हम मोनोलेयर WS2 और ग्राफीन से बने एपिटैक्सियल हेटरोस्ट्रक्चर में अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर की जांच के लिए समय- और कोण-समाधान फोटो उत्सर्जन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) का उपयोग करते हैं। यह हेटरोस्ट्रक्चर मजबूत स्पिन-ऑर्बिट युग्मन और अत्यधिक उच्च गतिशीलता और लंबे स्पिन जीवनकाल वाले द्रव्यमान रहित वाहक की मेजबानी करने वाले सेमीमेटल के साथ मजबूत प्रकाश-पदार्थ इंटरैक्शन के साथ एक प्रत्यक्ष-अंतराल अर्धचालक के लाभों को जोड़ता है। हम पाते हैं कि, WS2 में A-एक्सिटॉन के प्रतिध्वनि पर फोटोएक्साइटेशन के बाद, फोटोएक्साइटेड छेद तेजी से ग्राफीन परत में स्थानांतरित हो जाते हैं जबकि फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉन WS2 परत में रहते हैं। परिणामी चार्ज-पृथक क्षणिक अवस्था का जीवनकाल ∼1 पीएस पाया गया है। हम अपने निष्कर्षों का श्रेय WS2 और ग्राफीन बैंड के सापेक्ष संरेखण के कारण बिखरने वाले चरण स्थान में अंतर को देते हैं, जैसा कि उच्च-रिज़ॉल्यूशन ARPES द्वारा प्रकट किया गया है। स्पिन-चयनात्मक ऑप्टिकल उत्तेजना के संयोजन में, जांच की गई WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर ग्राफीन में कुशल ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन के लिए एक मंच प्रदान कर सकता है।
कई अलग-अलग द्वि-आयामी सामग्रियों की उपलब्धता ने अनुकूलित ढांकता हुआ स्क्रीनिंग और विभिन्न निकटता-प्रेरित प्रभावों (1-3) के आधार पर पूरी तरह से नई कार्यक्षमताओं के साथ उपन्यास अंततः पतली हेटरोस्ट्रक्चर बनाने की संभावना खोल दी है। इलेक्ट्रॉनिक्स और ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक्स के क्षेत्र में भविष्य के अनुप्रयोगों के लिए सिद्धांत-सिद्धांत उपकरणों का एहसास किया गया है (4-6)।
यहां, हम एपिटैक्सियल वैन डेर वाल्स हेटरोस्ट्रक्चर पर ध्यान केंद्रित करते हैं जिसमें मोनोलेयर डब्ल्यूएस 2, मजबूत स्पिन-ऑर्बिट युग्मन के साथ एक डायरेक्ट-गैप सेमीकंडक्टर और टूटे हुए व्युत्क्रम समरूपता (7) के कारण बैंड संरचना का एक बड़ा स्पिन विभाजन, और मोनोलेयर ग्राफीन, एक सेमीमेटल शामिल है। शंक्वाकार बैंड संरचना और अत्यधिक उच्च वाहक गतिशीलता (8) के साथ, हाइड्रोजन-टर्मिनेटेड SiC (0001) पर उगाया गया। अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर (9-15) और निकटता-प्रेरित स्पिन-ऑर्बिट युग्मन प्रभाव (16-18) के लिए पहले संकेत डब्ल्यूएस2/ग्राफीन और इसी तरह के हेटरोस्ट्रक्चर को भविष्य के ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक (19) और ऑप्टोस्पिंट्रोनिक (20) अनुप्रयोगों के लिए आशाजनक उम्मीदवार बनाते हैं।
