Ուղիղ ապացույց արդյունավետ ուլտրարագ լիցքի բաժանման համար էպիտաքսիալ WS2/գրաֆենի հետերոկառուցվածքներում

Մենք օգտագործում ենք ժամանակի և անկյունով լուծված ֆոտոարտանետման սպեկտրոսկոպիա (tr-ARPES)՝ հետազոտելու գերարագ լիցքի փոխանցումը էպիտաքսիալ հետերկառուցվածքում, որը կազմված է միաշերտ WS2-ից և գրաֆենից: Այս հետերոկառուցվածքը համատեղում է ուղիղ բացվածքով կիսահաղորդչի առավելությունները՝ ուժեղ պտտվող ուղեծրային միացման և լույսի նյութի ուժեղ փոխազդեցության հետ կիսամետաղային առանց զանգվածի կրիչների հետ, որոնք ունեն չափազանց բարձր շարժունակություն և երկար պտտվող կյանք: Մենք գտնում ենք, որ WS2-ում A-exciton-ի ռեզոնանսում ֆոտոգրգռումից հետո ֆոտոգրգռված անցքերը արագորեն տեղափոխվում են գրաֆենի շերտ, մինչդեռ ֆոտոգրգռված էլեկտրոնները մնում են WS2 շերտում: Ստացված լիցքով տարանջատված անցողիկ վիճակը պարզվում է, որ կյանքի տևողություն է կազմում ~1 ps: Մենք մեր գտածոները վերագրում ենք ցրման փուլային տարածության տարբերություններին, որոնք առաջացել են WS2-ի և գրաֆենի ժապավենների հարաբերական հավասարեցմամբ, ինչպես բացահայտվել է բարձր լուծաչափով ARPES-ի կողմից: Սպինի ընտրովի օպտիկական գրգռման հետ համատեղ՝ հետազոտված WS2/գրաֆենի հետերոկառուցվածքը կարող է հարթակ ապահովել գրաֆենի մեջ օպտիկական սպին արդյունավետ ներարկման համար:

Բազմաթիվ տարբեր երկչափ նյութերի առկայությունը հնարավորություն է ընձեռել ստեղծելու նոր, ի վերջո, բարակ հետերկառուցվածքներ՝ բոլորովին նոր գործառույթներով, որոնք հիմնված են հարմարեցված դիէլեկտրական զննման և հարևանությունից առաջացած տարբեր էֆեկտների վրա (1–3): Իրականացվել են էլեկտրոնիկայի և օպտոէլեկտրոնիկայի բնագավառում ապագա կիրառման համար սկզբունքային սարքեր (4–6):

Այստեղ մենք կենտրոնանում ենք էպիտաքսիալ վան դեր Վալսի հետերոկառուցվածքների վրա, որոնք բաղկացած են միաշերտ WS2-ից, ուղիղ բաց կիսահաղորդիչից՝ ուժեղ պտտվող ուղեծրով զուգակցմամբ և շերտի կառուցվածքի զգալի պտույտի բաժանումը՝ կոտրված ինվերսիայի սիմետրիայի պատճառով (7), և միաշերտ գրաֆեն՝ կիսամետաղ։ կոնաձև ժապավենի կառուցվածքով և կրիչի չափազանց բարձր շարժունակությամբ (8), աճեցված ջրածնով ավարտված SiC(0001) վրա: Ուլտրաարագ լիցքի փոխանցման (9–15) և մոտիկությունից առաջացած պտույտի ուղեծրի միացման էֆեկտների (16–18) առաջին ցուցումները WS2/գրաֆենը և նմանատիպ հետերոկառուցվածքները խոստանում են ապագա օպտոէլեկտրոնային (19) և օպտոսպինտրոնիկ (20) կիրառությունների համար:

Մենք ձեռնամուխ եղանք բացահայտելու WS2/գրաֆենում ֆոտոգեներացված էլեկտրոն-անցք զույգերի թուլացման ուղիները ժամանակի և անկյունային լուծվող ֆոտոէմիսիոն սպեկտրոսկոպիայի միջոցով (tr-ARPES): Այդ նպատակով մենք գրգռում ենք հետերոկառուցվածքը 2-eV պոմպի իմպուլսներով, որոնք ռեզոնանսվում են WS2-ում A-էքցիտոնին (21, 12) և ֆոտոէլեկտրոնները արտանետում երկրորդ անգամ հետաձգված զոնդի իմպուլսով 26-eV ֆոտոն էներգիայով: Մենք որոշում ենք ֆոտոէլեկտրոնների կինետիկ էներգիան և արտանետման անկյունը կիսագնդային անալիզատորով որպես պոմպ-զոնդի հետաձգման ֆունկցիա՝ իմպուլսի, էներգիայի և ժամանակի ընթացքում լուծվող կրիչի դինամիկան մուտք գործելու համար: Էներգիայի և ժամանակի լուծաչափը համապատասխանաբար 240 meV և 200 fs է:

Մեր արդյունքները ուղղակիորեն վկայում են էպիտաքսիալ հավասարեցված շերտերի միջև գերարագ լիցքի փոխանցման մասին՝ հաստատելով առաջին ցուցումները՝ հիմնված ամբողջովին օպտիկական տեխնիկայի վրա նմանատիպ ձեռքով հավաքված հետերկառուցվածքներում՝ շերտերի կամայական ազիմուտային հավասարեցմամբ (9–15): Բացի այդ, մենք ցույց ենք տալիս, որ լիցքավորման այս փոխանցումը խիստ ասիմետրիկ է: Մեր չափումները բացահայտում են նախկինում չդիտարկված լիցքով տարանջատված անցողիկ վիճակ՝ ֆոտոգրգռված էլեկտրոններով և անցքերով, որոնք տեղակայված են համապատասխանաբար WS2 և գրաֆենի շերտում, որն ապրում է ~1 ps: Մենք մեկնաբանում ենք մեր գտածոները էլեկտրոնների և անցքերի փոխանցման ցրման փուլային տարածության տարբերությունների տեսանկյունից, որոնք առաջացել են WS2-ի և գրաֆենի ժապավենների հարաբերական հավասարեցմամբ, ինչպես բացահայտվել է բարձր լուծաչափով ARPES-ի կողմից: Համակցված պտույտի և հովտային ընտրովի օպտիկական գրգռման հետ (22–25) WS2/գրաֆենի հետերոկառուցվածքները կարող են նոր հարթակ ստեղծել գրաֆենի մեջ արդյունավետ գերարագ օպտիկական սպին ներարկման համար:

Նկար 1Ա-ն ցույց է տալիս ARPES-ի բարձր լուծաչափի չափումը, որը ստացվել է ժապավենի կառուցվածքի հելիումի լամպով ԳK-ուղղությամբ էպիտաքսիալ WS2/գրաֆենի հետերոկառուցվածքի երկայնքով: Պարզվել է, որ Դիրակի կոնը անցքերով լցված է Դիրակի կետով, որը գտնվում է ~0,3 էՎ հավասարակշռության քիմիական ներուժից բարձր: Պարզվել է, որ սպին-պառակտված WS2 վալենտական ​​գոտու վերին մասը գտնվում է ~1,2 էՎ-ով հավասարակշռված քիմիական ներուժից:

(A) Հավասարակշռության ֆոտոհոսանք, որը չափվում է ΓK ուղղության երկայնքով չբևեռացված հելիումի լամպով: (B) Լուսահոսանք պոմպ-զոնդի բացասական ուշացման համար, որը չափվում է p-բևեռացված ծայրահեղ ուլտրամանուշակագույն իմպուլսներով 26-eV ֆոտոնների էներգիայով: Գծված մոխրագույն և կարմիր գծերը նշում են գծերի պրոֆիլների դիրքը, որոնք օգտագործվում են նկ. 2-ում անցողիկ գագաթնակետային դիրքերը հանելու համար: (C) Պոմպի հետևանքով ֆոտոհոսանքի փոփոխությունները 200 fs ֆոտոգրգռումից հետո պոմպի ֆոտոնի էներգիայի 2 eV պոմպի արագությամբ: 2 մՋ/սմ2-ից: Ֆոտոէլեկտրոնների ավելացումն ու կորուստը ցուցադրվում են համապատասխանաբար կարմիր և կապույտ գույներով: Վանդակները ցույց են տալիս Նկ. 3-ում ցուցադրված պոմպ-զոնդի հետքերի ինտեգրման տարածքը:

Նկար 1B-ը ցույց է տալիս tr-ARPES շերտի կառուցվածքի լուսանկարը WS2-ին և գրաֆենի K կետերին մոտ, որոնք չափվում են 100-fs ծայրահեղ ուլտրամանուշակագույն իմպուլսներով 26 eV ֆոտոն էներգիայով պոմպի զոնդի բացասական ուշացումով մինչև պոմպի իմպուլսի ժամանումը: Այստեղ պտույտի տրոհումը չի լուծվում նմուշի քայքայման և 2-eV պոմպի իմպուլսի առկայության պատճառով, որն առաջացնում է տիեզերական լիցքի սպեկտրային հատկանիշների ընդլայնում: Նկար 1C-ը ցույց է տալիս լուսահոսքի պոմպից առաջացած փոփոխությունները Նկ. 1B-ի նկատմամբ՝ պոմպի զոնդի 200 ֆվ ուշացման դեպքում, որտեղ պոմպ-զոնդի ազդանշանը հասնում է առավելագույնին: Կարմիր և կապույտ գույները համապատասխանաբար ցույց են տալիս ֆոտոէլեկտրոնների ավելացում և կորուստ:

Այս հարուստ դինամիկան ավելի մանրամասն վերլուծելու համար մենք նախ որոշում ենք WS2-ի վալենտային գոտու և գրաֆենի π-գծի անցողիկ գագաթնակետային դիրքերը Նկ. 1B-ում գծված գծերի երկայնքով, ինչպես մանրամասն նկարագրված է Լրացուցիչ նյութերում: Մենք գտնում ենք, որ WS2 վալենտային գոտին վեր է շարժվում 90 մէՎ-ով (նկ. 2Ա), իսկ գրաֆենի π-զանգվածը՝ 50 մէՎ-ով (նկ. 2Բ): Այս տեղաշարժերի էքսպոնենցիալ կյանքի տևողությունը 1,2 ± 0,1 ps է WS2-ի վալենտական ​​գոտու համար և 1,7 ± 0,3 ps գրաֆենի π-գծի համար: Այս գագաթնակետային տեղաշարժերը առաջին վկայությունն են տալիս երկու շերտերի անցողիկ լիցքավորման մասին, որտեղ լրացուցիչ դրական (բացասական) լիցքը մեծացնում է (նվազեցնում) էլեկտրոնային վիճակների կապող էներգիան: Նկատի ունեցեք, որ WS2 վալենտային գոտու վերընթաց տեղաշարժը պատասխանատու է 1C-ում սև արկղով նշված հատվածում ընդգծված պոմպ-զոնդ ազդանշանի համար:

WS2 վալենտային գոտու (A) և գրաֆենի π-զանգվածի (B) գագաթնակետային դիրքի փոփոխություն՝ որպես պոմպ-զոնդի հետաձգման ֆունկցիա՝ էքսպոնենցիալ տեղավորումների հետ միասին (հաստ գծեր): WS2 հերթափոխի կյանքի տևողությունը (A)-ում 1,2 ± 0,1 վրկ է: Գրաֆենի տեղաշարժի ժամկետը (B) կազմում է 1,7 ± 0,3 ps:

Այնուհետև մենք ինտեգրում ենք պոմպ-զոնդի ազդանշանը Նկ. 1C-ի գունավոր տուփերով նշված տարածքների վրա և գծագրում ենք ստացված թվերը՝ որպես պոմպ-զոնդի հետաձգման ֆունկցիա Նկ. 3-ում: Նկ. 3-ի կորը 1-ը ցույց է տալիս դինամիկան: ֆոտոգրգռված կրիչներ, որոնք մոտ են WS2 շերտի հաղորդման գոտու ներքևի մասին, 1,1 ± 0,1 ps ծառայության ժամկետով, որը ստացվել է տվյալների հետ էքսպոնենցիալ համապատասխանությունից (տես Լրացուցիչ նյութեր):

Պոմպ-զոնդի հետքեր՝ որպես ուշացման ֆունկցիա, որը ստացվում է նկար 1C-ի արկղերով նշված տարածքի վրա ֆոտոհոսանքի ինտեգրման արդյունքում: Հաստ գծերը էքսպոնենցիալ համապատասխանում են տվյալներին: Կոր (1) Անցումային կրիչի պոպուլյացիա WS2-ի հաղորդման գոտում: Կոր (2) Գրաֆենի π-զոնդի ազդանշան՝ հավասարակշռության քիմիական ներուժից բարձր: Կոր (3) Հավասարակշռության քիմիական պոտենցիալից ցածր գրաֆենի π-զոնդի ազդանշան: Կոր (4) Զուտ պոմպ-զոնդ ազդանշան WS2-ի վալենտական ​​գոտում: Կյանքի տևողությունը 1,2 ± 0,1 ps է (1), 180 ± 20 fs (շահույթ) և ~2 ps (կորուստ) (2), և 1,8 ± 0,2 ps (3):

