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我々は、YBCOの超伝導性とYBCO-金属電極界面に直接関係する、青色レーザー照射によって50〜300 Kの間でYBa2Cu3O6.96（YBCO）セラミックに誘発される顕著な光起電力効果を報告する。 YBCO が超電導状態から抵抗状態に遷移するとき、開路電圧 Voc と短絡電流 Isc の極性が反転します。我々は、超伝導体と通常の金属の界面には電位が存在し、それが光誘起電子正孔対に分離力を与えることを示した。この界面電位は、YBCO が超電導のときは YBCO から金属電極に向かい、YBCO が非超電導になると反対方向に切り替わります。 YBCO が超伝導である場合、電位の起源は金属と超伝導体の界面での近接効果と容易に関連付けられる可能性があり、その値は 50 K、レーザー強度 502 mW/cm2 で ~10-8 mV と推定されます。通常状態の p 型材料 YBCO と n 型材料の Ag ペーストを組み合わせると、高温での YBCO セラミックスの光起電力動作の原因となる準 pn 接合が形成されます。私たちの発見は、光電子デバイスの新たな応用への道を開き、超伝導体と金属の界面における近接効果にさらなる光を当てる可能性があります。
高温超伝導体の光誘起電圧は 1990 年代初頭に報告され、それ以来広範囲に研究されてきましたが、その性質とメカニズムはまだ未解決のままです 1,2,3,4,5。特に、YBa2Cu3O7-δ (YBCO) 薄膜 6、7、8 は、調整可能なエネルギーギャップのため、太陽電池 (PV) 電池の形で集中的に研究されています 9、10、11、12、13。ただし、基板の抵抗が高いと常にデバイスの変換効率が低下し、YBCO8 の主要な PV 特性がマスクされます。今回我々は、50〜300 K（Tc〜90 K）のYBa2Cu3O6.96（YBCO）セラミックにおける青色レーザー（λ = 450 nm）照射によって誘発される顕著な光起電力効果を報告します。我々は、PV 効果が YBCO の超伝導性と YBCO と金属電極の界面の性質に直接関係していることを示します。 YBCO が超電導相から抵抗状態に遷移するとき、開回路電圧 Voc と短絡電流 Isc の極性が反転します。超伝導体と通常の金属の界面には電位が存在し、光誘起電子正孔対に分離力を与えると考えられています。この界面電位は、YBCO が超電導のときは YBCO から金属電極に向かい、サンプルが非超電導になると反対の方向に切り替わります。 YBCO が超伝導であり、その値が 50 K、レーザー強度 502 mW で約 10−8 mV であると推定される場合、ポテンシャルの起源は、金属と超伝導体の界面での近接効果に自然に関連している可能性があります 14、15、16、17。 /cm2。通常状態の p 型材料 YBCO と n 型材料の Ag ペーストの組み合わせは、おそらく、高温での YBCO セラミックの PV 挙動の原因となる準 pn 接合を形成します。私たちの観察は、高温超伝導YBCOセラミックにおけるPV効果の起源をさらに明らかにし、高速受動光検出器などの光電子デバイスへの応用への道を開きます。
図 1a ～ 図 1c は、50 K における YBCO セラミックサンプルの IV 特性を示しています。超伝導材料から予想されるように、光照射がなければ、電流が変化してもサンプルの両端の電圧はゼロのままです。レーザービームがカソードに向けられると、明らかな光起電力効果が現れます (図 1a)。I 軸に平行な IV 曲線は、レーザー強度が増加するにつれて下向きに移動します。電流がなくても負の光誘起電圧 (開回路電圧 Voc と呼ばれることが多い) が存在することは明らかです。 IV 曲線の傾きがゼロであることは、サンプルがレーザー照射下でもまだ超電導であることを示しています。
