एपिटैक्सियल WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर में कुशल अल्ट्राफास्ट चार्ज पृथक्करण का प्रत्यक्ष प्रमाण

हम मोनोलेयर WS2 और ग्रेफीन से बने एक एपिटैक्सियल हेटरोस्ट्रक्चर में अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर की जांच करने के लिए समय और कोण-समाधान फोटोएमिशन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) का उपयोग करते हैं। यह हेटरोस्ट्रक्चर मजबूत स्पिन-ऑर्बिट युग्मन और मजबूत प्रकाश-पदार्थ इंटरैक्शन के साथ एक डायरेक्ट-गैप सेमीकंडक्टर के लाभों को अत्यधिक उच्च गतिशीलता और लंबे स्पिन जीवनकाल वाले द्रव्यमान रहित वाहकों की मेजबानी करने वाले सेमीमेटल के साथ जोड़ता है। हम पाते हैं कि, WS2 में A-एक्साइटन के अनुनाद पर फोटोएक्साइटेशन के बाद, फोटोएक्साइटेड होल तेजी से ग्राफीन परत में स्थानांतरित हो जाते हैं जबकि फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉन WS2 परत में रहते हैं। परिणामी चार्ज-पृथक क्षणिक अवस्था का जीवनकाल ∼1 ps पाया जाता है। हम अपने निष्कर्षों का श्रेय WS2 और ग्राफीन बैंड के सापेक्ष संरेखण के कारण बिखरने वाले चरण स्थान में अंतर को देते हैं जैसा कि उच्च-रिज़ॉल्यूशन ARPES द्वारा पता चला है। स्पिन-चयनात्मक ऑप्टिकल उत्तेजना के संयोजन में, जांच की गई WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर, ग्रेफीन में कुशल ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन के लिए एक मंच प्रदान कर सकती है।

कई अलग-अलग दो-आयामी सामग्रियों की उपलब्धता ने अनुकूलित ढांकता हुआ स्क्रीनिंग और विभिन्न निकटता-प्रेरित प्रभावों (1-3) के आधार पर पूरी तरह से नई कार्यक्षमताओं के साथ नए अंततः पतले हेटरोस्ट्रक्चर बनाने की संभावना को खोल दिया है। इलेक्ट्रॉनिक्स और ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक्स के क्षेत्र में भविष्य के अनुप्रयोगों के लिए सिद्धांत-प्रमाण उपकरणों को साकार किया गया है (4-6)।

यहाँ, हम मोनोलेयर WS2, एक डायरेक्ट-गैप सेमीकंडक्टर जिसमें मजबूत स्पिन-ऑर्बिट कपलिंग और टूटी हुई व्युत्क्रम समरूपता (7) के कारण बैंड संरचना का एक बड़ा स्पिन विभाजन और मोनोलेयर ग्रेफीन, एक सेमीमेटल जिसमें शंक्वाकार बैंड संरचना और अत्यधिक उच्च वाहक गतिशीलता (8) है, जो हाइड्रोजन-टर्मिनेटेड SiC (0001) पर उगाया जाता है, से युक्त एपिटैक्सियल वैन डेर वाल्स हेटरोस्ट्रक्चर पर ध्यान केंद्रित करते हैं। अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर (9-15) और निकटता-प्रेरित स्पिन-ऑर्बिट कपलिंग प्रभाव (16-18) के लिए पहले संकेत WS2/ग्रेफीन और इसी तरह के हेटरोस्ट्रक्चर को भविष्य के ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक (19) और ऑप्टोस्पिनट्रॉनिक (20) अनुप्रयोगों के लिए आशाजनक उम्मीदवार बनाते हैं।