Նկար 3-ի 2-րդ և 3-րդ կորերում մենք ցույց ենք տալիս գրաֆենի π-գծի պոմպ-զոնդի ազդանշանը: Մենք գտնում ենք, որ հավասարակշռության քիմիական պոտենցիալից բարձր էլեկտրոնների շահույթը (կորը 2-ը Նկար 3-ում) ունի շատ ավելի կարճ կյանք (180 ± 20 fs)՝ համեմատած հավասարակշռության քիմիական ներուժից ցածր էլեկտրոնների կորստի հետ (1,8 ± 0,2 ps կորի 3-ում: Նկար 3): Այնուհետև, Նկար 3-ի կորի 2-ում ֆոտոհոսանքի սկզբնական հզորությունը վերածվում է կորստի t = 400 fs-ի դեպքում՝ ~2 ps ծառայության ժամկետով: Անհամաչափությունը շահույթի և կորստի միջև բացակայում է չծածկված միաշերտ գրաֆենի պոմպային զոնդի ազդանշանում (տես նկ. S5 Լրացուցիչ նյութերում), ինչը ցույց է տալիս, որ անհամաչափությունը WS2/գրաֆենի հետերկառուցվածքում միջշերտային միացման հետևանք է: Հավասարակշռության քիմիական պոտենցիալից բարձր և ցածր, համապատասխանաբար, կարճատև շահույթի և երկարատև կորստի դիտարկումը ցույց է տալիս, որ էլեկտրոնները արդյունավետորեն հեռացվում են գրաֆենի շերտից հետերոկառուցվածքի ֆոտոգրգռման ժամանակ: Արդյունքում գրաֆենի շերտը դառնում է դրական լիցքավորված, ինչը համահունչ է 2B-ում հայտնաբերված π-գծի կապման էներգիայի ավելացմանը: Π-գծի ներքև տեղաշարժը հեռացնում է Fermi-Dirac հավասարակշռության բաշխման բարձր էներգիայի պոչը հավասարակշռված քիմիական ներուժի վերևից, ինչը մասամբ բացատրում է պոմպ-զոնդի ազդանշանի նշանի փոփոխությունը Նկ. 3-ի կորի 2-ում: ցույց տվեք ստորև, որ այս էֆեկտը հետագայում ուժեղանում է π տիրույթում էլեկտրոնների անցողիկ կորստով:

Այս սցենարը աջակցվում է WS2 վալենտական ​​գոտու զուտ պոմպային ազդանշանով Նկ. 3-ի կորի 4-ում: Այս տվյալները ստացվել են 1B-ի սև արկղի կողմից տրված տարածքի հաշվարկների ինտեգրման միջոցով, որը գրավում է էլեկտրոնները, որոնք արտանետվում են լուսանկարից: վալենտային գոտին բոլոր պոմպերի հետաձգումների դեպքում: Փորձարարական սխալի գծերում մենք ոչ մի ցուցում չենք գտնում WS2-ի վալենտական ​​գոտում անցքերի առկայության մասին՝ պոմպ-զոնդի որևէ ուշացման համար: Սա ցույց է տալիս, որ ֆոտոգրգռումից հետո այս անցքերը արագորեն լցվում են մեր ժամանակային լուծաչափի համեմատ կարճ ժամանակում:

WS2/գրաֆենի հետերկառուցվածքում գերարագ լիցքի բաժանման մեր վարկածի վերջնական ապացույց ապահովելու համար մենք որոշում ենք գրաֆենի շերտին փոխանցված անցքերի քանակը, ինչպես մանրամասն նկարագրված է Լրացուցիչ նյութերում: Կարճ ասած, π-band-ի անցողիկ էլեկտրոնային բաշխումը հագեցած էր Fermi-Dirac բաշխմամբ: Այնուհետև անցքերի քանակը հաշվարկվել է անցողիկ քիմիական ներուժի և էլեկտրոնային ջերմաստիճանի ստացված արժեքներից: Արդյունքը ցույց է տրված նկ. 4-ում: Մենք գտնում ենք, որ ընդհանուր թվով ~5 × 1012 անցքեր/սմ2 WS2-ից տեղափոխվում են գրաֆեն՝ 1,5 ± 0,2 ps էքսպոնենցիալ կյանքի տևողությամբ:

π-շերտում անցքերի քանակի փոփոխություն՝ որպես պոմպ-զոնդի ձգձգման ֆունկցիա՝ էքսպոնենցիալ համապատասխանության հետ միասին, որը տալիս է 1,5 ± 0,2 վրկ ծառայության ժամկետ:

Նկ.-ի գտածոներից: 2-ից 4-ը, ի հայտ է գալիս հետևյալ միկրոսկոպիկ պատկերը գերարագ լիցքի փոխանցման համար WS2/գրաֆենի հետերկառուցվածքում (նկ. 5): WS2/գրաֆենի հետերկառուցվածքի ֆոտոգրգռումը 2 eV-ում գերակշռում է A-exciton-ը WS2-ում (նկ. 5A): Լրացուցիչ էլեկտրոնային գրգռումները Դիրակի կետում գրաֆենի, ինչպես նաև WS2-ի և գրաֆենի ժապավենների միջև էներգետիկորեն հնարավոր են, բայց զգալիորեն ավելի քիչ արդյունավետ: WS2-ի վալենտական ​​գոտու ֆոտոգրգռված անցքերը վերալիցքավորվում են գրաֆենի π-գծից առաջացող էլեկտրոններով՝ մեր ժամանակային լուծաչափի համեմատ կարճ ժամանակային մասշտաբով (նկ. 5Ա): WS2-ի հաղորդման գոտում ֆոտոգրգռված էլեկտրոնները ունեն ~1 ps կյանքի տևողությունը (նկ. 5B): Այնուամենայնիվ, գրաֆենի π շերտի անցքերը վերալիցքավորելու համար պահանջվում է ~2 ps (նկ. 5B): Սա ցույց է տալիս, որ բացի WS2 հաղորդման գոտու և գրաֆենի π-գծի միջև էլեկտրոնի ուղիղ փոխանցումից, անհրաժեշտ է հաշվի առնել թուլացման լրացուցիչ ուղիները, հնարավոր է թերության վիճակների միջոցով (26)՝ ամբողջական դինամիկան հասկանալու համար:

(A) Ֆոտոգրոզումը WS2-ի ռեզոնանսում A-էկցիտոնը 2 eV-ում էլեկտրոններ է ներարկում WS2-ի հաղորդման գոտու մեջ: WS2-ի վալենտական ​​գոտու համապատասխան անցքերը ակնթարթորեն լիցքավորվում են գրաֆենի π-շերտի էլեկտրոններով: (B) WS2-ի հաղորդման գոտու ֆոտոգրգռված կրիչները ունեն ~1 ps ծառայության ժամկետ: Գրաֆենի π շերտի անցքերն ապրում են ~2 ps, ինչը ցույց է տալիս գծված սլաքներով նշված լրացուցիչ ցրման ալիքների կարևորությունը: Սև գծերով (A) և (B) գծերը ցույց են տալիս գոտիների տեղաշարժերը և քիմիական ներուժի փոփոխությունները: (C) Անցումային վիճակում WS2 շերտը բացասական լիցքավորված է, մինչդեռ գրաֆենի շերտը դրական լիցքավորված է: Շրջանաձև բևեռացված լույսով սպին-ընտրովի գրգռման համար WS2-ում ֆոտոգրգռված էլեկտրոնները և գրաֆենի համապատասխան անցքերը ակնկալվում է, որ ցույց կտան հակառակ սպին բևեռացում:

Անցումային վիճակում ֆոտոգրգռված էլեկտրոնները գտնվում են WS2-ի հաղորդման գոտում, մինչդեռ ֆոտոգրգռված անցքերը գտնվում են գրաֆենի π շերտում (նկ. 5C): Սա նշանակում է, որ WS2 շերտը բացասական լիցքավորված է, իսկ գրաֆենի շերտը՝ դրական: Սա հաշվի է առնում անցողիկ գագաթնակետային տեղաշարժերը (նկ. 2), գրաֆենի պոմպ-զոնդի ազդանշանի անհամաչափությունը (նկ. 3-ի կորեր 2 և 3), WS2-ի վալենտային գոտում անցքերի բացակայությունը (կոր 4 Նկար 3): , ինչպես նաև գրաֆենի π-շերտի լրացուցիչ անցքերը (նկ. 4): Այս լիցքով անջատված վիճակի կյանքի տևողությունը ~1 ps է (կոր 1 Նկար 3):