हम समय- और कोण-समाधान फोटो उत्सर्जन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) के साथ WS2/ग्राफीन में फोटोजेनरेटेड इलेक्ट्रॉन-छेद जोड़े के विश्राम मार्गों को प्रकट करने के लिए तैयार हैं। उस उद्देश्य के लिए, हम WS2 (21, 12) में ए-एक्सिटॉन के प्रतिध्वनि वाले 2-ईवी पंप दालों के साथ हेटरोस्ट्रक्चर को उत्तेजित करते हैं और 26-ईवी फोटॉन ऊर्जा पर दूसरी बार विलंबित जांच पल्स के साथ फोटोइलेक्ट्रॉन को बाहर निकालते हैं। हम संवेग, ऊर्जा और समय-समाधान वाहक गतिशीलता तक पहुंच प्राप्त करने के लिए पंप-जांच विलंब के एक फ़ंक्शन के रूप में एक अर्धगोलाकार विश्लेषक के साथ फोटोइलेक्ट्रॉनों की गतिज ऊर्जा और उत्सर्जन कोण निर्धारित करते हैं। ऊर्जा और समय रिज़ॉल्यूशन क्रमशः 240 meV और 200 fs है।
हमारे परिणाम एपीटैक्सियली संरेखित परतों के बीच अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर के लिए प्रत्यक्ष प्रमाण प्रदान करते हैं, परतों के मनमाने अज़ीमुथल संरेखण (9-15) के साथ समान मैन्युअल रूप से इकट्ठे हेटरोस्ट्रक्चर में सभी-ऑप्टिकल तकनीकों के आधार पर पहले संकेतों की पुष्टि करते हैं। इसके अलावा, हम दिखाते हैं कि यह चार्ज ट्रांसफर अत्यधिक असममित है। हमारे माप क्रमशः WS2 और ग्राफीन परत में स्थित फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉनों और छिद्रों के साथ पहले से न देखे गए चार्ज-पृथक क्षणिक स्थिति को प्रकट करते हैं, जो ∼1 पीएस तक रहता है। हम अपने निष्कर्षों की व्याख्या उच्च-रिज़ॉल्यूशन ARPES द्वारा प्रकट किए गए WS2 और ग्राफीन बैंड के सापेक्ष संरेखण के कारण इलेक्ट्रॉन और छेद हस्तांतरण के लिए बिखरने वाले चरण स्थान में अंतर के संदर्भ में करते हैं। स्पिन- और घाटी-चयनात्मक ऑप्टिकल उत्तेजना (22-25) डब्लूएस2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर के साथ संयुक्त रूप से ग्राफीन में कुशल अल्ट्राफास्ट ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन के लिए एक नया मंच प्रदान किया जा सकता है।
चित्र 1ए एपिटैक्सियल डब्ल्यूएस2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर की ΓK-दिशा के साथ बैंड संरचना के हीलियम लैंप के साथ प्राप्त एक उच्च-रिज़ॉल्यूशन ARPES माप दिखाता है। डायराक शंकु को संतुलन रासायनिक क्षमता से ∼0.3 eV ऊपर स्थित डायराक बिंदु के साथ छिद्रित पाया गया है। स्पिन-स्प्लिट WS2 वैलेंस बैंड का शीर्ष संतुलन रासायनिक क्षमता से ∼1.2 eV नीचे पाया जाता है।
(ए) एक अध्रुवित हीलियम लैंप के साथ ΓK-दिशा के साथ मापा गया संतुलन फोटोवर्तमान। (बी) 26-ईवी फोटॉन ऊर्जा पर पी-ध्रुवीकृत चरम पराबैंगनी दालों के साथ मापा गया नकारात्मक पंप-जांच विलंब के लिए फोटोकरंट। धराशायी ग्रे और लाल रेखाएं चित्र 2 में क्षणिक शिखर स्थितियों को निकालने के लिए उपयोग की जाने वाली लाइन प्रोफाइल की स्थिति को चिह्नित करती हैं। (सी) एक पंप प्रवाह के साथ 2 ईवी की पंप फोटॉन ऊर्जा पर फोटोउत्तेजना के बाद फोटोकरंट 200 एफएस के पंप-प्रेरित परिवर्तन 2 एमजे/सेमी2 का। फोटोइलेक्ट्रॉनों का लाभ और हानि क्रमशः लाल और नीले रंग में दिखाया गया है। बक्से चित्र 3 में प्रदर्शित पंप-जांच निशानों के लिए एकीकरण के क्षेत्र को दर्शाते हैं।
चित्र 1बी पंप पल्स के आगमन से पहले नकारात्मक पंप-जांच विलंब पर 26-ईवी फोटॉन ऊर्जा पर 100-एफएस चरम पराबैंगनी दालों के साथ मापा गया डब्ल्यूएस 2 और ग्राफीन के-पॉइंट के करीब बैंड संरचना का एक टी-एआरपीईएस स्नैपशॉट दिखाता है। यहां, नमूना गिरावट और 2-ईवी पंप पल्स की उपस्थिति के कारण स्पिन विभाजन का समाधान नहीं किया गया है जो वर्णक्रमीय विशेषताओं के स्पेस चार्ज को चौड़ा करने का कारण बनता है। चित्र 1सी 200 एफएस के पंप-जांच विलंब पर चित्र 1बी के संबंध में फोटोक्रेक्ट के पंप-प्रेरित परिवर्तनों को दिखाता है जहां पंप-जांच संकेत अपने अधिकतम तक पहुंचता है। लाल और नीला रंग क्रमशः फोटोइलेक्ट्रॉनों के लाभ और हानि का संकेत देते हैं।
इस समृद्ध गतिशीलता का अधिक विस्तार से विश्लेषण करने के लिए, हम पहले चित्र 1 बी में धराशायी रेखाओं के साथ डब्लूएस 2 वैलेंस बैंड और ग्राफीन π-बैंड की क्षणिक शिखर स्थिति निर्धारित करते हैं, जैसा कि पूरक सामग्री में विस्तार से बताया गया है। हम पाते हैं कि WS2 वैलेंस बैंड 90 meV (छवि 2A) से ऊपर शिफ्ट हो जाता है और ग्राफीन π-बैंड 50 meV (छवि 2B) से नीचे शिफ्ट हो जाता है। इन बदलावों का घातीय जीवनकाल WS2 के वैलेंस बैंड के लिए 1.2 ± 0.1 पीएस और ग्राफीन π-बैंड के लिए 1.7 ± 0.3 पीएस पाया जाता है। ये चरम बदलाव दो परतों के क्षणिक चार्जिंग का पहला सबूत प्रदान करते हैं, जहां अतिरिक्त सकारात्मक (नकारात्मक) चार्ज इलेक्ट्रॉनिक राज्यों की बाध्यकारी ऊर्जा को बढ़ाता (घटता) करता है। ध्यान दें कि WS2 वैलेंस बैंड का अपशिफ्ट चित्र 1C में ब्लैक बॉक्स द्वारा चिह्नित क्षेत्र में प्रमुख पंप-जांच सिग्नल के लिए जिम्मेदार है।
घातीय फिट (मोटी रेखाओं) के साथ पंप-जांच विलंब के एक फ़ंक्शन के रूप में WS2 वैलेंस बैंड (ए) और ग्राफीन π-बैंड (बी) की चरम स्थिति में परिवर्तन। (ए) में डब्लूएस2 शिफ्ट का जीवनकाल 1.2 ± 0.1 पीएस है। (बी) में ग्राफीन शिफ्ट का जीवनकाल 1.7 ± 0.3 पीएस है।
इसके बाद, हम चित्र 1C में रंगीन बक्सों द्वारा दर्शाए गए क्षेत्रों पर पंप-जांच सिग्नल को एकीकृत करते हैं और चित्र 3 में पंप-जांच विलंब के एक फ़ंक्शन के रूप में परिणामी गिनती को प्लॉट करते हैं। चित्र 3 में वक्र 1 की गतिशीलता को दर्शाता है। डेटा के लिए एक घातीय फिट से प्राप्त 1.1 ± 0.1 पीएस के जीवनकाल के साथ डब्लूएस 2 परत के चालन बैंड के निचले भाग के करीब फोटोएक्साइटेड वाहक (पूरक देखें) सामग्री)।
चित्र 1C में बक्सों द्वारा दर्शाए गए क्षेत्र पर फोटोकरंट को एकीकृत करके प्राप्त देरी के एक फ़ंक्शन के रूप में पंप-जांच का पता लगाया जाता है। मोटी रेखाएं डेटा के लिए घातीय रूप से फिट होती हैं। वक्र (1) डब्लूएस2 के चालन बैंड में क्षणिक वाहक जनसंख्या। वक्र (2) संतुलन रासायनिक क्षमता के ऊपर ग्राफीन के π-बैंड का पंप-जांच संकेत। वक्र (3) संतुलन रासायनिक क्षमता के नीचे ग्राफीन के π-बैंड का पंप-जांच संकेत। वक्र (4) डब्लूएस2 के वैलेंस बैंड में नेट पंप-जांच सिग्नल। जीवनकाल (1) में 1.2 ± 0.1 पीएस, (2) में 180 ± 20 एफएस (लाभ) और ∼2 पीएस (हानि) और (3) में 1.8 ± 0.2 पीएस पाया जाता है।
चित्र 3 के वक्र 2 और 3 में, हम ग्राफीन π-बैंड का पंप-जांच संकेत दिखाते हैं। हम पाते हैं कि संतुलन रासायनिक क्षमता (चित्र 3 में वक्र 2) के ऊपर इलेक्ट्रॉनों का लाभ संतुलन रासायनिक क्षमता (वक्र 3 में 1.8 ± 0.2 पीएस) के नीचे इलेक्ट्रॉनों की हानि की तुलना में बहुत कम जीवनकाल (180 ± 20 एफएस) है। चित्र 3). इसके अलावा, चित्र 3 के वक्र 2 में फोटोकरंट का प्रारंभिक लाभ ∼2 पीएस के जीवनकाल के साथ टी = 400 एफएस पर हानि में बदल जाता है। बिना ढके मोनोलेयर ग्राफीन के पंप-जांच सिग्नल में लाभ और हानि के बीच विषमता अनुपस्थित पाई गई है (पूरक सामग्री में चित्र S5 देखें), यह दर्शाता है कि विषमता WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर में इंटरलेयर युग्मन का परिणाम है। संतुलन रासायनिक क्षमता के ऊपर और नीचे क्रमशः अल्पकालिक लाभ और दीर्घकालिक हानि का अवलोकन इंगित करता है कि हेटरोस्ट्रक्चर के फोटोएक्सिटेशन पर ग्राफीन परत से इलेक्ट्रॉनों को कुशलतापूर्वक हटा दिया जाता है। परिणामस्वरूप, ग्राफीन परत सकारात्मक रूप से चार्ज हो जाती है, जो चित्र 2बी में पाए गए π-बैंड की बाध्यकारी ऊर्जा में वृद्धि के अनुरूप है। π-बैंड का डाउनशिफ्ट, संतुलन रासायनिक क्षमता के ऊपर से संतुलन फर्मी-डिराक वितरण की उच्च-ऊर्जा पूंछ को हटा देता है, जो चित्र 3 के वक्र 2 में पंप-जांच सिग्नल के संकेत के परिवर्तन को आंशिक रूप से समझाता है। नीचे दिखाएँ कि यह प्रभाव π-बैंड में इलेक्ट्रॉनों की क्षणिक हानि से और भी बढ़ जाता है।
यह परिदृश्य चित्र 3 के वक्र 4 में WS2 वैलेंस बैंड के नेट पंप-जांच सिग्नल द्वारा समर्थित है। ये डेटा चित्र 1B में ब्लैक बॉक्स द्वारा दिए गए क्षेत्र पर गिनती को एकीकृत करके प्राप्त किया गया था जो कि उत्सर्जित इलेक्ट्रॉनों को कैप्चर करता है। सभी पंप-जांच विलंब पर वैलेंस बैंड। प्रायोगिक त्रुटि पट्टियों के भीतर, हमें किसी भी पंप-जांच विलंब के लिए WS2 के वैलेंस बैंड में छेद की उपस्थिति का कोई संकेत नहीं मिला। यह इंगित करता है कि, फोटोएक्सिटेशन के बाद, ये छेद हमारे अस्थायी रिज़ॉल्यूशन की तुलना में कम समय के पैमाने पर तेजी से भर जाते हैं।
डब्लूएस2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अल्ट्राफास्ट चार्ज पृथक्करण की हमारी परिकल्पना के लिए अंतिम प्रमाण प्रदान करने के लिए, हम ग्राफीन परत में स्थानांतरित छिद्रों की संख्या निर्धारित करते हैं जैसा कि पूरक सामग्री में विस्तार से वर्णित है। संक्षेप में, π-बैंड के क्षणिक इलेक्ट्रॉनिक वितरण को फर्मी-डिराक वितरण के साथ फिट किया गया था। फिर छेदों की संख्या की गणना क्षणिक रासायनिक क्षमता और इलेक्ट्रॉनिक तापमान के परिणामी मूल्यों से की गई। परिणाम चित्र 4 में दिखाया गया है। हम पाते हैं कि कुल संख्या ∼5 × 1012 छेद/सेमी2 को WS2 से ग्राफीन में 1.5 ± 0.2 पीएस के घातीय जीवनकाल के साथ स्थानांतरित किया जाता है।
पंप-जांच विलंब के एक फ़ंक्शन के रूप में π-बैंड में छेदों की संख्या में परिवर्तन, साथ ही घातीय फिट के साथ 1.5 ± 0.2 पीएस का जीवनकाल प्राप्त होता है।
अंजीर में निष्कर्षों से। 2 से 4 तक, डब्ल्यूएस2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर के लिए निम्नलिखित सूक्ष्म चित्र उभरता है (चित्र 5)। 2 eV पर WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर का फोटोएक्सिटेशन WS2 में A-एक्सिटॉन को प्रमुखता से पॉप्युलेट करता है (चित्र 5A)। ग्राफीन में डायराक बिंदु के साथ-साथ WS2 और ग्राफीन बैंड के बीच अतिरिक्त इलेक्ट्रॉनिक उत्तेजना ऊर्जावान रूप से संभव है लेकिन काफी कम कुशल है। WS2 के वैलेंस बैंड में फोटोउत्तेजित छिद्रों को हमारे अस्थायी रिज़ॉल्यूशन (छवि 5 ए) की तुलना में कम समय के पैमाने पर ग्राफीन π-बैंड से उत्पन्न होने वाले इलेक्ट्रॉनों द्वारा फिर से भरा जाता है। WS2 के चालन बैंड में फोटोउत्तेजित इलेक्ट्रॉनों का जीवनकाल ∼1 ps (चित्र 5B) है। हालाँकि, ग्राफीन π-बैंड में छिद्रों को फिर से भरने में ∼2 पीएस लगता है (चित्र 5बी)। यह इंगित करता है कि, WS2 चालन बैंड और ग्राफीन π-बैंड के बीच प्रत्यक्ष इलेक्ट्रॉन हस्तांतरण के अलावा, अतिरिक्त विश्राम पथ - संभवतः दोष राज्यों (26) के माध्यम से - पूर्ण गतिशीलता को समझने के लिए विचार करने की आवश्यकता है।
(ए) 2 ईवी पर डब्लूएस2 ए-एक्सिटॉन के अनुनाद पर फोटोएक्सिटेशन डब्लूएस2 के चालन बैंड में इलेक्ट्रॉनों को इंजेक्ट करता है। WS2 के वैलेंस बैंड में संबंधित छेद ग्राफीन π-बैंड से इलेक्ट्रॉनों द्वारा तुरंत भर दिए जाते हैं। (बी) डब्लूएस2 के चालन बैंड में फोटोउत्तेजित वाहकों का जीवनकाल ∼1 पीएस है। ग्राफीन π-बैंड में छेद ∼2 पीएस के लिए रहते हैं, जो धराशायी तीरों द्वारा इंगित अतिरिक्त बिखरने वाले चैनलों के महत्व को दर्शाता है। (ए) और (बी) में काली धराशायी रेखाएं बैंड शिफ्ट और रासायनिक क्षमता में परिवर्तन का संकेत देती हैं। (सी) क्षणिक अवस्था में, WS2 परत नकारात्मक रूप से चार्ज होती है जबकि ग्राफीन परत सकारात्मक रूप से चार्ज होती है। गोलाकार ध्रुवीकृत प्रकाश के साथ स्पिन-चयनात्मक उत्तेजना के लिए, WS2 में फोटोउत्तेजित इलेक्ट्रॉनों और ग्राफीन में संबंधित छिद्रों से विपरीत स्पिन ध्रुवीकरण दिखाने की उम्मीद की जाती है।
क्षणिक अवस्था में, फोटोउत्तेजित इलेक्ट्रॉन WS2 के चालन बैंड में रहते हैं जबकि फोटोउत्तेजित छिद्र ग्राफीन के π-बैंड में स्थित होते हैं (चित्र 5C)। इसका मतलब है कि WS2 परत नकारात्मक रूप से चार्ज है और ग्राफीन परत सकारात्मक रूप से चार्ज है। यह क्षणिक शिखर बदलाव (छवि 2), ग्राफीन पंप-जांच सिग्नल की विषमता (छवि 3 के वक्र 2 और 3), डब्लूएस 2 के वैलेंस बैंड में छेद की अनुपस्थिति (वक्र 4 छवि 3) के लिए जिम्मेदार है। , साथ ही ग्राफीन π-बैंड में अतिरिक्त छेद (चित्र 4)। इस आवेश-पृथक अवस्था का जीवनकाल ∼1 ps (वक्र 1 चित्र 3) है।
टाइप II बैंड संरेखण और कंपित बैंडगैप (27-32) के साथ दो प्रत्यक्ष-अंतराल अर्धचालकों से बने संबंधित वैन डेर वाल्स हेटरोस्ट्रक्चर में समान चार्ज-पृथक क्षणिक अवस्थाएं देखी गई हैं। फोटोएक्सिटेशन के बाद, इलेक्ट्रॉनों और छिद्रों को क्रमशः चालन बैंड के नीचे और वैलेंस बैंड के शीर्ष पर तेजी से बढ़ते पाया गया, जो हेटरोस्ट्रक्चर (27-32) की विभिन्न परतों में स्थित हैं।
हमारे WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर के मामले में, इलेक्ट्रॉनों और छिद्रों दोनों के लिए ऊर्जावान रूप से सबसे अनुकूल स्थान धात्विक ग्राफीन परत में फर्मी स्तर पर है। इसलिए, कोई उम्मीद करेगा कि इलेक्ट्रॉन और छेद दोनों तेजी से ग्राफीन π-बैंड में स्थानांतरित हो जाएंगे। हालाँकि, हमारे माप स्पष्ट रूप से दिखाते हैं कि छेद स्थानांतरण (<200 एफएस) इलेक्ट्रॉन स्थानांतरण (∼1 पीएस) की तुलना में बहुत अधिक कुशल है। हम इसका श्रेय WS2 और ग्राफीन बैंड के सापेक्ष ऊर्जावान संरेखण को देते हैं जैसा कि चित्र 1A में दिखाया गया है, जो हाल ही में प्रत्याशित (14, 15) के अनुसार इलेक्ट्रॉन स्थानांतरण की तुलना में छेद स्थानांतरण के लिए उपलब्ध अंतिम अवस्थाओं की एक बड़ी संख्या प्रदान करता है। वर्तमान मामले में, ∼2 eV WS2 बैंडगैप मानते हुए, ग्राफीन डायराक बिंदु और संतुलन रासायनिक क्षमता क्रमशः WS2 बैंडगैप के मध्य से ∼0.5 और ∼0.2 eV स्थित हैं, जो इलेक्ट्रॉन-छेद समरूपता को तोड़ते हैं। हमने पाया कि होल ट्रांसफर के लिए उपलब्ध अंतिम अवस्थाओं की संख्या इलेक्ट्रॉन ट्रांसफर (पूरक सामग्री देखें) की तुलना में ∼6 गुना अधिक है, यही कारण है कि होल ट्रांसफर इलेक्ट्रॉन ट्रांसफर की तुलना में तेज होने की उम्मीद है।
हालाँकि, देखे गए अल्ट्राफास्ट एसिमेट्रिक चार्ज ट्रांसफर की एक पूरी सूक्ष्म तस्वीर में उन ऑर्बिटल्स के बीच ओवरलैप पर भी विचार करना चाहिए जो WS2 में ए-एक्सिटॉन वेव फ़ंक्शन और ग्राफीन π-बैंड का गठन करते हैं, क्रमशः, अलग-अलग इलेक्ट्रॉन-इलेक्ट्रॉन और इलेक्ट्रॉन-फोनन स्कैटरिंग। गति, ऊर्जा, स्पिन और स्यूडोस्पिन संरक्षण द्वारा लगाए गए अवरोधों, प्लाज्मा दोलनों (33) के प्रभाव, साथ ही संभावित विस्थापित उत्तेजना की भूमिका सहित चैनल सुसंगत फ़ोनन दोलन जो चार्ज स्थानांतरण में मध्यस्थता कर सकते हैं (34, 35)। इसके अलावा, कोई अनुमान लगा सकता है कि क्या प्रेक्षित चार्ज ट्रांसफर स्थिति में चार्ज ट्रांसफर एक्सिटॉन या मुक्त इलेक्ट्रॉन-छेद जोड़े शामिल हैं (पूरक सामग्री देखें)। इन मुद्दों को स्पष्ट करने के लिए वर्तमान पेपर के दायरे से परे आगे की सैद्धांतिक जांच की आवश्यकता है।
संक्षेप में, हमने एपिटैक्सियल WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अल्ट्राफास्ट इंटरलेयर चार्ज ट्रांसफर का अध्ययन करने के लिए tr-ARPES का उपयोग किया है। हमने पाया कि, जब 2 eV पर WS2 के A-एक्सिटॉन के प्रतिध्वनि पर उत्तेजित होते हैं, तो फोटोएक्साइटेड छेद तेजी से ग्राफीन परत में स्थानांतरित हो जाते हैं, जबकि फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉन WS2 परत में रहते हैं। हमने इसका श्रेय इस तथ्य को दिया कि छिद्र स्थानांतरण के लिए उपलब्ध अंतिम अवस्थाओं की संख्या इलेक्ट्रॉन स्थानांतरण की तुलना में बड़ी है। चार्ज-पृथक क्षणिक अवस्था का जीवनकाल ∼1 ps पाया गया। गोलाकार ध्रुवीकृत प्रकाश (22-25) का उपयोग करके स्पिन-चयनात्मक ऑप्टिकल उत्तेजना के संयोजन में, मनाया गया अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर स्पिन ट्रांसफर के साथ हो सकता है। इस मामले में, जांच की गई WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर का उपयोग ग्राफीन में कुशल ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन के लिए किया जा सकता है जिसके परिणामस्वरूप नए ऑप्टोस्पिंट्रोनिक डिवाइस बन सकते हैं।
ग्राफीन के नमूने SiCrystal GmbH से वाणिज्यिक अर्धचालक 6H-SiC(0001) वेफर्स पर उगाए गए थे। एन-डोप्ड वेफर्स 0.5° से नीचे मिसकट के साथ अक्ष पर थे। खरोंच हटाने और नियमित सपाट छतें प्राप्त करने के लिए SiC सब्सट्रेट को हाइड्रोजन-नक़्क़ाशीदार बनाया गया था। स्वच्छ और परमाणु रूप से सपाट सी-टर्मिनेटेड सतह को 8 मिनट (36) के लिए 1300 डिग्री सेल्सियस पर अर वायुमंडल में नमूने को एनीलिंग करके रेखांकन किया गया था। इस तरह, हमने एक एकल कार्बन परत प्राप्त की जहां हर तीसरे कार्बन परमाणु ने SiC सब्सट्रेट (37) के साथ एक सहसंयोजक बंधन बनाया। फिर इस परत को हाइड्रोजन इंटरकलेशन (38) के माध्यम से पूरी तरह से एसपी2-हाइब्रिडाइज्ड अर्ध मुक्त-खड़े छेद-डोप्ड ग्राफीन में बदल दिया गया। इन नमूनों को ग्राफीन/H-SiC(0001) कहा जाता है। पूरी प्रक्रिया ऐक्सट्रॉन के एक वाणिज्यिक ब्लैक मैजिक ग्रोथ चैंबर में की गई थी। WS2 की वृद्धि एक मानक हॉट-वॉल रिएक्टर में कम दबाव वाले रासायनिक वाष्प जमाव (39, 40) द्वारा WO3 और S पाउडर का उपयोग करके 1:100 के द्रव्यमान अनुपात के साथ अग्रदूतों के रूप में की गई थी। WO3 और S पाउडर को क्रमशः 900 और 200°C पर रखा गया था। WO3 पाउडर को सब्सट्रेट के करीब रखा गया था। आर्गन का उपयोग 8 एससीसीएम के प्रवाह के साथ वाहक गैस के रूप में किया गया था। रिएक्टर में दबाव 0.5 एमबार रखा गया। नमूनों को माध्यमिक इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी, परमाणु बल माइक्रोस्कोपी, रमन, और फोटोल्यूमिनेसेंस स्पेक्ट्रोस्कोपी, साथ ही कम-ऊर्जा इलेक्ट्रॉन विवर्तन के साथ चित्रित किया गया था। इन मापों से दो अलग-अलग WS2 एकल-क्रिस्टलीय डोमेन का पता चला जहां या तो ΓK- या ΓK'-दिशा ग्राफीन परत की ΓK-दिशा के साथ संरेखित है। डोमेन साइड की लंबाई 300 और 700 एनएम के बीच भिन्न थी, और कुल डब्लूएस2 कवरेज लगभग 40% अनुमानित था, जो एआरपीईएस विश्लेषण के लिए उपयुक्त था।
स्थिर ARPES प्रयोग इलेक्ट्रॉन ऊर्जा और संवेग के द्वि-आयामी पता लगाने के लिए चार्ज-युग्मित डिवाइस-डिटेक्टर प्रणाली का उपयोग करके एक अर्धगोलाकार विश्लेषक (SPECS PHOIBOS 150) के साथ किए गए थे। सभी फोटो उत्सर्जन प्रयोगों के लिए एक उच्च-प्रवाह He डिस्चार्ज स्रोत (VG Scienta VUV5000) के अध्रुवीकृत, मोनोक्रोमैटिक He Iα विकिरण (21.2 eV) का उपयोग किया गया था। हमारे प्रयोगों में ऊर्जा और कोणीय रिज़ॉल्यूशन क्रमशः 30 meV और 0.3° (0.01 Å−1 के अनुरूप) से बेहतर थे। सभी प्रयोग कमरे के तापमान पर आयोजित किए गए। ARPES एक अत्यंत सतह-संवेदनशील तकनीक है। WS2 और ग्राफीन परत दोनों से फोटोइलेक्ट्रॉनों को बाहर निकालने के लिए, ∼40% के अपूर्ण WS2 कवरेज वाले नमूनों का उपयोग किया गया था।
tr-ARPES सेटअप 1-kHz टाइटेनियम:सैफायर एम्पलीफायर (सुसंगत लीजेंड एलीट डुओ) पर आधारित था। आर्गन में उच्च हार्मोनिक्स उत्पादन के लिए 2 एमजे आउटपुट पावर का उपयोग किया गया था। परिणामी चरम पराबैंगनी प्रकाश 26-ईवी फोटॉन ऊर्जा पर 100-एफएस जांच दालों का उत्पादन करने वाले एक झंझरी मोनोक्रोमेटर से होकर गुजरा। एम्पलीफायर आउटपुट पावर का 8mJ एक ऑप्टिकल पैरामीट्रिक एम्पलीफायर (लाइट रूपांतरण से HE-TOPAS) में भेजा गया था। 2-ईवी पंप पल्स प्राप्त करने के लिए बीटा बेरियम बोरेट क्रिस्टल में 1-ईवी फोटॉन ऊर्जा पर सिग्नल बीम की आवृत्ति दोगुनी कर दी गई थी। tr-ARPES माप एक अर्धगोलाकार विश्लेषक (SPECS PHOIBOS 100) के साथ किए गए थे। समग्र ऊर्जा और अस्थायी रिज़ॉल्यूशन क्रमशः 240 meV और 200 fs था।
इस लेख के लिए पूरक सामग्री http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 पर उपलब्ध है।
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स्वेन एश्लीमैन, एंटोनियो रॉसी, मारियाना चावेज़-सर्वेंट्स, रज़वान क्रॉस, बेनिटो अर्नोल्डी, बेंजामिन स्टैडमुलर, मार्टिन एश्लीमैन, स्टीवन फोर्टी, फ़िलिपो फैब्री, कैमिला कोलेटी, इसाबेला गिएर्ज़ द्वारा
हम WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अल्ट्राफास्ट चार्ज पृथक्करण को प्रकट करते हैं जो संभवतः ग्राफीन में ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन को सक्षम करता है।
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पोस्ट करने का समय: मई-25-2020