हमने समय- और कोण-समाधान फोटोएमिशन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) के साथ WS2/ग्राफीन में फोटोजेनरेटेड इलेक्ट्रॉन-होल जोड़े के विश्राम पथों को प्रकट करने का लक्ष्य रखा। उस उद्देश्य के लिए, हम WS2 (21, 12) में A-एक्सिटन के प्रति अनुनाद 2-eV पंप पल्स के साथ हेटरोस्ट्रक्चर को उत्तेजित करते हैं और 26-eV फोटॉन ऊर्जा पर दूसरे समय-विलंबित जांच पल्स के साथ फोटोइलेक्ट्रॉनों को बाहर निकालते हैं। हम गति-, ऊर्जा- और समय-समाधान वाहक गतिशीलता तक पहुँच प्राप्त करने के लिए पंप-जांच विलंब के एक फ़ंक्शन के रूप में एक अर्धगोलाकार विश्लेषक के साथ फोटोइलेक्ट्रॉनों की गतिज ऊर्जा और उत्सर्जन कोण निर्धारित करते हैं। ऊर्जा और समय संकल्प क्रमशः 240 meV और 200 fs है।

हमारे परिणाम एपिटैक्सियल रूप से संरेखित परतों के बीच अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर का प्रत्यक्ष प्रमाण प्रदान करते हैं, जो परतों के मनमाने अज़ीमुथल संरेखण (9-15) के साथ समान मैन्युअल रूप से इकट्ठे हेटरोस्ट्रक्चर में ऑल-ऑप्टिकल तकनीकों पर आधारित पहले संकेतों की पुष्टि करते हैं। इसके अलावा, हम दिखाते हैं कि यह चार्ज ट्रांसफर अत्यधिक असममित है। हमारे मापन से पहले से न देखी गई चार्ज-पृथक क्षणिक स्थिति का पता चलता है जिसमें फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉन और छिद्र क्रमशः WS2 और ग्रेफीन परत में स्थित होते हैं, जो ∼1 ps तक रहता है। हम अपने निष्कर्षों की व्याख्या WS2 और ग्रेफीन बैंड के सापेक्ष संरेखण के कारण इलेक्ट्रॉन और छिद्र स्थानांतरण के लिए बिखराव चरण स्थान में अंतर के रूप में करते हैं जैसा कि उच्च-रिज़ॉल्यूशन ARPES द्वारा पता चला है।

चित्र 1A में एपिटैक्सियल WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर की ΓK-दिशा के साथ बैंड संरचना के हीलियम लैंप से प्राप्त उच्च-रिज़ॉल्यूशन ARPES माप दिखाया गया है। डायरैक शंकु को होल-डोप किया गया पाया गया है, जिसमें डायरैक बिंदु संतुलन रासायनिक क्षमता से ∼0.3 eV ऊपर स्थित है। स्पिन-स्प्लिट WS2 वैलेंस बैंड का शीर्ष संतुलन रासायनिक क्षमता से ∼1.2 eV नीचे पाया गया है।

(ए) एक अध्रुवित हीलियम लैंप के साथ ΓK-दिशा के साथ मापा गया संतुलन फोटोकरंट। (बी) 26-ईवी फोटॉन ऊर्जा पर पी-ध्रुवित चरम पराबैंगनी पल्स के साथ मापा गया नकारात्मक पंप-जांच विलंब के लिए फोटोकरंट। धराशायी ग्रे और लाल रेखाएं चित्र 2 में क्षणिक शिखर स्थितियों को निकालने के लिए उपयोग की जाने वाली लाइन प्रोफाइल की स्थिति को चिह्नित करती हैं। (सी) 2 एमजे/सेमी2 के पंप प्रवाह के साथ 2 ईवी की पंप फोटॉन ऊर्जा पर फोटोएक्साइटेशन के बाद फोटोकरंट के 200 एफएस के पंप-प्रेरित परिवर्तन। फोटोइलेक्ट्रॉनों का लाभ और हानि क्रमशः लाल और नीले रंग में दिखाए गए हैं। बक्से चित्र 3 में प्रदर्शित पंप-जांच ट्रेस के लिए एकीकरण के क्षेत्र को इंगित करते हैं।