Նմանատիպ լիցքով տարանջատված անցողիկ վիճակներ նկատվել են հարակից վան դեր Վաալսի հետերոկառուցվածքներում, որոնք կազմված են երկու ուղիղ բացվածքով կիսահաղորդչներից՝ II տիպի գոտի հավասարեցվածությամբ և ցատկված շերտավոր բացվածքով (27–32): Ֆոտոգրգռումից հետո պարզվել է, որ էլեկտրոնները և անցքերը արագորեն շարժվում են համապատասխանաբար հաղորդման գոտու ներքևի մասում և վալենտական ​​գոտու վերին մասում, որոնք գտնվում են հետերոկառուցվածքի տարբեր շերտերում (27–32):

Մեր WS2/գրաֆենի հետերոկառուցվածքի դեպքում և՛ էլեկտրոնների, և՛ անցքերի համար էներգետիկ առումով առավել բարենպաստ տեղակայումը մետաղական գրաֆենի շերտում Ֆերմիի մակարդակն է: Հետևաբար, կարելի է ակնկալել, որ և՛ էլեկտրոնները, և՛ անցքերը արագորեն տեղափոխվում են գրաֆենի π- գոտի: Այնուամենայնիվ, մեր չափումները հստակ ցույց են տալիս, որ անցքի փոխանցումը (<200 fs) շատ ավելի արդյունավետ է, քան էլեկտրոնի փոխանցումը (~1 ps): Մենք դա վերագրում ենք WS2-ի և գրաֆենի շերտերի հարաբերական էներգետիկ հավասարեցմանը, ինչպես բացահայտված է Նկ. 1Ա-ում, որն առաջարկում է ավելի մեծ թվով հասանելի վերջնական վիճակներ անցքի փոխանցման համար՝ համեմատած էլեկտրոնի փոխանցման հետ, ինչպես վերջերս ակնկալվում էր (14, 15): Սույն դեպքում, ենթադրելով ~2 eV WS2 տիրույթ, գրաֆենի Դիրակի կետը և հավասարակշռության քիմիական պոտենցիալը գտնվում են համապատասխանաբար ~0,5 և ~0,2 էՎ WS2 տիրույթի միջնամասից վեր՝ խախտելով էլեկտրոն-անցքերի համաչափությունը: Մենք գտնում ենք, որ անցքերի փոխանցման համար հասանելի վերջնական վիճակների թիվը ~6 անգամ ավելի մեծ է, քան էլեկտրոնների փոխանցման դեպքում (տես Լրացուցիչ նյութեր), այդ իսկ պատճառով ակնկալվում է, որ անցքերի փոխանցումը կլինի ավելի արագ, քան էլեկտրոնի փոխանցումը:

Դիտարկված գերարագ ասիմետրիկ լիցքի փոխանցման ամբողջական մանրադիտակային պատկերը, այնուամենայնիվ, պետք է հաշվի առնի նաև ուղեծրերի միջև համընկնումը, որոնք կազմում են A-exciton ալիքի ֆունկցիան WS2-ում և գրաֆենի π-տիրույթում, համապատասխանաբար, տարբեր էլեկտրոն-էլեկտրոն և էլեկտրոն-ֆոնոն ցրում: ալիքներ, ներառյալ իմպուլսի, էներգիայի, սպինի և պսևդոսպինի պահպանման սահմանափակումները, պլազմայի տատանումների ազդեցությունը (33), ինչպես նաև համահունչ ֆոնոնի տատանումների հնարավոր տեղաշարժի դերը, որը կարող է միջնորդել լիցքի փոխանցումը (34, 35) . Նաև, կարելի է ենթադրել, թե դիտարկվող լիցքի փոխանցման վիճակը բաղկացած է լիցքի փոխանցման էքցիտոններից կամ ազատ էլեկտրոն-անցք զույգերից (տես Լրացուցիչ նյութեր): Այս հարցերը պարզաբանելու համար պահանջվում են հետագա տեսական հետազոտություններ, որոնք դուրս են գալիս սույն հոդվածի շրջանակներից:

Ամփոփելով՝ մենք օգտագործել ենք tr-ARPES՝ ուսումնասիրելու գերարագ միջշերտային լիցքի փոխանցումը էպիտաքսիալ WS2/գրաֆենի հետերոկառուցվածքում: Մենք գտանք, որ երբ գրգռված են WS2-ի A-էքսիտոնի ռեզոնանսում 2 eV-ում, ֆոտոգրգռված անցքերը արագորեն տեղափոխվում են գրաֆենի շերտ, մինչդեռ ֆոտոգրգռված էլեկտրոնները մնում են WS2 շերտում: Մենք դա վերագրեցինք այն փաստին, որ անցքերի փոխանցման համար հասանելի վերջնական վիճակների թիվն ավելի մեծ է, քան էլեկտրոնների փոխանցման համար: Լիցքից անջատված անցողիկ վիճակի կյանքը պարզվել է ~1 վրկ: Շրջանաձև բևեռացված լույսի (22–25) օգտագործմամբ օպտիկական գրգռման հետ զուգակցված՝ դիտարկված գերարագ լիցքի փոխանցումը կարող է ուղեկցվել պտտվող փոխանցումով։ Այս դեպքում, հետազոտված WS2/գրաֆենի հետերոկառուցվածքը կարող է օգտագործվել գրաֆենի մեջ օպտիկական սպինով արդյունավետ ներարկման համար, ինչը հանգեցնում է նոր օպտոսպինտրոնիկ սարքերի:

Գրաֆենի նմուշներն աճեցվել են SiCrystal GmbH-ից առևտրային կիսահաղորդչային 6H-SiC(0001) վաֆլիների վրա: N-doped վաֆլիները առանցքի վրա էին, սխալ կտրվածքով 0,5°-ից ցածր: SiC ենթաշերտը ջրածնով փորագրվել է քերծվածքները հեռացնելու և սովորական հարթ տեռասներ ստանալու համար: Մաքուր և ատոմային հարթ Si-վերջացած մակերեսը այնուհետև գրաֆիտացվել է՝ 8 րոպեի ընթացքում նմուշը զարկելով Ar մթնոլորտում 1300°C ջերմաստիճանում (36): Այսպիսով, մենք ստացանք մեկ ածխածնային շերտ, որտեղ յուրաքանչյուր երրորդ ածխածնի ատոմը կովալենտային կապ է ստեղծում SiC սուբստրատի հետ (37): Այնուհետև այս շերտը վերածվեց ամբողջովին sp2-հիբրիդացված քվազի ազատ կանգնած անցքով դոպավորված գրաֆենի՝ ջրածնի ինտերկալացիայի միջոցով (38): Այս նմուշները կոչվում են գրաֆեն/H-SiC(0001): Ամբողջ գործընթացն իրականացվել է Aixtron-ի «Black Magic» աճի կոմերցիոն պալատում: WS2-ի աճն իրականացվել է ստանդարտ տաք պատի ռեակտորում ցածր ճնշման քիմիական գոլորշիների նստեցման միջոցով (39, 40)՝ օգտագործելով WO3 և S փոշիներ՝ 1:100 զանգվածային հարաբերակցությամբ որպես պրեկուրսորներ: WO3 և S փոշիները պահվել են համապատասխանաբար 900 և 200°C ջերմաստիճանում: WO3 փոշին տեղադրվել է սուբստրատի մոտ: Արգոնը որպես կրող գազ օգտագործվել է 8 սքմ հոսքով: Ռեակտորում ճնշումը պահպանվել է 0,5 մբար-ի վրա։ Նմուշները բնութագրվել են երկրորդային էլեկտրոնային մանրադիտակով, ատոմային ուժի մանրադիտակով, ռամանով և ֆոտոլյումինեսցենտային սպեկտրոսկոպով, ինչպես նաև ցածր էներգիայի էլեկտրոնային դիֆրակցիայով: Այս չափումները բացահայտեցին երկու տարբեր WS2 միաբյուրեղային տիրույթներ, որտեղ կամ ΓK- կամ ΓK'-ուղղությունը համահունչ է գրաֆենի շերտի ΓK-ուղղությանը: Դոմենի կողմի երկարությունները տատանվում էին 300-ից 700 նմ-ի միջև, և WS2-ի ընդհանուր ծածկույթը մոտավոր էր ~40%-ի, հարմար ARPES վերլուծության համար:

Ստատիկ ARPES փորձերը կատարվել են կիսագնդային անալիզատորով (SPECS PHOIBOS 150)՝ օգտագործելով լիցքավորված սարք-դետեկտոր համակարգ՝ էլեկտրոնային էներգիայի և իմպուլսի երկչափ հայտնաբերման համար: Բարձր հոսքով He-ի արտանետման աղբյուրի (VG Scienta VUV5000) չբևեռացված, մոնոխրոմատիկ He Iα ճառագայթումը (21,2 էՎ) օգտագործվել է բոլոր ֆոտոէմիսիոն փորձերի համար: Մեր փորձերում էներգիան և անկյունային լուծաչափը ավելի լավն էին, քան 30 մէՎ և 0,3° (համապատասխանաբար 0,01 Å−1): Բոլոր փորձերն անցկացվել են սենյակային ջերմաստիճանում։ ARPES-ը մակերեսի նկատմամբ չափազանց զգայուն տեխնիկա է: Ինչպես WS2-ից, այնպես էլ գրաֆենի շերտից ֆոտոէլեկտրոններ դուրս հանելու համար օգտագործվել են նմուշներ, որոնց WS2-ի թերի ծածկույթը կազմում է ~40%:

tr-ARPES-ի կարգավորումը հիմնված էր 1 կՀց հաճախականությամբ Titanium:Sapphire ուժեղացուցիչի վրա (Coherent Legend Elite Duo): Արգոնում բարձր ներդաշնակություն ստեղծելու համար օգտագործվել է 2 մՋ ելքային հզորություն: Ստացված ծայրահեղ ուլտրամանուշակագույն լույսն անցել է վանդակաճաղի մոնոխրոմատորի միջով, որն արտադրում է 100-fs զոնդի իմպուլսներ 26 էՎ ֆոտոն էներգիայով: Ուժեղացուցիչի ելքային հզորության 8 մՋ ուղարկվել է օպտիկական պարամետրային ուժեղացուցիչ (HE-TOPAS Light Conversion-ից): Ազդանշանի ճառագայթը 1-eV ֆոտոնների էներգիայի հաճախականությամբ կրկնապատկվել է բետա բարիում բորատի բյուրեղում՝ 2-eV պոմպի իմպուլսներ ստանալու համար: tr-ARPES չափումները կատարվել են կիսագնդային անալիզատորով (SPECS PHOIBOS 100): Ընդհանուր էներգիան և ժամանակային լուծումը համապատասխանաբար 240 մէՎ և 200 ֆվ է:

Այս հոդվածի լրացուցիչ նյութերը հասանելի են http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1

Սա բաց հասանելիության հոդված է, որը տարածվում է Creative Commons Attribution-NonCommercial լիցենզիայի պայմաններով, որը թույլ է տալիս օգտագործել, տարածել և վերարտադրել ցանկացած միջավայրում, քանի դեռ արդյունքի օգտագործումը կոմերցիոն շահերի համար չէ և պայմանով, որ բնօրինակ աշխատանքը պատշաճ է: մեջբերված.

ԾԱՆՈԹՈՒԹՅՈՒՆ. Մենք խնդրում ենք միայն ձեր էլ.փոստի հասցեն, որպեսզի այն անձը, ում էջը խորհուրդ եք տալիս, իմանա, որ դուք ցանկանում եք, որ նա տեսնի այն, և որ դա անպետք փոստ չէ: Մենք չենք գրավում էլփոստի որևէ հասցե:

Այս հարցը նախատեսված է ստուգելու համար, թե արդյոք դուք մարդ այցելու եք, թե ոչ, և կանխելու ավտոմատացված սպամի ներկայացումները:

Սվեն Էշլիմանի, Անտոնիո Ռոսիի, Մարիանա Չավես-Սերվանտեսի, Ռազվան Կրաուզեի, Բենիտո Առնոլդիի, Բենջամին Շտադտմյուլերի, Մարտին Էշլիմանի, Սթիվեն Ֆորտիի, Ֆիլիպո Ֆաբրիի, Կամիլա Կոլետտիի, Իզաբելլա Գիրցի կողմից։

Մենք բացահայտում ենք գերարագ լիցքի տարանջատումը WS2/գրաֆենի հետերոկառուցվածքում, որը, հնարավոր է, հնարավորություն է տալիս օպտիկական պտույտի ներարկումը գրաֆենի մեջ:

Սվեն Էշլիմանի, Անտոնիո Ռոսիի, Մարիանա Չավես-Սերվանտեսի, Ռազվան Կրաուզեի, Բենիտո Առնոլդիի, Բենջամին Շտադտմյուլերի, Մարտին Էշլիմանի, Սթիվեն Ֆորտիի, Ֆիլիպո Ֆաբրիի, Կամիլա Կոլետտիի, Իզաբելլա Գիրցի կողմից։

Մենք բացահայտում ենք գերարագ լիցքի տարանջատումը WS2/գրաֆենի հետերոկառուցվածքում, որը, հնարավոր է, հնարավորություն է տալիս օպտիկական պտույտի ներարկումը գրաֆենի մեջ:

© 2020 Գիտության առաջընթացի ամերիկյան ասոցիացիա: Բոլոր իրավունքները պաշտպանված են: AAAS-ը HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef և COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548-ի գործընկերն է: