ہم monolayer WS2 اور graphene سے بنے ایک epitaxial heterostructure میں الٹرا فاسٹ چارج ٹرانسفر کی تحقیقات کے لیے وقت اور زاویہ سے حل شدہ فوٹو ایمیشن سپیکٹروسکوپی (tr-ARPES) کا استعمال کرتے ہیں۔ یہ ہیٹرو سٹرکچر ایک ڈائریکٹ-گیپ سیمی کنڈکٹر کے فوائد کو مضبوط سپن-آربٹ کپلنگ اور مضبوط لائٹ ماٹر تعامل کے ساتھ سیمیٹل ہوسٹنگ ماس لیس کیریئرز کے ساتھ جو انتہائی زیادہ نقل و حرکت اور طویل عرصے تک اسپن کی زندگی گزارتا ہے۔ ہمیں معلوم ہوا ہے کہ، WS2 میں A-exciton کی گونج میں فوٹو ایکسائٹیشن کے بعد، فوٹو ایکسائٹڈ ہولز تیزی سے گرافین پرت میں منتقل ہوتے ہیں جبکہ فوٹو ایکسائٹڈ الیکٹران WS2 پرت میں رہتے ہیں۔ نتیجے میں چارج سے الگ ہونے والی عارضی حالت ∼1 ps کی زندگی بھر پائی جاتی ہے۔ ہم اپنے نتائج کو WS2 اور گرافین بینڈ کی نسبتا سیدھ کی وجہ سے بکھرنے والے مرحلے کی جگہ میں فرق سے منسوب کرتے ہیں جیسا کہ اعلی ریزولوشن ARPES کے ذریعہ انکشاف کیا گیا ہے۔ اسپن سلیکٹیو آپٹیکل ایکسائٹیشن کے ساتھ مل کر، تفتیش شدہ WS2/graphene heterostructure گرافین میں موثر آپٹیکل اسپن انجیکشن کے لیے ایک پلیٹ فارم مہیا کر سکتا ہے۔
بہت سے مختلف دو جہتی مواد کی دستیابی نے موزوں ڈائی الیکٹرک اسکریننگ اور مختلف قربت سے متاثر اثرات (1–3) کی بنیاد پر مکمل طور پر نئے فنکشنلٹیز کے ساتھ بالآخر پتلی ہیٹرسٹرکچرز تخلیق کرنے کا امکان کھول دیا ہے۔ الیکٹرانکس اور آپٹو الیکٹرانکس کے شعبے میں مستقبل کی ایپلی کیشنز کے لیے اصولی آلات کا ادراک ہو چکا ہے (4–6)۔
یہاں، ہم epitaxial van der Waals heterostructures پر توجہ مرکوز کرتے ہیں جو monolayer WS2 پر مشتمل ہوتا ہے، ایک ڈائریکٹ-گیپ سیمی کنڈکٹر جس میں مضبوط اسپن-آربٹ کپلنگ ہے اور ٹوٹے ہوئے الٹا توازن (7) کی وجہ سے بینڈ کے ڈھانچے کی ایک بڑی اسپن اسپلٹنگ، اور monolayer graphene، ایک سیمیٹل۔ مخروطی بینڈ کی ساخت اور انتہائی اعلی کیریئر کی نقل و حرکت کے ساتھ (8) ہائیڈروجن ختم شدہ SiC(0001) پر اگایا جاتا ہے۔ الٹرا فاسٹ چارج ٹرانسفر (9–15) اور قربت سے متاثر اسپن مدار کے جوڑے کے اثرات (16–18) کے لیے پہلے اشارے WS2/graphene اور اسی طرح کے heterostructures کو مستقبل میں optoelectronic (19) اور optospintronic (20) ایپلی کیشنز کے لیے امید افزا امیدوار بناتے ہیں۔
ہم وقت اور زاویہ سے حل شدہ فوٹو اخراج سپیکٹروسکوپی (tr-ARPES) کے ساتھ WS2/graphene میں فوٹو جنریٹڈ الیکٹران ہول جوڑوں کے آرام کے راستوں کو ظاہر کرنے کے لیے نکلے ہیں۔ اس مقصد کے لیے، ہم WS2 (21، 12) میں A-exciton سے گونجنے والی 2-eV پمپ دالوں کے ساتھ heterostructure کو پرجوش کرتے ہیں اور 26-eV فوٹون انرجی پر دوسری بار تاخیر والی تحقیقاتی نبض کے ساتھ فوٹو الیکٹران نکالتے ہیں۔ ہم رفتار-، توانائی-، اور وقت سے حل شدہ کیریئر کی حرکیات تک رسائی حاصل کرنے کے لیے پمپ-تحقیق میں تاخیر کے فنکشن کے طور پر ہیمسفریکل اینالائزر کے ساتھ فوٹو الیکٹران کی حرکی توانائی اور اخراج کے زاویے کا تعین کرتے ہیں۔ توانائی اور وقت کی ریزولیوشن بالترتیب 240 meV اور 200 fs ہے۔
ہمارے نتائج epitaxially منسلک تہوں کے درمیان الٹرا فاسٹ چارج کی منتقلی کا براہ راست ثبوت فراہم کرتے ہیں، تہوں کی من مانی ایزیموتھل سیدھ (9–15) کے ساتھ ملتے جلتے دستی طور پر جمع ہونے والے ہیٹرسٹرکچرز میں آل آپٹیکل تکنیک پر مبنی پہلے اشارے کی تصدیق کرتے ہیں۔ اس کے علاوہ، ہم یہ ظاہر کرتے ہیں کہ یہ چارج ٹرانسفر انتہائی غیر متناسب ہے۔ ہماری پیمائشیں بالترتیب WS2 اور گرافین کی تہہ میں واقع فوٹو ایکسائٹڈ الیکٹرانوں اور سوراخوں کے ساتھ پہلے سے غیر مشاہدہ شدہ چارج سے الگ ہونے والی عارضی حالت کو ظاہر کرتی ہیں، جو ∼1 ps تک رہتی ہے۔ ہم اپنے نتائج کی تشریح الیکٹران اور سوراخ کی منتقلی کے لیے بکھرنے والے مرحلے کی جگہ میں فرق کے لحاظ سے کرتے ہیں جو WS2 اور گرافین بینڈز کی نسبتہ سیدھ میں ہونے کی وجہ سے ہوتا ہے جیسا کہ ہائی ریزولوشن ARPES کے ذریعے ظاہر کیا گیا ہے۔ اسپن- اور ویلی- سلیکٹیو آپٹیکل ایکسائٹیشن (22-25) کے ساتھ مل کر WS2/graphene heterostructures گرافین میں موثر الٹرا فاسٹ آپٹیکل اسپن انجیکشن کے لیے ایک نیا پلیٹ فارم مہیا کر سکتا ہے۔
شکل 1A ایپیٹیکسیل WS2/graphene heterostructure کی ΓK سمت کے ساتھ بینڈ ڈھانچے کے ہیلیم لیمپ کے ساتھ حاصل کردہ ایک اعلی ریزولوشن ARPES پیمائش کو دکھاتا ہے۔ ڈیراک شنک کو ڈیراک پوائنٹ کے ساتھ ہول ڈوپڈ پایا گیا ہے جو توازن کیمیکل پوٹینشل سے اوپر ∼0.3 eV پر واقع ہے۔ اسپن اسپلٹ WS2 والینس بینڈ کا اوپری حصہ متوازن کیمیائی پوٹینشل سے نیچے ∼1.2 eV پایا جاتا ہے۔
(A) ایک غیر پولرائزڈ ہیلیم لیمپ کے ساتھ ΓK- سمت کے ساتھ ناپا گیا توازن فوٹوکورنٹ۔ (B) 26-eV فوٹون انرجی پر پی پولرائزڈ انتہائی الٹرا وایلیٹ دالوں کے ساتھ ماپا جانے والے منفی پمپ پروب میں تاخیر کے لیے فوٹوکورنٹ۔ ڈیشڈ سرمئی اور سرخ لکیریں تصویر 2 میں عارضی چوٹی کی پوزیشنوں کو نکالنے کے لیے استعمال ہونے والے لائن پروفائلز کی پوزیشن کو نشان زد کرتی ہیں۔ (C) پمپ کی روانی کے ساتھ 2 eV کی ایک پمپ فوٹوون انرجی پر فوٹو ایکسائٹیشن کے بعد فوٹو کرنٹ 200 fs کی پمپ سے متاثر تبدیلیاں 2 mJ/cm2 کا۔ فوٹو الیکٹران کا فائدہ اور نقصان بالترتیب سرخ اور نیلے رنگ میں دکھایا گیا ہے۔ خانے تصویر 3 میں دکھائے گئے پمپ پروب ٹریس کے انضمام کے علاقے کی نشاندہی کرتے ہیں۔
شکل 1B WS2 کے قریب بینڈ کے ڈھانچے کا tr-ARPES اسنیپ شاٹ دکھاتا ہے اور پمپ پلس کی آمد سے پہلے منفی پمپ تحقیقات میں تاخیر پر 26-eV فوٹوون توانائی پر 100-fs انتہائی الٹرا وایلیٹ پلس کے ساتھ ماپا گیا گرافین K-پوائنٹس۔ یہاں، نمونے کے انحطاط اور 2-eV پمپ پلس کی موجودگی کی وجہ سے اسپن کی تقسیم کو حل نہیں کیا جاتا ہے جو سپیکٹرل خصوصیات کے اسپیس چارج کو وسیع کرنے کا سبب بنتا ہے۔ تصویر 1C 200 fs کی پمپ-تحقیقات کی تاخیر پر تصویر 1B کے حوالے سے فوٹوکورنٹ کی پمپ سے حوصلہ افزائی کی تبدیلیوں کو دکھاتا ہے جہاں پمپ-تحقیقات کا سگنل اپنی زیادہ سے زیادہ تک پہنچ جاتا ہے۔ سرخ اور نیلے رنگ بالترتیب فوٹو الیکٹران کے فائدہ اور نقصان کی نشاندہی کرتے ہیں۔
اس بھرپور حرکیات کا مزید تفصیل سے تجزیہ کرنے کے لیے، ہم سب سے پہلے WS2 والینس بینڈ اور گرافین π-بینڈ کی ڈیشڈ لائنوں کے ساتھ ساتھ تصویر 1B کی عارضی چوٹی پوزیشنوں کا تعین کرتے ہیں جیسا کہ ضمنی مواد میں تفصیل سے بیان کیا گیا ہے۔ ہمیں معلوم ہوا ہے کہ WS2 والینس بینڈ 90 meV (تصویر 2A) تک شفٹ ہوتا ہے اور گرافین π-بینڈ 50 meV (تصویر 2B) تک نیچے جاتا ہے۔ ان شفٹوں کی کفایتی زندگی WS2 کے والینس بینڈ کے لیے 1.2 ± 0.1 ps اور graphene π-band کے لیے 1.7 ± 0.3 ps پائی جاتی ہے۔ یہ چوٹی کی شفٹیں دو تہوں کی عارضی چارجنگ کا پہلا ثبوت فراہم کرتی ہیں، جہاں اضافی مثبت (منفی) چارج الیکٹرانک ریاستوں کی پابند توانائی کو بڑھاتا ہے (کم کرتا ہے)۔ نوٹ کریں کہ WS2 والینس بینڈ کی اپ شفٹ تصویر 1C میں بلیک باکس کے نشان والے علاقے میں نمایاں پمپ پروب سگنل کے لیے ذمہ دار ہے۔
WS2 والینس بینڈ (A) اور graphene π-band (B) کی چوٹی کی پوزیشن میں تبدیلی پمپ پروب کی تاخیر کے ایک فنکشن کے طور پر ایک ساتھ ایکسپونینشل فٹ (موٹی لائنوں) کے ساتھ۔ (A) میں WS2 شفٹ کا لائف ٹائم 1.2 ± 0.1 ps ہے۔ (B) میں گرافین شفٹ کا لائف ٹائم 1.7 ± 0.3 ps ہے۔
اس کے بعد، ہم تصویر 1C میں رنگین خانوں کے ذریعہ اشارہ کردہ علاقوں پر پمپ-پروب سگنل کو ضم کرتے ہیں اور تصویر 3 میں پمپ-پروب کی تاخیر کے ایک فنکشن کے طور پر نتیجے کی گنتی کو پلاٹ کرتے ہیں۔ تصویر 3 میں وکر 1 اس کی حرکیات کو ظاہر کرتا ہے۔ 1.1 ± 0.1 ps کی زندگی بھر کے ساتھ WS2 پرت کے کنڈکشن بینڈ کے نیچے کے قریب فوٹو ایکسائٹڈ کیریئرز اعداد و شمار کے لیے کفایتی فٹ سے حاصل کیا گیا (دیکھیں ضمنی مواد)۔
تصویر 1C میں بکسوں کے ذریعہ اشارہ کردہ علاقے پر فوٹوکورنٹ کو یکجا کرکے حاصل کردہ تاخیر کے فنکشن کے طور پر پمپ پروب کے نشانات۔ موٹی لکیریں اعداد و شمار کے لیے کفایتی فٹ ہیں۔ وکر (1) WS2 کے کنڈکشن بینڈ میں عارضی کیریئر کی آبادی۔ منحنی خطوط (2) توازن کیمیکل پوٹینشل کے اوپر گرافین کے π-بینڈ کا پمپ پروب سگنل۔ منحنی خطوط (3) توازن کیمیکل پوٹینشل کے نیچے گرافین کے π-بینڈ کا پمپ پروب سگنل۔ وکر (4) WS2 کے والینس بینڈ میں نیٹ پمپ پروب سگنل۔ لائف ٹائمز (1) میں 1.2 ± 0.1 ps، 180 ± 20 fs (فائدہ) اور ∼ 2 ps (نقصان) (2) میں، اور (3) میں 1.8 ± 0.2 ps پائے جاتے ہیں۔
تصویر 3 کے منحنی خطوط 2 اور 3 میں، ہم گرافین π-بینڈ کا پمپ پروب سگنل دکھاتے ہیں۔ ہم نے پایا کہ توازن کیمیکل پوٹینشل سے اوپر الیکٹرانوں کا حاصل (تصویر 3 میں وکر 2) میں توازن کیمیکل پوٹینشل (وکر 3 میں 1.8 ± 0.2 ps) سے نیچے الیکٹرانوں کے نقصان کے مقابلے میں بہت کم عمر (180 ± 20 fs) ہے۔ تصویر 3)۔ مزید، تصویر 3 کے وکر 2 میں فوٹوکورنٹ کا ابتدائی فائدہ ∼2 ps کی زندگی بھر کے ساتھ t = 400 fs میں نقصان میں تبدیل ہوتا ہے۔ نفع اور نقصان کے درمیان عدم توازن بے نقاب مونولیئر گرافین کے پمپ پروب سگنل میں غیر حاضر پایا جاتا ہے (ضمنی مواد میں انجیر S5 دیکھیں)، اس بات کی نشاندہی کرتا ہے کہ عدم توازن WS2/graphene heterostructure میں انٹرلیئر کپلنگ کا نتیجہ ہے۔ بالترتیب توازن کیمیکل پوٹینشل کے اوپر اور نیچے قلیل المدتی فائدے اور طویل المدتی نقصان کا مشاہدہ اس بات کی نشاندہی کرتا ہے کہ ہیٹرو سٹرکچر کے فوٹو ایکسائٹیشن پر گرافین کی تہہ سے الیکٹران کو مؤثر طریقے سے ہٹا دیا جاتا ہے۔ نتیجے کے طور پر، گرافین کی تہہ مثبت طور پر چارج ہو جاتی ہے، جو کہ تصویر 2B میں پائے جانے والے π-بینڈ کی بائنڈنگ توانائی میں اضافے کے ساتھ مطابقت رکھتی ہے۔ π-بینڈ کی ڈاون شفٹ توازن کیمیکل پوٹینشل کے اوپر سے توازن فرمی-ڈیرک ڈسٹری بیوشن کی ہائی انرجی ٹیل کو ہٹا دیتی ہے، جو جزوی طور پر تصویر 3 کے منحنی خطوط میں پمپ پروب سگنل کی تبدیلی کی وضاحت کرتی ہے۔ ذیل میں دکھائیں کہ یہ اثر π-بینڈ میں الیکٹرانوں کے عارضی نقصان سے مزید بڑھا ہے۔
اس منظر نامے کو تصویر 3 کے وکر 4 میں WS2 والینس بینڈ کے نیٹ پمپ پروب سگنل کی مدد سے حاصل کیا گیا ہے۔ یہ ڈیٹا تصویر 1B میں بلیک باکس کے ذریعے دیے گئے رقبے پر شماروں کو یکجا کر کے حاصل کیا گیا ہے جو کہ اس سے خارج ہونے والے الیکٹرانوں کو پکڑتا ہے۔ پمپ پروب کی تمام تاخیر پر والینس بینڈ۔ تجرباتی ایرر بارز کے اندر، ہمیں پمپ کی تحقیقات میں تاخیر کے لیے WS2 کے والینس بینڈ میں سوراخوں کی موجودگی کا کوئی اشارہ نہیں ملتا۔ یہ اس بات کی نشاندہی کرتا ہے کہ، فوٹو ایکسائٹیشن کے بعد، یہ سوراخ ہمارے وقتی ریزولوشن کے مقابلے میں مختصر وقت کے پیمانے پر تیزی سے بھر جاتے ہیں۔
WS2/graphene heterostructure میں الٹرا فاسٹ چارج علیحدگی کے ہمارے مفروضے کا حتمی ثبوت فراہم کرنے کے لیے، ہم گرافین پرت میں منتقل ہونے والے سوراخوں کی تعداد کا تعین کرتے ہیں جیسا کہ ضمنی مواد میں تفصیل سے بیان کیا گیا ہے۔ مختصراً، π-بینڈ کی عارضی الیکٹرانک تقسیم فرمی-ڈیرک تقسیم کے ساتھ لگائی گئی تھی۔ اس کے بعد عارضی کیمیائی صلاحیت اور الیکٹرانک درجہ حرارت کے نتیجے میں ہونے والی اقدار سے سوراخوں کی تعداد کا حساب لگایا گیا۔ نتیجہ تصویر 4 میں دکھایا گیا ہے۔ ہمیں معلوم ہوتا ہے کہ ∼5 × 1012 سوراخ/cm2 کی کل تعداد WS2 سے گرافین میں 1.5 ± 0.2 ps کی کفایتی زندگی کے ساتھ منتقل ہوتی ہے۔
π-بینڈ میں سوراخوں کی تعداد کی تبدیلی پمپ-تحقیقات میں تاخیر کے ایک فنکشن کے طور پر 1.5 ± 0.2 ps کی زندگی بھر کے لیے ایکسپونینشل فٹ کے ساتھ۔
انجیر میں نتائج سے۔ 2 سے 4، WS2/graphene heterostructure میں الٹرا فاسٹ چارج ٹرانسفر کے لیے درج ذیل خوردبین تصویر ابھرتی ہے (تصویر 5)۔ 2 eV پر WS2/graphene heterostructure کا فوٹو ایکسائٹیشن WS2 (تصویر 5A) میں A-exciton کو غالب کرتا ہے۔ گرافین میں ڈیرک پوائنٹ کے ساتھ ساتھ WS2 اور گرافین بینڈ کے درمیان اضافی الیکٹرانک جوش توانائی کے لحاظ سے ممکن ہے لیکن کافی کم موثر ہے۔ ڈبلیو ایس 2 کے والینس بینڈ میں فوٹو ایکسائٹڈ سوراخ ہمارے وقتی ریزولوشن (تصویر 5A) کے مقابلے میں مختصر وقت کے پیمانے پر گرافین π-بینڈ سے نکلنے والے الیکٹرانوں کے ذریعہ دوبارہ بھرے جاتے ہیں۔ WS2 کے کنڈکشن بینڈ میں فوٹو ایکسائٹڈ الیکٹران کی زندگی بھر ∼1 ps (تصویر 5B) ہے۔ تاہم، گرافین π-بینڈ (تصویر 5B) میں سوراخوں کو دوبارہ بھرنے میں ∼2 پی ایس کا وقت لگتا ہے۔ اس سے ظاہر ہوتا ہے کہ، WS2 کنڈکشن بینڈ اور گرافین π-بینڈ کے درمیان براہ راست الیکٹران کی منتقلی کے علاوہ، اضافی آرام کے راستے—ممکنہ طور پر عیب حالتوں (26) کے ذریعے—مکمل حرکیات کو سمجھنے کے لیے غور کرنے کی ضرورت ہے۔
(A) 2 eV پر WS2 A-exciton کی گونج میں Photoexcitation WS2 کے کنڈکشن بینڈ میں الیکٹرانوں کو انجیکشن دیتا ہے۔ WS2 کے والینس بینڈ میں متعلقہ سوراخ گرافین π-بینڈ سے الیکٹرانوں کے ذریعے فوری طور پر بھر جاتے ہیں۔ (بی) ڈبلیو ایس 2 کے کنڈکشن بینڈ میں فوٹو ایکسائٹڈ کیریئرز کی زندگی بھر ∼1 پی ایس ہے۔ گرافین π-بینڈ میں سوراخ ∼2 ps کے لیے زندہ رہتے ہیں، جو ڈیشڈ تیروں کے ذریعے اشارہ کردہ اضافی بکھرنے والے چینلز کی اہمیت کو ظاہر کرتا ہے۔ (A) اور (B) میں سیاہ ڈیشڈ لائنیں بینڈ کی تبدیلیوں اور کیمیائی صلاحیت میں تبدیلی کی نشاندہی کرتی ہیں۔ (C) عارضی حالت میں، WS2 پرت منفی طور پر چارج ہوتی ہے جبکہ گرافین کی پرت مثبت طور پر چارج ہوتی ہے۔ سرکلر پولرائزڈ لائٹ کے ساتھ اسپن سلیکٹیو اتیجیت کے لیے، WS2 میں فوٹو ایکسائٹڈ الیکٹران اور گرافین میں متعلقہ سوراخوں سے اسپن پولرائزیشن کے مخالف ہونے کی توقع کی جاتی ہے۔
عارضی حالت میں، فوٹو ایکسائٹڈ الیکٹران WS2 کے کنڈکشن بینڈ میں رہتے ہیں جبکہ فوٹو ایکسائٹڈ ہولز گرافین کے π-بینڈ میں واقع ہوتے ہیں (تصویر 5C)۔ اس کا مطلب یہ ہے کہ ڈبلیو ایس 2 پرت منفی طور پر چارج کی گئی ہے اور گرافین کی تہہ مثبت طور پر چارج کی گئی ہے۔ یہ عارضی چوٹی کی شفٹوں (تصویر 2)، گرافین پمپ پروب سگنل کی غیر متناسبیت (تصویر 3 کے منحنی خطوط 2 اور 3)، WS2 کے والینس بینڈ میں سوراخوں کی عدم موجودگی (وکر 4 تصویر 3) کے لیے بناتا ہے۔ ، نیز گرافین π-بینڈ میں اضافی سوراخ (تصویر 4)۔ چارج سے الگ ہونے والی اس حالت کا لائف ٹائم ∼ 1 پی ایس (وکر 1 تصویر 3) ہے۔
اسی طرح کے چارج سے الگ ہونے والی عارضی حالتیں متعلقہ وین ڈیر والز ہیٹرسٹرکچرز میں دیکھی گئی ہیں جو دو ڈائریکٹ گیپ سیمی کنڈکٹرز سے بنی ہیں جن میں ٹائپ II بینڈ الائنمنٹ اور سٹگرڈ بینڈ گیپ (27–32) ہے۔ فوٹو ایکسائٹیشن کے بعد، الیکٹران اور سوراخ بالترتیب کنڈکشن بینڈ کے نیچے اور والینس بینڈ کے اوپری حصے میں جاتے پائے گئے، جو کہ ہیٹرسٹرکچر (27–32) کی مختلف تہوں میں واقع ہیں۔
ہمارے WS2/graphene heterostructure کے معاملے میں، الیکٹران اور سوراخ دونوں کے لیے توانائی کے لحاظ سے سب سے زیادہ سازگار مقام دھاتی گرافین کی تہہ میں فرمی سطح پر ہے۔ لہذا، کوئی توقع کرے گا کہ الیکٹران اور سوراخ دونوں تیزی سے گرافین π-بینڈ میں منتقل ہوتے ہیں۔ تاہم، ہماری پیمائش واضح طور پر ظاہر کرتی ہے کہ سوراخ کی منتقلی (<200 fs) الیکٹران کی منتقلی (∼1 ps) سے کہیں زیادہ موثر ہے۔ ہم اسے WS2 اور گرافین بینڈ کی نسبتہ توانائی بخش سیدھ سے منسوب کرتے ہیں جیسا کہ تصویر 1A میں ظاہر کیا گیا ہے جو الیکٹران کی منتقلی کے مقابلے میں سوراخ کی منتقلی کے لیے دستیاب حتمی حالتوں کی ایک بڑی تعداد پیش کرتا ہے جیسا کہ حال ہی میں متوقع ہے (14, 15)۔ موجودہ صورت میں، ∼2 eV WS2 بینڈ گیپ فرض کرتے ہوئے، گرافین ڈیرک پوائنٹ اور توازن کیمیائی پوٹینشل بالترتیب ∼0.5 اور ∼0.2 eV WS2 بینڈ گیپ کے وسط کے اوپر واقع ہیں، الیکٹران ہول کی ہم آہنگی کو توڑتے ہوئے۔ ہمیں معلوم ہوتا ہے کہ سوراخ کی منتقلی کے لیے دستیاب حتمی حالتوں کی تعداد الیکٹران کی منتقلی کے مقابلے ∼ 6 گنا زیادہ ہے (دیکھیں ضمنی مواد)، جس کی وجہ سے سوراخ کی منتقلی الیکٹران کی منتقلی سے تیز تر ہونے کی امید ہے۔
مشاہدہ کردہ الٹرا فاسٹ غیر متناسب چارج ٹرانسفر کی ایک مکمل خوردبین تصویر، تاہم، مدار کے درمیان اوورلیپ پر بھی غور کرنا چاہیے جو WS2 میں A-exciton ویو فنکشن کو تشکیل دیتے ہیں اور بالترتیب، مختلف الیکٹران-الیکٹران اور الیکٹران-فونون بکھرنے والے گرافین π-بینڈ چینلز بشمول مومینٹم، انرجی، اسپن، اور سیڈو اسپن کنزرویشن کی طرف سے لگائی گئی رکاوٹوں کا اثر پلازما oscillations (33)، نیز ہم آہنگ فونون دولن کے ممکنہ بے گھر ہونے والے جوش کا کردار جو چارج کی منتقلی میں ثالثی کر سکتا ہے (34، 35)۔ نیز، کوئی یہ قیاس کر سکتا ہے کہ آیا مشاہدہ شدہ چارج ٹرانسفر سٹیٹ چارج ٹرانسفر ایکسائٹنز یا مفت الیکٹران ہول جوڑوں پر مشتمل ہے (دیکھیں ضمنی مواد)۔ مزید نظریاتی تحقیقات جو موجودہ مقالے کے دائرہ کار سے باہر ہیں ان مسائل کو واضح کرنے کی ضرورت ہے۔
خلاصہ طور پر، ہم نے epitaxial WS2/graphene heterostructure میں الٹرا فاسٹ انٹرلیئر چارج ٹرانسفر کا مطالعہ کرنے کے لیے tr-ARPES کا استعمال کیا ہے۔ ہم نے پایا کہ، جب 2 eV پر WS2 کے A-exciton کی گونج میں پرجوش ہوتے ہیں، تو فوٹو ایکسائٹڈ ہولز تیزی سے گرافین پرت میں منتقل ہوتے ہیں جبکہ فوٹو ایکسائٹڈ الیکٹران WS2 پرت میں رہتے ہیں۔ ہم نے اس کو اس حقیقت سے منسوب کیا کہ سوراخ کی منتقلی کے لیے دستیاب حتمی ریاستوں کی تعداد الیکٹران کی منتقلی سے زیادہ ہے۔ چارج سے الگ ہونے والی عارضی حالت کا لائف ٹائم ∼ 1 پی ایس پایا گیا۔ سرکلر پولرائزڈ لائٹ (22-25) کا استعمال کرتے ہوئے اسپن سلیکٹیو آپٹیکل ایکسائٹیشن کے ساتھ مل کر، مشاہدہ شدہ الٹرا فاسٹ چارج ٹرانسفر اسپن ٹرانسفر کے ساتھ ہوسکتا ہے۔ اس معاملے میں، تفتیش شدہ WS2/graphene heterostructure کو گرافین میں موثر آپٹیکل اسپن انجیکشن کے لیے استعمال کیا جا سکتا ہے جس کے نتیجے میں نوول آپٹو اسپنٹرونک آلات ہوتے ہیں۔
گرافین کے نمونے SiCrystal GmbH سے کمرشل سیمی کنڈکٹنگ 6H-SiC(0001) ویفرز پر اگائے گئے تھے۔ N-doped wafers 0.5° سے نیچے مس کٹ کے ساتھ محور پر تھے۔ سکریچز کو دور کرنے اور باقاعدہ فلیٹ ٹیرس حاصل کرنے کے لیے SiC سبسٹریٹ ہائیڈروجن سے لگایا گیا تھا۔ صاف اور جوہری طور پر فلیٹ سی ختم شدہ سطح کو پھر 8 منٹ (36) کے لئے 1300 ° C پر Ar ماحول میں نمونے کو اینیل کرکے گرافیٹائز کیا گیا۔ اس طرح، ہم نے ایک واحد کاربن پرت حاصل کی جہاں ہر تیسرا کاربن ایٹم SiC سبسٹریٹ (37) کے ساتھ ہم آہنگ بانڈ تشکیل دیتا ہے۔ اس کے بعد اس پرت کو ہائیڈروجن انٹرکلیشن (38) کے ذریعے مکمل طور پر ایس پی 2 ہائبرڈائزڈ نیم فری اسٹینڈنگ ہول ڈوپڈ گرافین میں تبدیل کر دیا گیا۔ ان نمونوں کو گرافین/H-SiC(0001) کہا جاتا ہے۔ یہ سارا عمل ایکسٹرون کے تجارتی بلیک میجک گروتھ چیمبر میں کیا گیا تھا۔ WS2 کی نمو ایک معیاری گرم دیوار والے ری ایکٹر میں کم دباؤ والے کیمیائی بخارات کے جمع (39, 40) کے ذریعے WO3 اور S پاؤڈرز کا استعمال کرتے ہوئے 1:100 کے بڑے تناسب کے ساتھ پیشگی کے طور پر کی گئی تھی۔ WO3 اور S پاؤڈر کو بالترتیب 900 اور 200 ° C پر رکھا گیا تھا۔ WO3 پاؤڈر سبسٹریٹ کے قریب رکھا گیا تھا۔ Argon 8 sccm کے بہاؤ کے ساتھ کیریئر گیس کے طور پر استعمال کیا جاتا تھا۔ ری ایکٹر میں دباؤ 0.5 ایم بی آر پر رکھا گیا تھا۔ نمونے سیکنڈری الیکٹران مائیکروسکوپی، اٹامک فورس مائیکروسکوپی، رامان، اور فوٹولومینیسینس سپیکٹروسکوپی کے ساتھ ساتھ کم توانائی والے الیکٹران کے پھیلاؤ کے ساتھ نمایاں تھے۔ ان پیمائشوں سے دو مختلف WS2 سنگل کرسٹل ڈومینز کا انکشاف ہوا جہاں یا تو ΓK- یا ΓK'- سمت گرافین پرت کی ΓK- سمت کے ساتھ منسلک ہے۔ ڈومین سائیڈ کی لمبائی 300 اور 700 nm کے درمیان مختلف تھی، اور کل WS2 کوریج تقریباً ∼40% تھی، جو ARPES تجزیہ کے لیے موزوں تھی۔
جامد ARPES تجربات ایک ہیمسفریکل اینالائزر (SPECS PHOIBOS 150) کے ساتھ چارج کپلڈ ڈیوائس – ڈیٹیکٹر سسٹم کا استعمال کرتے ہوئے الیکٹران کی توانائی اور رفتار کی دو جہتی کھوج کے لیے کیے گئے۔ تمام فوٹو اخراج کے تجربات کے لیے ایک ہائی فلوکس ہی ڈسچارج سورس (VG Scienta VUV5000) کی غیر پولرائزڈ، یک رنگی He Iα تابکاری (21.2 eV) استعمال کی گئی تھی۔ ہمارے تجربات میں توانائی اور کونیی ریزولوشن بالترتیب 30 meV اور 0.3° (0.01 Å−1 کے مطابق) سے بہتر تھے۔ تمام تجربات کمرے کے درجہ حرارت پر کیے گئے تھے۔ ARPES ایک انتہائی سطحی حساس تکنیک ہے۔ WS2 اور گرافین پرت دونوں سے فوٹو الیکٹران نکالنے کے لیے، ∼40% کی نامکمل WS2 کوریج والے نمونے استعمال کیے گئے تھے۔
tr-ARPES سیٹ اپ 1-kHz ٹائٹینیم: سیفائر ایمپلیفائر (Coherent Legend Elite Duo) پر مبنی تھا۔ آرگن میں اعلی ہارمونکس جنریشن کے لیے 2 ایم جے آؤٹ پٹ پاور استعمال کی گئی۔ نتیجے میں انتہائی بالائے بنفشی روشنی 26-eV فوٹون توانائی پر 100-fs تحقیقاتی دالیں تیار کرنے والے ایک گریٹنگ مونوکرومیٹر سے گزری۔ ایمپلیفائر آؤٹ پٹ پاور کا 8mJ آپٹیکل پیرامیٹرک ایمپلیفائر (ہلکی تبدیلی سے HE-TOPAS) میں بھیجا گیا تھا۔ 1-eV فوٹون انرجی پر سگنل بیم کو 2-eV پمپ کی دالیں حاصل کرنے کے لیے بیٹا بیریم بوریٹ کرسٹل میں فریکوئنسی دوگنا کیا گیا تھا۔ tr-ARPES پیمائش ایک ہیمسفیریکل تجزیہ کار (SPECS PHOIBOS 100) کے ساتھ کی گئی تھی۔ مجموعی توانائی اور دنیاوی ریزولوشن بالترتیب 240 meV اور 200 fs تھی۔
اس مضمون کے لیے اضافی مواد http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 پر دستیاب ہے۔
یہ تخلیقی العام انتساب-غیر تجارتی لائسنس کی شرائط کے تحت تقسیم کیا گیا ایک کھلا رسائی مضمون ہے، جو کسی بھی میڈیم میں استعمال، تقسیم اور تولید کی اجازت دیتا ہے، جب تک کہ نتیجہ خیز استعمال تجارتی فائدے کے لیے نہ ہو اور بشرطیکہ اصل کام صحیح طریقے سے ہو۔ حوالہ دیا
نوٹ: ہم صرف آپ کے ای میل ایڈریس کی درخواست کرتے ہیں تاکہ آپ جس شخص کو صفحہ کی سفارش کر رہے ہیں اسے معلوم ہو کہ آپ چاہتے ہیں کہ وہ اسے دیکھیں، اور یہ کہ یہ فضول میل نہیں ہے۔ ہم کسی بھی ای میل ایڈریس پر قبضہ نہیں کرتے ہیں۔
یہ سوال اس بات کی جانچ کے لیے ہے کہ آیا آپ انسانی وزیٹر ہیں یا نہیں اور خودکار اسپام جمع آوری کو روکنے کے لیے ہے۔
Sven Aeschlimann، Antonio Rossi، Mariana Chavez-Cervantes، Razvan Krause، Benito Arnoldi، Benjamin Stadtmüller، Martin Aeschlimann، Stiven Forti، Filippo Fabbri، Camilla Coletti، Isabella Gierz کی طرف سے
ہم WS2/graphene heterostructure میں الٹرا فاسٹ چارج علیحدگی کو ظاہر کرتے ہیں جو ممکنہ طور پر گرافین میں آپٹیکل اسپن انجیکشن کو قابل بناتا ہے۔
Sven Aeschlimann، Antonio Rossi، Mariana Chavez-Cervantes، Razvan Krause، Benito Arnoldi، Benjamin Stadtmüller، Martin Aeschlimann، Stiven Forti، Filippo Fabbri، Camilla Coletti، Isabella Gierz کی طرف سے
ہم WS2/graphene heterostructure میں الٹرا فاسٹ چارج علیحدگی کو ظاہر کرتے ہیں جو ممکنہ طور پر گرافین میں آپٹیکل اسپن انجیکشن کو قابل بناتا ہے۔
© 2020 امریکن ایسوسی ایشن فار دی ایڈوانسمنٹ آف سائنس۔ جملہ حقوق محفوظ ہیں۔ AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef اور COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 کا پارٹنر ہے۔
پوسٹ ٹائم: مئی 25-2020