეობის სიცოცხლის ხანგრძლივობა აღმოჩნდა ~1 ps. სპინის სელექციურ ოპტიკურ აგზნებასთან ერთად წრიული პოლარიზებული სინათლის გამოყენებით (22-25), დაკვირვებულ ულტრასწრაფ მუხტის გადაცემას შესაძლოა ახლდეს სპინის გადაცემა. ამ შემთხვევაში, გამოკვლეული WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურა შეიძლება გამოყენებულ იქნას გრაფენში ოპტიკური სპინის ეფექტური ინექციისთვის, რაც გამოიწვევს ახალ ოპტოსპინტრონიულ მოწყობილობებს.

გრაფენის ნიმუშები გაიზარდა კომერციულ ნახევარგამტარ 6H-SiC(0001) ვაფლებზე SiCrystal GmbH-ისგან. N-დოპირებული ვაფლები იყო ღერძზე 0,5°-ზე დაბლა გადაჭრით. SiC სუბსტრატი წყალბადით იყო ამოღებული ნაკაწრების მოსაშორებლად და ჩვეულებრივი ბრტყელი ტერასების მისაღებად. სუფთა და ატომურად ბრტყელი Si-დაბოლოებული ზედაპირი შემდეგ იქნა გრაფიტიზებული ნიმუშის ადუღებით Ar ატმოსფეროში 1300°C-ზე 8 წუთის განმავლობაში (36). ამ გზით, ჩვენ მივიღეთ ერთი ნახშირბადის ფენა, სადაც ყოველი მესამე ნახშირბადის ატომი ქმნიდა კოვალენტურ კავშირს SiC სუბსტრატთან (37). შემდეგ ეს ფენა გადაკეთდა მთლიანად sp2-ჰიბრიდიზებულ კვაზი-თავისუფალ ხვრელ-დოპირებულ გრაფენად წყალბადის ინტერკალაციის გზით (38). ამ ნიმუშებს მოიხსენიებენ, როგორც გრაფენს/H-SiC(0001). მთელი პროცესი განხორციელდა Aixtron-ის კომერციული Black Magic ზრდის პალატაში. WS2 ზრდა განხორციელდა სტანდარტული ცხელი კედლის რეაქტორში დაბალი წნევის ქიმიური ორთქლის დეპონირებით (39, 40) WO3 და S ფხვნილების გამოყენებით 1:100 მასის თანაფარდობით, როგორც წინამორბედები. WO3 და S ფხვნილები ინახება 900 და 200°C-ზე, შესაბამისად. WO3 ფხვნილი მოთავსებული იყო სუბსტრატთან ახლოს. არგონი გამოიყენებოდა როგორც გადამზიდავი გაზით 8 სკმ ნაკადით. რეაქტორში წნევა შენარჩუნდა 0,5 მბარ-ზე. ნიმუშები ხასიათდებოდა მეორადი ელექტრონული მიკროსკოპით, ატომური ძალის მიკროსკოპით, რამანისა და ფოტოლუმინესცენციის სპექტროსკოპიით, ასევე დაბალი ენერგიის ელექტრონების დიფრაქციით. ამ გაზომვებმა გამოავლინა ორი განსხვავებული WS2 ერთკრისტალური დომენი, სადაც ΓK- ან ΓK' მიმართულება შეესაბამება გრაფენის ფენის ΓK მიმართულებას. დომენის მხარის სიგრძე მერყეობდა 300-დან 700 ნმ-მდე, და მთლიანი WS2 დაფარვა მიახლოებით იყო ~40%, შესაფერისი ARPES ანალიზისთვის.

სტატიკური ARPES ექსპერიმენტები ჩატარდა ნახევარსფერული ანალიზატორით (SPECS PHOIBOS 150) მუხტით დაწყვილებული მოწყობილობა-დეტექტორის სისტემის გამოყენებით ელექტრონის ენერგიისა და იმპულსის ორგანზომილებიანი გამოვლენისთვის. არაპოლარიზებული, მონოქრომატული He Iα გამოსხივება (21.2 eV) მაღალი ნაკადის He გამონადენის წყაროს (VG Scienta VUV5000) გამოიყენებოდა ყველა ფოტოემისიის ექსპერიმენტისთვის. ჩვენს ექსპერიმენტებში ენერგია და კუთხური გარჩევადობა უკეთესი იყო, ვიდრე 30 მევ და 0,3° (შეესაბამება 0,01 Å−1), შესაბამისად. ყველა ექსპერიმენტი ჩატარდა ოთახის ტემპერატურაზე. ARPES არის უკიდურესად მგრძნობიარე ტექნიკა. როგორც WS2-დან, ასევე გრაფენის ფენიდან ფოტოელექტრონების ამოსაღებად, გამოყენებული იქნა ნიმუშები WS2-ის არასრული დაფარვით ~40%.

tr-ARPES დაყენება ეფუძნებოდა 1-kHz Titanium:Sapphire გამაძლიერებელს (Coherent Legend Elite Duo). 2 მჯ გამომავალი სიმძლავრე გამოიყენებოდა არგონში მაღალი ჰარმონიის წარმოქმნისთვის. შედეგად მიღებული ექსტრემალური ულტრაიისფერი შუქი გავიდა ღეროს მონოქრომატორში, რომელიც აწარმოებდა 100-fs ზონდის იმპულსებს 26 eV ფოტონის ენერგიაზე. 8mJ გამაძლიერებლის გამომავალი სიმძლავრე გაიგზავნა ოპტიკურ პარამეტრულ გამაძლიერებელში (HE-TOPAS სინათლის კონვერტაციისგან). სიგნალის სხივი 1-eV ფოტონის ენერგიაზე გაორმაგდა სიხშირით ბეტა ბარიუმის ბორატ კრისტალში 2-eV ტუმბოს იმპულსების მისაღებად. tr-ARPES გაზომვები ჩატარდა ნახევარსფერული ანალიზატორით (SPECS PHOIBOS 100). საერთო ენერგია და დროითი გარჩევადობა იყო 240 meV და 200 fs, შესაბამისად.

ამ სტატიის დამატებითი მასალა ხელმისაწვდომია http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1

ეს არის ღია წვდომის სტატია, რომელიც ვრცელდება Creative Commons Attribution-NonCommercial ლიცენზიის პირობებით, რომელიც იძლევა გამოყენების, გავრცელებისა და რეპროდუცირების ნებართვას ნებისმიერ საშუალებებში, სანამ შედეგი არ არის კომერციული სარგებლისთვის და იმ პირობით, რომ ორიგინალური ნამუშევარი სათანადოდ არის შესრულებული. ციტირებული.

შენიშვნა: ჩვენ ვითხოვთ მხოლოდ თქვენს ელფოსტის მისამართს, რათა იმ პირმა, რომელსაც რეკომენდაციას უწევთ გვერდს, იცოდეს, რომ გინდოდათ, რომ ნახოს იგი და რომ ეს არ არის უსარგებლო ფოსტა. ჩვენ არ ვიღებთ რაიმე ელფოსტის მისამართს.

ეს კითხვა არის იმის შესამოწმებლად, ხართ თუ არა ადამიანი ვიზიტორი და თავიდან აიცილოთ ავტომატური სპამის გაგზავნა.

ავტორი: სვენ აშლიმანი, ანტონიო როსი, მარიანა ჩავეს-სერვანტესი, რაზვან კრაუზე, ბენიტო არნოლდი, ბენჟამინ შტადტმიულერი, მარტინ აშლიმანი, სტივენ ფორტი, ფილიპო ფაბბრი, კამილა კოლეტი, იზაბელა გიერზი

ჩვენ გამოვავლენთ ულტრასწრაფ მუხტის განცალკევებას WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურაში, რაც შესაძლებელს გახდის გრაფინის ოპტიკური სპინის ინექციას.

ავტორი: სვენ აშლიმანი, ანტონიო როსი, მარიანა ჩავეს-სერვანტესი, რაზვან კრაუზე, ბენიტო არნოლდი, ბენჟამინ შტადტმიულერი, მარტინ აშლიმანი, სტივენ ფორტი, ფილიპო ფაბბრი, კამილა კოლეტი, იზაბელა გიერზი

ჩვენ გამოვავლენთ ულტრასწრაფ მუხტის განცალკევებას WS2/გრაფენის ჰეტეროსტრუქტურაში, რაც შესაძლებელს გახდის გრაფინის ოპტიკური სპინის ინექციას.

© 2020 ამერიკული ასოციაცია მეცნიერების წინსვლისთვის. ყველა უფლება დაცულია. AAAS არის HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef და COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 პარტნიორი.