(a – c) および 300 K (e – g)。 V(I) の値は、真空中で電流を -10 mA から +10 mA まで掃引することによって得られました。わかりやすくするために、実験データの一部のみを示します。 a、カソードに配置されたレーザースポットで測定された YBCO の電流-電圧特性 (i)。すべての IV 曲線は水平の直線であり、サンプルがレーザー照射後も超伝導状態であることを示しています。レーザー強度が増加するにつれて曲線は下に移動し、電流がゼロであっても 2 つの電圧リード間に負の電位 (Voc) が存在することを示しています。レーザーが 50 K (b) または 300 K (f) でサンプルの中心に向けられた場合、IV 曲線は変化しません。アノードが照らされると水平線が上に移動します (c)。 50 Kにおける金属-超伝導体接合の概略モデルをdに示します。カソードとアノードにレーザー光を当てて測定した、300 K での通常状態の YBCO の電流電圧特性をそれぞれ e と g に示します。 50 K での結果とは対照的に、直線の傾きがゼロではないことは、YBCO が正常な状態にあることを示しています。 Voc の値は光の強度に応じて反対方向に変化し、異なる電荷分離メカニズムを示しています。 300 K での考えられる界面構造を hj に示します。リード付きサンプルの実際の写真です。
超伝導状態にある酸素が豊富な YBCO は、エネルギーギャップ (Eg) が非常に小さいため、太陽光のほぼ全スペクトルを吸収することができ 9,10、それによって電子 - 正孔対 (e-h) が生成されます。光子の吸収によって開回路電圧 Voc を生成するには、再結合が起こる前に光生成された eh ペアを空間的に分離する必要があります 18。図1iに示すように、カソードとアノードに対して負のVocは、金属と超電導体の界面に電位が存在し、電子をアノードに、正孔をカソードに掃引することを示唆しています。この場合、超電導体から陽極の金属電極に向かう電位も存在するはずです。したがって、アノード近くのサンプル領域が照明されると、正の Voc が得られます。さらに、レーザースポットが電極から遠い領域に向けられている場合には、光誘起電圧が発生してはなりません。図 1b、c! からわかるように、それは確かに当てはまります。
光スポットがカソード電極からサンプルの中心 (界面から約 1.25 mm 離れたところ) に移動すると、レーザー強度を利用可能な最大値まで増加させても IV 曲線の変化や Voc は観察されません (図 1b)。 。当然のことながら、この結果は、光誘起キャリアの限られた寿命とサンプル内の分離力の欠如に起因すると考えられます。電子と正孔のペアはサンプルが照射されるたびに生成されますが、レーザースポットがいずれかの電極から遠く離れた領域に当たると、ほとんどの e-h ペアは消滅し、光起電力効果は観察されません。レーザースポットをアノード電極に移動すると、I軸に平行なIV曲線はレーザー強度の増加とともに上向きに移動します（図1c）。同様の内蔵電場がアノードの金属超伝導体接合にも存在します。ただし、今回は金属電極がテストシステムのプラスリード線に接続されます。レーザーによって生成された穴は陽極リード線に押し付けられるため、正の Voc が観察されます。ここで示した結果は、超電導体から金属電極へ向かう界面電位が実際に存在するという強力な証拠を提供します。
300 KでのYBa2Cu3O6.96セラミックの光起電力効果を図1e〜gに示します。光照射がなければ、サンプルの IV 曲線は原点を横切る直線になります。この直線は、陰極リード線に照射するレーザー強度が増加するにつれて、元の直線と平行に上向きに移動します（図1e）。光起電力デバイスに関して関心のある限定的なケースが 2 つあります。短絡状態は、V = 0 のときに発生します。この場合の電流は、短絡電流 (Isc) と呼ばれます。 2 番目の制限ケースは、R→∞ または電流がゼロのときに発生する開回路状態 (Voc) です。図1eは、50 Kで得られた結果とは対照的に、Vocが正であり、光強度の増加とともに増加することを明確に示しています。一方、負の Isc は光の照射により大きさが増加することが観察され、これは通常の太陽電池の典型的な動作です。
同様に、レーザービームが電極から遠く離れた領域に向けられている場合、V（I）曲線はレーザー強度に依存せず、光起電力効果は現れません（図1f）。 50 Kでの測定と同様に、アノード電極が照射されるとIV曲線は反対方向に移動します（図1g）。サンプルの異なる位置にレーザーを照射して 300 K でこの YBCO-Ag ペースト系について得られたこれらの結果はすべて、50 K で観察された界面電位とは反対の界面電位と一致しています。