चित्र 1B, पंप पल्स के आगमन से पहले 26-eV फोटॉन ऊर्जा पर 100-fs चरम पराबैंगनी पल्स के साथ मापे गए WS2 और ग्राफीन K-बिंदुओं के करीब बैंड संरचना का एक tr-ARPES स्नैपशॉट दिखाता है। यहाँ, नमूना क्षरण और 2-eV पंप पल्स की उपस्थिति के कारण स्पिन विभाजन का समाधान नहीं किया गया है जो स्पेक्ट्रल विशेषताओं के स्पेस चार्ज ब्रॉडिंग का कारण बनता है। चित्र 1C, चित्र 1B के संबंध में 200 fs के पंप-प्रोब विलंब पर फोटोकरंट के पंप-प्रेरित परिवर्तनों को दिखाता है जहाँ पंप-प्रोब सिग्नल अपने अधिकतम पर पहुँच जाता है। लाल और नीले रंग क्रमशः फोटोइलेक्ट्रॉनों के लाभ और हानि को दर्शाते हैं।

इस समृद्ध गतिशीलता का अधिक विस्तार से विश्लेषण करने के लिए, हम पहले चित्र 1बी में धराशायी रेखाओं के साथ WS2 वैलेंस बैंड और ग्राफीन π-बैंड की क्षणिक शिखर स्थितियों का निर्धारण करते हैं, जैसा कि पूरक सामग्रियों में विस्तार से बताया गया है। हम पाते हैं कि WS2 वैलेंस बैंड 90 meV (चित्र 2A) से ऊपर की ओर खिसकता है और ग्राफीन π-बैंड 50 meV (चित्र 2B) से नीचे की ओर खिसकता है। इन बदलावों का घातीय जीवनकाल WS2 के वैलेंस बैंड के लिए 1.2 ± 0.1 ps और ग्राफीन π-बैंड के लिए 1.7 ± 0.3 ps पाया गया है। ये शिखर बदलाव दो परतों के क्षणिक आवेश का पहला सबूत प्रदान करते हैं, जहाँ अतिरिक्त धनात्मक (ऋणात्मक) आवेश इलेक्ट्रॉनिक अवस्थाओं की बंधन ऊर्जा को बढ़ाता (घटाता) है। ध्यान दें कि WS2 वैलेंस बैंड का अपशिफ्ट, चित्र 1C में ब्लैक बॉक्स द्वारा चिह्नित क्षेत्र में प्रमुख पंप-प्रोब सिग्नल के लिए जिम्मेदार है।

पंप-प्रोब विलंब के साथ-साथ एक्सपोनेंशियल फिट (मोटी रेखाएं) के एक फ़ंक्शन के रूप में WS2 वैलेंस बैंड (A) और ग्रेफीन π-बैंड (B) की शिखर स्थिति में परिवर्तन। (A) में WS2 शिफ्ट का जीवनकाल 1.2 ± 0.1 ps है। (B) में ग्रेफीन शिफ्ट का जीवनकाल 1.7 ± 0.3 ps है।

इसके बाद, हम पंप-जांच संकेत को चित्र 1C में रंगीन बक्सों द्वारा दर्शाए गए क्षेत्रों पर एकीकृत करते हैं और परिणामी गणनाओं को चित्र 3 में पंप-जांच विलंब के एक फलन के रूप में अंकित करते हैं। चित्र 3 में वक्र 1, WS2 परत के चालन बैंड के निचले भाग के निकट स्थित फोटोउत्तेजित वाहकों की गतिशीलता को दर्शाता है, जिसका जीवनकाल 1.1 ± 0.1 ps है, जो डेटा के घातीय फिट से प्राप्त किया गया है (पूरक सामग्री देखें)।