超伝導 YBCO では、電子の大部分が転移温度 Tc 未満でクーパー対に凝縮します。金属電極内では、すべての電子は特異な形のままです。金属と超伝導体の界面付近では、特異電子とクーパー対の両方に大きな密度勾配が存在します。金属材料中の多数キャリアの特異電子は超伝導体領域に拡散するのに対し、YBCO 領域の多数キャリアのクーパー対は金属領域に拡散します。単一電子よりも多くの電荷を運び、移動度が大きいクーパー対が YBCO から金属領域に拡散すると、正に帯電した原子が取り残され、空間電荷領域に電場が生じます。この電場の方向は、図 1d の概略図に示されています。空間電荷領域近くへの入射光子の照射により、分離されて掃き出される電子ペアが生成され、逆バイアス方向の光電流が生成されます。電子は内蔵電場から出るとすぐにペアに凝縮され、抵抗なくもう一方の電極に流れます。この場合、Voc は事前に設定された極性とは反対であり、レーザー ビームが負電極の周囲の領域を指すと負の値を表示します。 Voc の値から、界面の電位を推定できます。2 つの電圧リード間の距離 d は約 5 × 10−3 m、金属と超電導体界面の厚さ di は同じ桁であるはずです。 YBCO 超電導体のコヒーレンス長 (~1 nm)19,20 として、Voc = 0.03 mV の値を取ると、金属 - 超電導体界面の電位 Vms は、 50 K、レーザー強度 502 mW/cm2、式を使用すると、
ここで強調したいのは、光誘起電圧は光熱効果では説明できないということです。超電導体 YBCO のゼーベック係数は Ss = 021 であることが実験的に確立されています。銅リード線のゼーベック係数は SCu = 0.34 ～ 1.15 μV/K3 の範囲にあります。レーザースポットでの銅線の温度は、50 K で得られる最大レーザー強度で 0.06 K の少量だけ上昇する可能性があります。これにより、熱電位は 6.9 × 10−8 V になります。図1(a)で得られたVoc。熱電効果が実験結果を説明するには小さすぎることは明らかです。実際、レーザー照射による温度変化は 1 分以内に消えるため、熱効果による影響は無視しても問題ありません。
室温における YBCO のこの光起電力効果は、ここでは異なる電荷分離メカニズムが関与していることを明らかにしています。通常の状態の超電導 YBCO は、電荷担体として正孔をもつ p 型材料です 22,23 が、金属 Ag ペーストは n 型材料の特性を持っています。 pn接合と同様に、銀ペースト内の電子とYBCOセラミック内の正孔の拡散により、界面でYBCOセラミックを指す内部電場が形成されます（図1h）。図1eに示すように、この内部磁場が分離力を提供し、室温でYBCO-Agペーストシステムに正のVocと負のIscをもたらします。あるいは、Ag-YBCO は、上に示したモデルと同じ極性の界面電位をもたらす p 型ショットキー接合を形成することもできます 24。
YBCOの超電導転移中の光起電力特性の詳細な進化プロセスを調査するために、カソード電極で照射する選択したレーザー強度で80 KでのサンプルのIV曲線を測定しました（図2）。レーザー照射がなければ、電流に関係なくサンプルの両端の電圧はゼロに維持され、80 Kでのサンプルの超伝導状態を示します（図2a）。 50 K で得られたデータと同様に、I 軸に平行な IV 曲線は、臨界値 Pc に達するまでレーザー強度の増加に伴って下向きに移動します。この臨界レーザー強度 (Pc) を超えると、超電導体は超電導相から抵抗相への転移を起こします。超電導体内に抵抗が現れるため、電圧は電流とともに増加し始めます。その結果、IV 曲線は I 軸および V 軸と交差し始め、最初は負の Voc と正の Isc につながります。現在、サンプルは、Voc と Isc の極性が光の強度に非常に敏感である特殊な状態にあるようです。光強度のごくわずかな増加により、Isc は正から負の値に変換され、Voc は負の値から正の値に変換され、原点を通過します（光起電力特性、特に Isc の値の光照射に対する感度の高さは、図 1 でより明確にわかります）。 2b)。利用可能な最高のレーザー強度では、IV 曲線は互いに平行になり、YBCO サンプルの正常な状態を示します。