चित्र 1सी में बक्सों द्वारा दर्शाए गए क्षेत्र पर फोटोकरंट को एकीकृत करके प्राप्त विलंब के एक फ़ंक्शन के रूप में पंप-जांच का पता चलता है। मोटी रेखाएं डेटा के लिए घातीय फिट हैं। वक्र (1) WS2 के चालन बैंड में क्षणिक वाहक आबादी। वक्र (2) संतुलन रासायनिक क्षमता से ऊपर ग्रेफीन के π-बैंड का पंप-जांच संकेत। वक्र (3) संतुलन रासायनिक क्षमता से नीचे ग्रेफीन के π-बैंड का पंप-जांच संकेत। वक्र (4) WS2 के वैलेंस बैंड में नेट पंप-जांच संकेत। जीवनकाल (1) में 1.2 ± 0.1 ps, (2) में 180 ± 20 fs (लाभ) और ∼2 ps (हानि) और (3) में 1.8 ± 0.2 ps पाए गए हैं।

चित्र 3 के वक्र 2 और 3 में, हम ग्राफीन π-बैंड के पंप-जांच संकेत को दिखाते हैं। हम पाते हैं कि संतुलन रासायनिक क्षमता (चित्र 3 में वक्र 2) से ऊपर इलेक्ट्रॉनों के लाभ का जीवनकाल (180 ± 20 fs) संतुलन रासायनिक क्षमता (चित्र 3 में वक्र 3 में 1.8 ± 0.2 ps) से नीचे इलेक्ट्रॉनों के नुकसान की तुलना में बहुत कम है। इसके अलावा, चित्र 3 के वक्र 2 में फोटोकरंट का प्रारंभिक लाभ t = 400 fs पर ∼2 ps के जीवनकाल के साथ हानि में बदल जाता है। लाभ और हानि के बीच विषमता को बिना ढके मोनोलेयर ग्राफीन (पूरक सामग्री में चित्र S5 देखें) के पंप-जांच संकेत में अनुपस्थित पाया गया, जो दर्शाता है कि विषमता WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर में इंटरलेयर युग्मन का परिणाम है। संतुलन रासायनिक क्षमता के ऊपर और नीचे क्रमशः अल्पकालिक लाभ और दीर्घकालिक हानि का अवलोकन यह दर्शाता है कि हेटरोस्ट्रक्चर के फोटोएक्साइटेशन पर इलेक्ट्रॉनों को ग्राफीन परत से कुशलतापूर्वक हटा दिया जाता है। परिणामस्वरूप, ग्राफीन परत सकारात्मक रूप से आवेशित हो जाती है, जो चित्र 2B में पाए गए π-बैंड की बंधन ऊर्जा में वृद्धि के अनुरूप है। π-बैंड का डाउनशिफ्ट संतुलन रासायनिक क्षमता के ऊपर से संतुलन फर्मी-डिराक वितरण की उच्च-ऊर्जा पूंछ को हटा देता है, जो आंशिक रूप से चित्र 3 के वक्र 2 में पंप-जांच संकेत के संकेत के परिवर्तन को समझाता है। हम नीचे दिखाएंगे कि यह प्रभाव π-बैंड में इलेक्ट्रॉनों के क्षणिक नुकसान से और भी बढ़ जाता है।

यह परिदृश्य चित्र 3 के वक्र 4 में WS2 वैलेंस बैंड के नेट पंप-प्रोब सिग्नल द्वारा समर्थित है। ये डेटा चित्र 1B में ब्लैक बॉक्स द्वारा दिए गए क्षेत्र पर गणनाओं को एकीकृत करके प्राप्त किए गए थे जो सभी पंप-प्रोब देरी पर वैलेंस बैंड से फोटोएमिटेड इलेक्ट्रॉनों को कैप्चर करता है। प्रायोगिक त्रुटि बार के भीतर, हमें किसी भी पंप-प्रोब देरी के लिए WS2 के वैलेंस बैंड में छिद्रों की उपस्थिति का कोई संकेत नहीं मिलता है। यह इंगित करता है कि, फोटोएक्साइटेशन के बाद, ये छिद्र हमारे अस्थायी रिज़ॉल्यूशन की तुलना में कम समय के पैमाने पर तेजी से फिर से भर जाते हैं।

WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अल्ट्राफास्ट चार्ज पृथक्करण की हमारी परिकल्पना के लिए अंतिम प्रमाण प्रदान करने के लिए, हम पूरक सामग्रियों में विस्तार से वर्णित अनुसार ग्रेफीन परत में स्थानांतरित किए गए छिद्रों की संख्या निर्धारित करते हैं। संक्षेप में, π-बैंड के क्षणिक इलेक्ट्रॉनिक वितरण को फर्मी-डिराक वितरण के साथ फिट किया गया था। फिर क्षणिक रासायनिक क्षमता और इलेक्ट्रॉनिक तापमान के परिणामी मूल्यों से छिद्रों की संख्या की गणना की गई। परिणाम चित्र 4 में दिखाया गया है। हम पाते हैं कि WS2 से ग्रेफीन में 1.5 ± 0.2 ps के घातीय जीवनकाल के साथ कुल ∼5 × 1012 छिद्र/सेमी2 स्थानांतरित किए जाते हैं।

घातीय फिट के साथ पंप-जांच विलंब के फलन के रूप में π-बैंड में छिद्रों की संख्या में परिवर्तन, जिससे 1.5 ± 0.2 ps का जीवनकाल प्राप्त होता है।

चित्र 2 से 4 में निष्कर्षों से, WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर के लिए निम्नलिखित सूक्ष्म चित्र उभरता है (चित्र 5)। 2 eV पर WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर का फोटोएक्साइटेशन WS2 में A-एक्साइटन को प्रमुखता से भरता है (चित्र 5A)। ग्राफीन में डिराक बिंदु के साथ-साथ WS2 और ग्राफीन बैंड के बीच अतिरिक्त इलेक्ट्रॉनिक उत्तेजना ऊर्जावान रूप से संभव है, लेकिन काफी कम कुशल है। WS2 के वैलेंस बैंड में फोटोएक्साइटेड छेद हमारे टेम्पोरल रिज़ॉल्यूशन (चित्र 5A) की तुलना में कम समय के पैमाने पर ग्राफीन π-बैंड से उत्पन्न इलेक्ट्रॉनों द्वारा फिर से भरे जाते हैं। WS2 के कंडक्शन बैंड में फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉनों का जीवनकाल ∼1 ps (चित्र 5B) है। हालांकि, ग्राफीन π-बैंड में छेदों को फिर से भरने में ∼2 ps लगते हैं (चित्र 5B)। यह इंगित करता है कि, WS2 चालन बैंड और ग्राफीन π-बैंड के बीच प्रत्यक्ष इलेक्ट्रॉन हस्तांतरण के अलावा, अतिरिक्त विश्राम मार्गों - संभवतः दोष राज्यों (26) के माध्यम से - को पूर्ण गतिशीलता को समझने के लिए विचार करने की आवश्यकता है।

(ए) WS2 के प्रतिध्वनि पर फोटोएक्साइटन 2 eV पर ए-एक्साइटन WS2 के चालन बैंड में इलेक्ट्रॉनों को इंजेक्ट करता है। WS2 के वैलेंस बैंड में संबंधित छिद्रों को ग्राफीन π-बैंड से इलेक्ट्रॉनों द्वारा तुरंत फिर से भर दिया जाता है। (बी) WS2 के चालन बैंड में फोटोएक्साइटेड वाहकों का जीवनकाल ∼1 ps होता है। ग्राफीन π-बैंड में छिद्र ∼2 ps तक जीवित रहते हैं, जो धराशायी तीरों द्वारा इंगित अतिरिक्त बिखराव चैनलों के महत्व को दर्शाता है। (ए) और (बी) में काली धराशायी रेखाएं बैंड शिफ्ट और रासायनिक क्षमता में बदलाव को दर्शाती हैं। (सी) क्षणिक अवस्था में, WS2 परत ऋणात्मक रूप से आवेशित होती है

क्षणिक अवस्था में, फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉन WS2 के चालन बैंड में रहते हैं जबकि फोटोएक्साइटेड छिद्र ग्राफीन के π-बैंड में स्थित होते हैं (चित्र 5C)। इसका मतलब है कि WS2 परत ऋणात्मक रूप से आवेशित है और ग्राफीन परत धनात्मक रूप से आवेशित है। यह क्षणिक शिखर शिफ्ट (चित्र 2), ग्राफीन पंप-जांच संकेत की विषमता (चित्र 3 के वक्र 2 और 3), WS2 के वैलेंस बैंड में छिद्रों की अनुपस्थिति (वक्र 4 चित्र 3), साथ ही ग्राफीन π-बैंड में अतिरिक्त छिद्रों (चित्र 4) के लिए जिम्मेदार है। इस आवेश-पृथक अवस्था का जीवनकाल ∼1 ps (वक्र 1 चित्र 3) है।

इसी तरह की आवेश-पृथक क्षणिक अवस्थाएं संबंधित वैन डेर वाल्स हेटरोस्ट्रक्चर में देखी गई हैं, जो टाइप II बैंड संरेखण और स्टैगर्ड बैंडगैप (27-32) के साथ दो प्रत्यक्ष-अंतराल अर्धचालकों से बनी हैं। फोटोएक्साइटेशन के बाद, इलेक्ट्रॉन और होल तेजी से चालन बैंड के निचले हिस्से और वैलेंस बैंड के शीर्ष पर क्रमशः चले गए, जो हेटरोस्ट्रक्चर की विभिन्न परतों में स्थित हैं (27-32)।

हमारे WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर के मामले में, इलेक्ट्रॉन और होल्स दोनों के लिए ऊर्जावान रूप से सबसे अनुकूल स्थान मेटालिक ग्रेफीन परत में फर्मी स्तर पर है। इसलिए, कोई यह उम्मीद कर सकता है कि इलेक्ट्रॉन और होल्स दोनों तेजी से ग्रेफीन π-बैंड में स्थानांतरित हो जाते हैं। हालांकि, हमारे माप स्पष्ट रूप से दिखाते हैं कि होल्स ट्रांसफर (<200 fs) इलेक्ट्रॉन ट्रांसफर (∼1 ps) की तुलना में बहुत अधिक कुशल है। हम इसका श्रेय WS2 और ग्रेफीन बैंड के सापेक्ष ऊर्जावान संरेखण को देते हैं जैसा कि चित्र 1A में दिखाया गया है जो इलेक्ट्रॉन ट्रांसफर की तुलना में होल्स ट्रांसफर के लिए बड़ी संख्या में उपलब्ध अंतिम अवस्थाएँ प्रदान करता है जैसा कि हाल ही में (14, 15) द्वारा प्रत्याशित किया गया था। वर्तमान मामले में, ∼2 eV WS2 बैंडगैप मानते हुए, ग्रेफीन डिराक बिंदु और संतुलन रासायनिक क्षमता क्रमशः WS2 बैंडगैप के मध्य से ∼0.5 और ∼0.2 eV ऊपर स्थित हैं, जो इलेक्ट्रॉन-होल समरूपता को तोड़ते हैं। हम पाते हैं कि होल स्थानांतरण के लिए उपलब्ध अंतिम अवस्थाओं की संख्या इलेक्ट्रॉन स्थानांतरण की तुलना में लगभग 6 गुना अधिक है (पूरक सामग्री देखें), यही कारण है कि होल स्थानांतरण इलेक्ट्रॉन स्थानांतरण की तुलना में अधिक तेज़ होने की उम्मीद है।

हालाँकि, देखे गए अल्ट्राफास्ट असममित आवेश स्थानांतरण की एक पूरी सूक्ष्म तस्वीर को WS2 में A-एक्साइटन तरंग फ़ंक्शन और ग्रेफीन π-बैंड का गठन करने वाले ऑर्बिटल्स के बीच ओवरलैप पर भी विचार करना चाहिए, अलग-अलग इलेक्ट्रॉन-इलेक्ट्रॉन और इलेक्ट्रॉन-फोनन बिखरने वाले चैनल जिसमें गति, ऊर्जा, स्पिन और स्यूडोस्पिन संरक्षण द्वारा लगाए गए प्रतिबंध, प्लाज्मा दोलनों का प्रभाव (33), साथ ही सुसंगत फोनन दोलनों के संभावित विस्थापन उत्तेजना की भूमिका जो चार्ज ट्रांसफर (34, 35) में मध्यस्थता कर सकती है। इसके अलावा, कोई यह अनुमान लगा सकता है कि देखे गए चार्ज ट्रांसफर राज्य में चार्ज ट्रांसफर एक्साइटन या फ्री इलेक्ट्रॉन-होल जोड़े शामिल हैं (पूरक सामग्री देखें)। इन मुद्दों को स्पष्ट करने के लिए वर्तमान पेपर के दायरे से परे जाने वाले आगे के सैद्धांतिक जांच की आवश्यकता है।

संक्षेप में, हमने एपीटैक्सियल WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अल्ट्राफास्ट इंटरलेयर चार्ज ट्रांसफर का अध्ययन करने के लिए tr-ARPES का उपयोग किया है। हमने पाया कि, जब 2 eV पर WS2 के A-एक्सिटॉन के अनुनाद पर उत्तेजित किया जाता है, तो फोटोएक्साइटेड होल्स तेजी से ग्राफीन परत में स्थानांतरित हो जाते हैं, जबकि फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉन WS2 परत में रहते हैं। हमने इसे इस तथ्य के लिए जिम्मेदार ठहराया कि होल ट्रांसफर के लिए उपलब्ध अंतिम अवस्थाओं की संख्या इलेक्ट्रॉन ट्रांसफर की तुलना में बड़ी है। चार्ज-अलग किए गए क्षणिक अवस्था का जीवनकाल ∼1 ps पाया गया। गोलाकार ध्रुवीकृत प्रकाश (22-25) का उपयोग करके स्पिन-चयनात्मक ऑप्टिकल उत्तेजना के संयोजन में, देखा गया अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर स्पिन ट्रांसफर के साथ हो सकता है। इस मामले में, जांच की गई WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर का उपयोग ग्राफीन में कुशल ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन के लिए किया जा सकता है, जिसके परिणामस्वरूप नए ऑप्टोस्पिनट्रॉनिक डिवाइस बन सकते हैं।

ग्राफीन के नमूनों को SiCrystal GmbH के वाणिज्यिक अर्धचालक 6H-SiC(0001) वेफ़र्स पर उगाया गया था। N-डोप्ड वेफ़र्स 0.5° से नीचे के मिसकट के साथ अक्ष पर थे। खरोंच हटाने और नियमित सपाट छतों को प्राप्त करने के लिए SiC सब्सट्रेट को हाइड्रोजन-एच किया गया था। फिर साफ और परमाणु रूप से सपाट Si-टर्मिनेटेड सतह को 8 मिनट (36) के लिए 1300°C पर Ar वातावरण में नमूने को एनीलिंग करके ग्रेफ़िटाइज़ किया गया। इस तरह, हमें एक एकल कार्बन परत मिली जहाँ हर तीसरे कार्बन परमाणु ने SiC सब्सट्रेट (37) के साथ एक सहसंयोजक बंधन बनाया। फिर इस परत को हाइड्रोजन इंटरकैलेशन (38) के माध्यम से पूरी तरह से sp2-हाइब्रिडाइज्ड अर्ध-मुक्त-खड़े होल-डोप्ड ग्राफीन में बदल दिया गया। इन नमूनों को ग्राफीन/H-SiC(0001) कहा जाता है। पूरी प्रक्रिया Aixtron के एक वाणिज्यिक ब्लैक मैजिक ग्रोथ चैंबर में की गई थी। WS2 की वृद्धि एक मानक हॉट-वॉल रिएक्टर में निम्न-दबाव रासायनिक वाष्प जमाव (39, 40) द्वारा की गई थी, जिसमें WO3 और S पाउडर का उपयोग किया गया था, जिनका द्रव्यमान अनुपात 1:100 था। WO3 और S पाउडर को क्रमशः 900 और 200°C पर रखा गया था। WO3 पाउडर को सब्सट्रेट के करीब रखा गया था। आर्गन का उपयोग 8 sccm के प्रवाह के साथ वाहक गैस के रूप में किया गया था। रिएक्टर में दबाव 0.5 mbar पर रखा गया था। नमूनों को द्वितीयक इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी, परमाणु बल माइक्रोस्कोपी, रमन और फोटोल्यूमिनेसेंस स्पेक्ट्रोस्कोपी के साथ-साथ कम-ऊर्जा इलेक्ट्रॉन विवर्तन के साथ चिह्नित किया गया था। इन मापों ने दो अलग-अलग WS2 एकल-क्रिस्टलीय डोमेन का खुलासा किया, जहाँ या तो ΓK- या ΓK'-दिशा ग्राफीन परत की ΓK-दिशा के साथ संरेखित है। डोमेन पक्ष की लंबाई 300 और 700 एनएम के बीच भिन्न थी, और कुल WS2 कवरेज लगभग 40% थी, जो ARPES विश्लेषण के लिए उपयुक्त थी।

स्थिर ARPES प्रयोग इलेक्ट्रॉन ऊर्जा और गति के द्वि-आयामी पता लगाने के लिए चार्ज-युग्मित डिवाइस-डिटेक्टर सिस्टम का उपयोग करके एक अर्धगोलाकार विश्लेषक (SPECS PHOIBOS 150) के साथ किए गए थे। सभी फोटोएमिशन प्रयोगों के लिए एक उच्च-फ्लक्स He डिस्चार्ज स्रोत (VG Scienta VUV5000) के अध्रुवित, मोनोक्रोमैटिक He Iα विकिरण (21.2 eV) का उपयोग किया गया था। हमारे प्रयोगों में ऊर्जा और कोणीय संकल्प क्रमशः 30 meV और 0.3° (0.01 Å−1 के अनुरूप) से बेहतर थे। सभी प्रयोग कमरे के तापमान पर किए गए थे। ARPES एक अत्यंत सतह-संवेदनशील तकनीक है। WS2 और ग्राफीन परत दोनों से फोटोइलेक्ट्रॉनों को बाहर निकालने के लिए, अपूर्ण WS2 कवरेज वाले नमूनों का उपयोग किया गया था।

tr-ARPES सेटअप 1-kHz टाइटेनियम:सफायर एम्पलीफायर (कोहेरेंट लीजेंड एलीट डुओ) पर आधारित था। आर्गन में उच्च हार्मोनिक्स उत्पादन के लिए 2 mJ आउटपुट पावर का उपयोग किया गया था। परिणामी चरम पराबैंगनी प्रकाश एक ग्रेटिंग मोनोक्रोमेटर से होकर गुज़रा, जो 26-eV फोटॉन ऊर्जा पर 100-fs जांच पल्स का उत्पादन करता है। एम्पलीफायर आउटपुट पावर के 8mJ को एक ऑप्टिकल पैरामीट्रिक एम्पलीफायर (लाइट कन्वर्जन से HE-TOPAS) में भेजा गया था। 2-eV पंप पल्स प्राप्त करने के लिए 1-eV फोटॉन ऊर्जा पर सिग्नल बीम को बीटा बेरियम बोरेट क्रिस्टल में आवृत्ति-दोगुना किया गया था। tr-ARPES माप एक अर्धगोलाकार विश्लेषक (SPECS PHOIBOS 100) के साथ किए गए थे। कुल ऊर्जा और टेम्पोरल रिज़ॉल्यूशन क्रमशः 240 meV और 200 fs था।

इस लेख के लिए पूरक सामग्री http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 पर उपलब्ध है

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हमने WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अल्ट्राफास्ट चार्ज पृथक्करण का खुलासा किया है, जो संभवतः ग्रेफीन में ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन को सक्षम बनाता है।

पोस्ट करने का समय: मई-25-2020

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