レーザースポットの中心はカソード電極の周囲に配置されます (図 1i を参照)。 a、異なるレーザー強度で照射されたYBCOのIV曲線。 b (上)、開放電圧 Voc と短絡電流 Isc のレーザー強度依存性。サンプルが超伝導状態にある場合、IV 曲線は I 軸に平行であるため、Isc 値は低い光強度 (< 110 mW/cm2) では取得できません。 b (下)、レーザー強度の関数としての微分抵抗。
80 KでのVocとIscのレーザー強度依存性を図2b（上）に示します。光起電特性は、光強度の 3 つの領域で議論できます。最初の領域は 0 と Pc の間で、YBCO は超伝導であり、Voc は負であり、光強度とともに減少 (絶対値が増加) し、Pc で最小値に達します。 2 番目の領域は Pc から別の臨界強度 P0 までであり、光強度の増加に伴って Voc が増加する一方、Isc は減少し、両方とも P0 でゼロに達します。 3 番目の領域は、YBCO が通常の状態に達するまで P0 より上にあります。 Voc と Isc は両方とも領域 2 と同様に光強度に応じて変化しますが、臨界強度 P0 を超えると反対の極性を持ちます。 P0 の重要性は、光起電力効果がなく、この特定の点で電荷分離機構が定性的に変化することにあります。 YBCO サンプルはこの光強度範囲では非超電導になりますが、まだ正常な状態には達していません。
明らかに、このシステムの光起電力特性は、YBCO の超伝導性とその超伝導転移に密接に関連しています。 YBCO の微分抵抗 dV/dI をレーザー強度の関数として図 2b (下) に示します。前に述べたように、クーパー対の拡散点による界面のビルトイン電位は、超電導体から金属までです。 50 K で観察されたものと同様に、光起電力効果はレーザー強度が 0 から Pc に増加するにつれて強化されます。レーザー強度が Pc をわずかに上回る値に達すると、IV 曲線が傾き始め、サンプルの抵抗が現れ始めますが、界面電位の極性はまだ変化していません。超伝導に対する光励起の影響は、可視領域または近赤外領域で研究されています。基本的なプロセスはクーパー対を分解して超伝導を破壊することですが 25、26、場合によっては超伝導転移が強化され 27、28、29、超伝導の新しい相が誘発されることさえあります 30。 Pc に超伝導性が存在しないのは、光誘起の対切断に起因すると考えられます。点 P0 では、界面の電位がゼロになり、この特定の強度の光照射下で界面の両側の電荷密度が同じレベルに達することを示します。レーザー強度がさらに増加すると、より多くのクーパー対が破壊され、YBCO は徐々に p 型材料に戻ります。電子とクーパーペアの拡散の代わりに、界面の特徴は電子と正孔の拡散によって決定され、これにより界面内の電場の極性が反転し、その結果正のVocが生じます（図1d、hを比較）。非常に高いレーザー強度では、YBCO の微分抵抗は通常の状態に対応する値に飽和し、Voc と Isc の両方がレーザー強度に応じて線形に変化する傾向があります (図 2b)。この観察により、通常状態の YBCO へのレーザー照射は、その抵抗率や超伝導体 - 金属界面の特徴は変化せず、電子 - 正孔対の濃度が増加するだけであることが明らかになりました。
光起電力特性に対する温度の影響を調査するために、強度 502 mW/cm2 の青色レーザーで金属超電導体システムの陰極を照射しました。 50〜300Kの間の選択された温度で得られたIV曲線を図3aに示します。これらの IV 曲線から開路電圧 Voc、短絡電流 Isc、微分抵抗を求めることができ、図 3b に示されています。光照射がなければ、さまざまな温度で測定されたすべての IV 曲線は予想どおり原点を通過します (図 3a の挿入図)。システムが比較的強いレーザービーム (502 mW/cm2) で照射されると、温度の上昇に伴って IV 特性が大幅に変化します。低温では、IV 曲線は I 軸に平行な直線となり、Voc が負の値になります。この曲線は温度の上昇とともに上向きに移動し、臨界温度 Tcp で徐々に非ゼロの傾きを持つ線に変わります (図 3a (上))。すべての IV 特性曲線は、第 3 象限内の点を中心に回転しているように見えます。 Voc は負の値から正の値に増加し、Isc は正の値から負の値に減少します。 YBCO の元の超電導転移温度 Tc を超えると、IV 曲線は温度に応じてかなり異なる変化をします (図 3a の下)。まず、IV 曲線の回転中心が第 1 象限に移動します。第二に、温度の上昇とともに Voc は減少し続け、Isc は増加します (図 3b の上部)。第三に、IV 曲線の傾きは温度とともに直線的に増加し、YBCO の抵抗温度係数が正になります (図 3b の下)。
502 mW/cm2 レーザー照射下での YBCO-Ag ペースト システムの光起電力特性の温度依存性。
レーザースポットの中心はカソード電極の周囲に配置されます (図 1i を参照)。 a、IV 曲線は、それぞれ 5 K と 20 K の温度増加で 50 ～ 90 K (上) と 100 ～ 300 K (下) で得られます。挿入図 a は、暗所におけるいくつかの温度における IV 特性を示しています。すべての曲線は原点を横切ります。 b、温度の関数としての YBCO の開放電圧 Voc と短絡電流 Isc (上)、および微分抵抗 dV/dI (下)。ゼロ抵抗超電導転移温度 Tcp は Tc0 に近すぎるため示されていません。
図 3b から 3 つの臨界温度が認識できます。Tcp、それを超えると YBCO は非超電導になります。 Voc と Isc の両方がゼロになる Tc0 と、レーザー照射なしで YBCO が最初に超電導転移を開始する温度 Tc。 Tcp ~ 55 K 未満では、レーザー照射された YBCO はクーパー対の濃度が比較的高い超伝導状態になります。レーザー照射の効果は、太陽光発電の電圧と電流を生成することに加えて、クーパーペア濃度を下げることにより、ゼロ抵抗超電導転移温度を89 Kから〜55 Kに下げることです（図3bの下）。温度が上昇すると、クーパーペアも破壊され、界面の電位が低下します。したがって、同じ強度のレーザー照射を行っても、Vocの絶対値は小さくなります。温度がさらに上昇すると、界面電位はますます小さくなり、Tc0 でゼロに達します。光誘起電子正孔対を分離する内部場がないため、この特別な点では光起電力効果はありません。 Agペーストの自由電荷密度はYBCOの自由電荷密度よりも大きいため、この臨界温度を超えると電位の極性反転が発生し、徐々にp型材料に戻されます。ここで強調したいのは、Voc と Isc の極性反転は、転移の原因に関係なく、ゼロ抵抗超電導転移の直後に起こるということです。この観察により、超電導性と金属-超電導体界面電位に関連する光起電力効果との間の相関関係が初めて明確に明らかになりました。超伝導体と通常の金属の界面にわたるこの電位の性質は、過去数十年間研究の焦点となってきましたが、まだ答えを待っている疑問がたくさんあります。光起電力効果の測定は、この重要な電位の詳細（強度や極性など）を調査し、高温超伝導近接効果に光を当てるための効果的な方法であることが判明する可能性があります。
温度が Tc0 から Tc にさらに上昇すると、クーパー対の濃度が減少し、界面電位が増加し、その結果 Voc が大きくなります。 Tc では、クーパーペア濃度がゼロになり、界面でのビルトイン電位が最大に達し、その結果、最大 Voc と最小 Isc になります。この温度範囲でのVocとIsc（絶対値）の急激な増加は、強度502mW/cm2のレーザー照射によってΔT〜3Kから〜34Kに広がる超伝導転移に対応します（図3b）。 Tc を超える通常の状態では、pn 接合に基づく通常の太陽電池の Voc の線形挙動と同様に、開回路電圧 Voc は温度とともに減少します (図 3b の上)。レーザー強度に強く依存する Voc の温度変化率 (-dVoc/dT) は通常の太陽電池よりもはるかに小さいですが、YBCO-Ag 接合の Voc の温度係数はそれと同じ桁です。太陽電池の。通常の太陽電池デバイスのpn接合のリーク電流は温度の上昇とともに増加し、温度の上昇とともにVocが低下します。この Ag 超電導体システムで観察される直線 IV 曲線は、第一に界面電位が非常に小さいこと、第二に 2 つのヘテロ接合が背中合わせに接続されていることにより、漏れ電流の測定を困難にしています。それにもかかわらず、漏れ電流の同じ温度依存性が、私たちの実験で観察された Voc 挙動の原因である可能性が非常に高いと言えます。定義によれば、Isc は、合計電圧がゼロになるように Voc を補償するために負の電圧を生成するのに必要な電流です。温度が上昇すると、Voc が小さくなり、負電圧を生成するために必要な電流が少なくなります。さらに、YBCO の抵抗は Tc を超えると直線的に増加します (図 3b の下)。これも高温での Isc の絶対値が小さくなることに寄与しています。
図 2、3 に示した結果は、カソード電極の周囲の領域にレーザーを照射することによって得られたものであることに注意してください。測定は、アノードに配置されたレーザースポットでも繰り返され、この場合、Voc と Isc の極性が逆転したことを除いて、同様の IV 特性と光起電力特性が観察されました。これらすべてのデータは、超伝導体と金属の界面に密接に関係する光起電力効果のメカニズムにつながります。
要約すると、レーザー照射された超電導 YBCO-Ag ペースト システムの IV 特性は、温度とレーザー強度の関数として測定されました。顕著な光起電力効果が 50 ～ 300 K の温度範囲で観察されています。光起電力特性が YBCO セラミックの超伝導性と強く相関していることがわかりました。 Voc と Isc の極性反転は、光誘起超電導から非超電導への転移の直後に発生します。固定レーザー強度で測定した Voc と Isc の温度依存性も、サンプルが抵抗性になる臨界温度で明確な極性反転を示します。レーザースポットをサンプルの異なる部分に配置することで、界面全体に電位が存在し、それが光誘起電子正孔対に分離力を与えることを示します。この界面電位は、YBCO が超電導のときは YBCO から金属電極に向かい、サンプルが非超電導になると反対の方向に切り替わります。電位の起源は、YBCO が超伝導である場合、金属と超伝導体の界面での近接効果に自然に関連している可能性があり、50 K、レーザー強度 502 mW/cm2 で ~10-8 mV と推定されます。通常の状態での p 型材料 YBCO と n 型材料の Ag ペーストとの接触により、高温での YBCO セラミックスの光起電挙動の原因となる準 pn 接合が形成されます。上記の観察は、高温超伝導 YBCO セラミックにおける PV 効果に光を当て、高速受動光検出器や単一光子検出器などの光電子デバイスにおける新しい応用への道を開きます。
光起電力効果実験は、厚さ 0.52 mm、8.64 × 2.26 mm2 の長方形の YBCO セラミック サンプルに対して実行され、レーザー スポット サイズが半径 1.25 mm の連続発振青色レーザー (λ = 450 nm) で照射されました。薄膜サンプルではなくバルクサンプルを使用すると、基板の複雑な影響に対処することなく、超伝導体の光起電力特性を研究することができます6,7。さらに、バルク材料は、その簡単な調製手順および比較的低コストの点で役立つ可能性がある。銅リード線は、銀ペーストを使用して YBCO サンプル上に固着され、直径約 1 mm の 4 つの円形電極を形成します。 2 つの電圧電極間の距離は約 5 mm です。サンプルの IV 特性は、水晶窓を備えた振動サンプル磁力計 (VersaLab、Quantum Design) を使用して測定されました。標準的な 4 線式法を使用して IV 曲線を取得しました。電極とレーザースポットの相対位置を図1iに示します。
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この研究は、中国国立自然科学財団 (助成金番号 60571063)、中国河南省の基礎研究プロジェクト (助成金番号 122300410231) によって支援されています。
FY が論文の本文を執筆し、MYH が YBCO セラミックのサンプルを作成しました。 ＦＹとＭＹＨは実験を実施し、結果を分析した。 FGC はプロジェクトとデータの科学的解釈を主導しました。著者全員が原稿をレビューしました。
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投稿時間: 2020 年 4 月 22 日