דירעקט זאָגן פֿאַר עפעקטיוו אַלטראַפאַסט אָפּצאָל צעשיידונג אין עפּיטאַקסיאַל WS2 / גראַפענע העטעראָסטראַקטשערס

מיר נוצן צייט- און ווינקל ריזאַלווד פאָטאָעמיסשאַן ספּעקטראָסקאָפּי (טר-ARPES) צו פאָרשן הינטער-פאַסט אָפּצאָל אַריבערפירן אין אַן עפּיטאַקסיאַל העטעראָסטראַקטשער געמאכט פון מאָנאָלייַער ווס 2 און גראַפענע. די העטעראָסטראַקטשער קאַמביינז די בענעפיץ פון אַ דירעקט-ריס סעמיקאַנדאַקטער מיט שטאַרק ומדריי-אָרביט קאַפּלינג און שטאַרק ליכט-מאַטעריע ינטעראַקשאַן מיט די פון אַ סעמימעטאַל האָסטינג מאַסלאַס קאַריערז מיט גאָר הויך מאָביליטי און לאַנג ומדריי לייפסטיילז. מיר געפֿינען אַז נאָך פאָטאָעקסיטאַטיאָן ביי אפקלאנג צו די A-יקסייטאָן אין WS2, די פאָטאָעקסיטעד האָלעס געשווינד אַריבערפירן אין די גראַפענע שיכטע בשעת די פאָטאָעקסיטעד עלעקטראָנס בלייבן אין די WS2 שיכטע. די ריזאַלטינג אָפּצאָל-געשיידט טראַנזשאַנט שטאַט איז געפונען צו האָבן אַ לעבן פון ~ 1 פּס. מיר אַטריביוט אונדזער פיינדינגז צו דיפעראַנסיז אין צעוואָרפן פאַסע פּלאַץ געפֿירט דורך די קאָרעוו אַליינמאַנט פון WS2 און גראַפענע באַנדס ווי גילוי דורך הויך-האַכלאָטע ARPES. אין קאָמבינאַציע מיט ספּין-סעלעקטיוו אָפּטיש עקסייטיישאַן, די ינוועסטאַגייטאַד WS2 / graphene העטעראָסטראַקטשער קען צושטעלן אַ פּלאַטפאָרמע פֿאַר עפעקטיוו אָפּטיש ומדריי ינדזשעקשאַן אין גראַפענע.

די אַוויילאַבילאַטי פון פילע פאַרשידענע צוויי-דימענשאַנאַל מאַטעריאַלס האט אָפּענעד די מעגלעכקייט צו שאַפֿן ראָמאַן לעסאָף דין העטעראָסטראַקטשער מיט גאָר נייַע פאַנגקשאַנאַליטי באזירט אויף טיילערד דיעלעקטריק זיפּונג און פאַרשידן פּראַקסימאַטי-ינדוסט יפעקץ (1-3). דערווייַז-פון-פּרינציפּ דעוויסעס פֿאַר צוקונפֿט אַפּלאַקיישאַנז אין די פעלד פון עלעקטראָניק און אָפּטאָילעקטראָניקס האָבן שוין איינגעזען (4-6).

דאָ, מיר פאָקוס אויף עפּיטאַקסיאַל וואַן דער וואַאַלס העטעראָסטרוקטורעס קאַנסיסטינג פון מאָנאָלייַער ווס 2, אַ דירעקט-ריס סעמיקאַנדאַקטער מיט שטאַרק ספּין-אָרביט קאַפּלינג און אַ סייזאַבאַל ומדריי ספּליטינג פון די באַנד סטרוקטור רעכט צו צעבראכן ינווערזשאַן סימעטריע (7), און מאָנאָלייַער גראַפענע, אַ סעמימעטאַל. מיט קאַניקאַל באַנד סטרוקטור און גאָר הויך טרעגער מאָביליטי (8), דערוואַקסן אויף הידראָגען-טערמאַנייטאַד סיק (0001). ערשטער ינדיקאַטיאָנס פֿאַר הינטער-פאַסט אָפּצאָל אַריבערפירן (9-15) און פּראַקסימאַטי-ינדוסט ספּין-אָרביט קאַפּלינג יפעקץ (16-18) מאַכן WS2 / גראַפינע און ענלעך העטעראָסטראַקטשערז פּראַמאַסינג קאַנדאַדייץ פֿאַר צוקונפֿט אָפּטאָעלעקטראָניק (19) און אָפּטאָספּינטראָניק (20) אַפּלאַקיישאַנז.

מיר שטעלן זיך צו אַנטדעקן די אָפּרו פּאַטווייז פון פאָטאָדזשענערייטאַד עלעקטראָן-לאָך פּערז אין WS2 / גראַפענע מיט צייט- און ווינקל-סאַלווד פאָטאָעמיסשאַן ספּעקטראַסקאָפּי (טר-ARPES). פֿאַר דעם צוועק, מיר אָנצינדן די העטעראָסטראַקטשער מיט 2-eV פּאָמפּע פּאַלסיז רעזאַנאַנט צו די א-עקססיטאָן אין WS2 (21, 12) און אַרויסוואַרפן פאָטאָעלעקטראַנז מיט אַ צווייט מאָל-דילייד זאָנד דויפעק ביי 26-eV פאָטאָן ענערגיע. מיר באַשטימען קינעטיק ענערגיע און ימישאַן ווינקל פון די פאָטאָעלעקטראַנז מיט אַ העמיספעריקאַל אַנאַליזער ווי אַ פונקציע פון ​​פּאָמפּע-זאָנד פאַרהאַלטן צו באַקומען אַקסעס צו די מאָמענטום, ענערגיע און צייט-סאַלווד טרעגער דינאַמיק. די ענערגיע און צייט האַכלאָטע איז ריספּעקטיוולי 240 מעוו און 200 fs.

אונדזער רעזולטאטן צושטעלן דירעקט זאָגן פֿאַר הינטער-פאַסט אָפּצאָל אַריבערפירן צווישן די עפּיטאַקסיאַל אַליינד לייַערס, קאַנפערמינג ערשטער ינדאַקיישאַנז באזירט אויף אַלע-אָפּטיש טעקניקס אין ענלעך מאַניואַלי אַסעמבאַלד העטעראָסטראַקטשערז מיט אַרביטראַריש אַזימוטאַל אַליינמאַנט פון די לייַערס (9-15). אין אַדישאַן, מיר ווייַזן אַז דעם אָפּצאָל אַריבערפירן איז העכסט אַסיממעטריק. אונדזער מעזשערמאַנץ אַנטדעקן אַ ביז אַהער אַנאַבזערווד טראַנזשאַנט טשאַרדזשינג שטאַט מיט פאָטאָעקסיטעד עלעקטראָנס און האָלעס ליגן אין די WS2 און גראַפענע שיכטע, ריספּעקטיוולי, וואָס לעבן פֿאַר ~ 1 פּס. מיר טייַטשן אונדזער פיינדינגז אין טערמינען פון דיפעראַנסיז אין צעוואָרפן פאַסע פּלאַץ פֿאַר עלעקטראָן און לאָך אַריבערפירן געפֿירט דורך די קאָרעוו אַליינמאַנט פון WS2 און גראַפענע באַנדס ווי גילוי דורך הויך-האַכלאָטע ARPES. קאַמביינד מיט ספּין- און טאָל-סעלעקטיוו אָפּטיש עקסייטיישאַן (22-25), WS2 / graphene העטעראָסטראַקטשערס קען צושטעלן אַ נייַע פּלאַטפאָרמע פֿאַר עפעקטיוו אַלטראַפאַסט אָפּטיש ומדריי ינדזשעקשאַן אין גראַפענע.

פיגורע 1A ווייזט אַ הויך-האַכלאָטע ARPES מעזשערמאַנט באקומען מיט אַ העליום לאָמפּ פון די באַנד סטרוקטור צוזאמען די ΓK ריכטונג פון די עפּיטאַקסיאַל WS2 / graphene העטעראָסטראַקטשער. די דיראַק שישקע איז געפונען צו זיין לאָך-דאָפּט מיט די דיראַק פונט ליגן ~0.3 eV העכער די יקוואַליבריאַם כעמישער פּאָטענציעל. די שפּיץ פון די ספּין-שפּאַלטן WS2 וואַלענס באַנד איז -1.2 eV אונטער די יקוואַליבריאַם כעמישער פּאָטענציעל.

(א) יקוואַליבריאַם פאָטאָסטרעענט געמאסטן צוזאמען די ΓK ריכטונג מיט אַן אַנפּאָלאַרייזד העליום לאָמפּ. (ב) פאָטאָקוררענט פֿאַר נעגאַטיוו פּאָמפּע זאָנד פאַרהאַלטן געמאסטן מיט פּ-פּאָלאַריזעד עקסטרעם אַלטראַווייאַליט פּאַלסיז ביי 26-eV פאָטאָן ענערגיע. דאַשט גרוי און רויט שורות צייכן די שטעלע פון ​​די שורה פּראָופיילז געניצט צו עקסטראַקט די טראַנזשאַנט שפּיץ שטעלעס אין פיגור. פון קסנומקס מדזש / סענטימעטער2. געווינען און אָנווער פון פאָטאָעלעקטראַנז זענען געוויזן אין רויט און בלוי ריספּעקטיוולי. די באָקסעס אָנווייַזן די שטח פון ינטאַגריישאַן פֿאַר די פּאָמפּע-זאָנד טראַסעס געוויזן אין פיגורע 3.

פיגור 1B ווייזט אַ טר-ARPES מאָמענטבילד פון די באַנד סטרוקטור נאָענט צו די WS2 און גראַפענע K-פּאָינץ געמאסטן מיט 100-FS עקסטרעם אַלטראַווייאַליט פּאַלסיז ביי 26-eV פאָטאָן ענערגיע ביי נעגאַטיוו פּאָמפּע זאָנד פאַרהאַלטן איידער די אָנקומען פון די פּאָמפּע דויפעק. דאָ, די ספּין ספּליטינג איז נישט ריזאַלווד ווייַל פון מוסטער דערנידעריקונג און די בייַזייַן פון די 2-eV פּאָמפּע דויפעק וואָס ז די ספּיקטראָל פֿעיִקייטן פון פּלאַץ אָפּצאָל בראָדאַן. פיגור 1C ווייזט די פּאָמפּע-ינדוסט ענדערונגען פון די פאָטאָקוררענט מיט רעספּעקט צו Fig. רויט און בלוי פארבן אָנווייַזן ריספּעקטיוולי געווינען און אָנווער פון פאָטאָעלעקטראַנז.

צו פונאַנדערקלייַבן דעם רייַך דינאַמיק אין מער דעטאַל, מיר ערשטער באַשטימען די טראַנזשאַנט שפּיץ שטעלעס פון די WS2 וואַלענס באַנד און די גראַפענע π-באַנד צוזאמען די דאַשט שורות אין Fig. 1B ווי דערקלערט אין דעטאַל אין די סאַפּלאַמענערי מאַטעריאַלס. מיר געפֿינען אַז די WS2 וואַלענס באַנד שיפץ אַרויף דורך 90 מעוו (פיגורע 2 אַ) און די גראַפענע π-באַנד שיפץ אַראָפּ דורך 50 מעוו (פיגורע 2 ב). די עקספּאָונענשאַל לעבן פון די שיפץ איז 1.2 ± 0.1 פּס פֿאַר די וואַלענס באַנד פון WS2 און 1.7 ± 0.3 פּס פֿאַר די גראַפענע π-באַנד. די שפּיץ שיפץ צושטעלן ערשטער זאָגן פון אַ טראַנזשאַנט טשאַרדזשינג פון די צוויי לייַערס, ווו נאָך positive (נעגאַטיוו) אָפּצאָל ינקריסאַז (דיקריסאַז) די ביינדינג ענערגיע פון ​​די עלעקטראָניש שטאַטן. באַמערקונג אַז די אַפּשיפט פון די WS2 וואַלענס באַנד איז פאַראַנטוואָרטלעך פֿאַר די באַוווסט פּאָמפּע-זאָנד סיגנאַל אין דער געגנט אנגעצייכנט דורך די שוואַרץ קעסטל אין Fig. 1C.

טוישן אין שפּיץ שטעלע פון ​​די WS2 וואַלענס באַנד (א) און גראַפענע π-באַנד (ב) ווי אַ פונקציע פון ​​פּאָמפּע-זאָנד פאַרהאַלטן צוזאַמען מיט עקספּאָונענשאַל פיץ (דיק שורות). די לעבן פון די WS2 יבעררוק אין (א) איז 1.2 ± 0.1 פּס. די לעבן פון די גראַפענע יבעררוק אין (ב) איז 1.7 ± 0.3 פּס.

ווייַטער, מיר ויסשטימען די פּאָמפּע-זאָנד סיגנאַל איבער די געביטן אנגעוויזן דורך די בונט באָקסעס אין פייג. 1C און פּלאַנעווען די ריזאַלטינג קאַונץ ווי אַ פֿונקציע פון ​​פּאָמפּע-זאָנד פאַרהאַלטן אין פייג. 3. ויסבייג 1 אין פייג. פאָטאָעקסיטעד קאַריערז נאָענט צו די דנאָ פון די קאַנדאַקשאַן באַנד פון די WS2 שיכטע מיט אַ לעבן פון 1.1 ± 0.1 פּס באקומען פון אַ עקספּאָונענשאַל פּאַסיק צו די דאַטן (זען די סאַפּלאַמענערי מאַטעריאַלס).

פּאָמפּע-זאָנד טראַסעס ווי אַ פֿונקציע פון ​​פאַרהאַלטן באקומען דורך ינטאַגרייטינג די פאָטאָקוררענט איבער די געגנט אנגעוויזן דורך די באָקסעס אין Fig. 1C. די דיק שורות זענען עקספּאָונענשאַל פיץ צו די דאַטן. ויסבייג (1) טראַנסיענט טרעגער באַפעלקערונג אין די קאַנדאַקשאַן באַנד פון WS2. ויסבייג (2) פּאָמפּע-זאָנד סיגנאַל פון די π-באַנד פון גראַפענע העכער די יקוואַליבריאַם כעמישער פּאָטענציעל. ויסבייג (3) פּאָמפּע-זאָנד סיגנאַל פון די π-באַנד פון גראַפענע אונטער די יקוואַליבריאַם כעמישער פּאָטענציעל. ויסבייג (4) נעץ פּאָמפּע-זאָנד סיגנאַל אין די וואַלענס באַנד פון WS2. די לייפסיימז זענען 1.2 ± 0.1 פּס אין (1), 180 ± 20 פּס (געווינען) און ~ 2 פּס (אָנווער) אין (2), און 1.8 ± 0.2 פּס אין (3).

אין קורוועס קסנומקס און קסנומקס פון פייג. קסנומקס, מיר ווייַזן די פּאָמפּע-זאָנד סיגנאַל פון די גראַפענע π-באַנד. מיר געפֿינען אַז די געווינס פון עלעקטראָנס העכער די כעמישער יקוואַליבריאַם פּאָטענציעל (ויסבייג 2 אין פיג. 3) האט אַ פיל קירצער לעבן (180 ± 20 פס) קאַמפּערד מיט די אָנווער פון עלעקטראָנס אונטער די יקוואַליבריאַם כעמישער פּאָטענציעל (1.8 ± 0.2 פּס אין ויסבייג 3) פיג. 3). ווייַטער, די ערשט געווינס פון די פאָטאָקוררענט אין ויסבייג 2 פון פיגור 3 איז געפונען צו ווענדן אין אָנווער אין ה = 400 פס מיט אַ לעבן פון ~ 2 פּס. די אַסיממעטרי צווישן געווינען און אָנווער איז ניטאָ אין די פּאָמפּע-זאָנד סיגנאַל פון אַנקאַווערד מאָנאָלייַער גראַפענע (זען Fig. S5 אין די סאַפּלאַמענערי מאַטעריאַלס), ינדאַקייטינג אַז די אַסיממעטרי איז אַ קאַנסאַקוואַנס פון ינטערלייַער קאַפּלינג אין די ווס2 / גראַפענע העטעראָסטראַקטשער. די אָבסערוואַציע פון ​​​​אַ קורץ-געלעבט געווינען און לאַנג-געלעבט אָנווער אויבן און אונטער די יקוואַליבריאַם כעמישער פּאָטענציעל, ריספּעקטיוולי, ינדיקייץ אַז עלעקטראָנס זענען יפישאַנטלי אַוועקגענומען פון די גראַפענע שיכטע אויף פאָטאָעקסיטאַטיאָן פון די העטעראָסטראַקטשער. ווי אַ רעזולטאַט, די גראַפענע שיכטע ווערט דורכויס באפוילן, וואָס איז קאָנסיסטענט מיט די פאַרגרעסערן אין ביינדינג ענערגיע פון ​​די π-באַנד געפֿונען אין Fig. 2B. די אַראָפּשיפט פון די π-באַנד רימוווז די הויך-ענערגיע עק פון די יקוואַליבריאַם פערמי-דיראַק פאַרשפּרייטונג פון אויבן די יקוואַליבריאַם כעמישער פּאָטענציעל, וואָס טייל דערקלערט די ענדערונג פון צייכן פון די פּאָמפּע-זאָנד סיגנאַל אין ויסבייג 2 פון פייג. ווייַזן אונטן אַז די ווירקונג איז ווייַטער ענכאַנסט דורך די טראַנזשאַנט אָנווער פון עלעקטראָנס אין די π-באַנד.

דעם סצענאַר איז געשטיצט דורך די נעץ פּאָמפּע-זאָנד סיגנאַל פון די WS2 וואַלענס באַנד אין ויסבייג 4 פון פייג. 3. די דאַטן זענען באקומען דורך ינטאַגרייטינג די קאַונץ איבער די געגנט געגעבן דורך די שוואַרץ קעסטל אין Fig. די וואַלענס באַנד אין אַלע פּאָמפּע-זאָנד דילייז. אין די יקספּערמענאַל טעות באַרס, מיר געפֿינען קיין אָנווייַז פֿאַר די בייַזייַן פון האָלעס אין די וואַלענס באַנד פון WS2 פֿאַר קיין פּאָמפּע זאָנד פאַרהאַלטן. דאָס ינדיקייץ אַז, נאָך פאָטאָעקסיטאַטיאָן, די האָלעס זענען ראַפּאַדלי ריפילד אויף אַ צייט וואָג קורץ קאַמפּערד מיט אונדזער צייט האַכלאָטע.

צו צושטעלן לעצט דערווייַז פֿאַר אונדזער כייפּאַטאַסאַס פון אַלטראַפאַסט אָפּצאָל צעשיידונג אין די WS2 / גראַפענע העטעראָסטראַקטשער, מיר באַשטימען די נומער פון האָלעס טראַנספערד צו די גראַפענע שיכטע ווי דיסקרייבד אין דעטאַל אין די סאַפּלאַמענערי מאַטעריאַלס. אין קורץ, די טראַנסיענט עלעקטראָניש פאַרשפּרייטונג פון די π-באַנד איז יקוויפּט מיט אַ פערמי-דיראַק פאַרשפּרייטונג. די נומער פון האָלעס איז דעמאָלט קאַלקיאַלייטיד פון די ריזאַלטינג וואַלועס פֿאַר די טראַנסיענט כעמישער פּאָטענציעל און עלעקטראָניש טעמפּעראַטור. דער רעזולטאַט איז געוויזן אין פיגורע 4. מיר געפֿינען אַז אַ גאַנץ נומער פון ~ 5 × 1012 האָלעס / קמ2 זענען טראַנספערד פון WS2 צו גראַפענע מיט אַ עקספּאָונענשאַל לעבן פון 1.5 ± 0.2 פּס.

ענדערונג פון די נומער פון האָלעס אין די π-באַנד ווי אַ פֿונקציע פון ​​פּאָמפּע-זאָנד פאַרהאַלטן צוזאַמען מיט עקספּאָונענשאַל פּאַסיק וואָס גיט אַ לעבן פון 1.5 ± 0.2 פּס.

פון די פיינדינגז אין Fig. 2 צו 4, די פאלגענדע מיקראָסקאָפּיק בילד פֿאַר די אַלטראַפאַסט אָפּצאָל אַריבערפירן אין די WS2 / graphene העטעראָסטראַקטשער ימערדזשיז (Fig. 5). פאָטאָעקסיטאַטיאָן פון די ווס2 / גראַפענע העטעראָסטראַקטשער ביי קסנומקס עוו דאַמאַנאַנטלי פּאַפּיאַלייץ די א-עקססיטאָן אין ווסקסנומקס (Fig. 5 אַ). נאָך עלעקטראָניש עקסייטיישאַנז אַריבער די Dirac פונט אין גראַפענע און צווישן WS2 און גראַפענע באַנדס זענען ענערגעטיק מעגלעך אָבער באטייטיק ווייניקער עפעקטיוו. די פאָטאָעקסיטעד האָלעס אין די וואַלענס באַנד פון WS2 זענען ריפילד דורך עלעקטראָנס ערידזשאַנייטינג פון די גראַפענע π-באַנד אויף אַ צייט וואָג קורץ קאַמפּערד מיט אונדזער צייט האַכלאָטע (פיגורע 5 אַ). די פאָטאָעקסיטעד עלעקטראָנס אין די קאַנדאַקשאַן באַנד פון WS2 האָבן אַ לעבן פון ~1 פּס (פיגורע 5ב). אָבער, עס נעמט ~ 2 פּס צו ריפיל די האָלעס אין די גראַפענע π-באַנד (פיג. 5 ב). דאָס ינדיקייץ אַז, אַחוץ דירעקט עלעקטראָן אַריבערפירן צווישן די WS2 קאַנדאַקשאַן באַנד און די גראַפענע π-באַנד, נאָך אָפּרו פּאַטווייז - עפשער דורך כיסאָרן שטאַטן (26) - דאַרפֿן צו זיין קאַנסידערד צו פֿאַרשטיין די פול דינאַמיק.

(א) פאָטאָעקסיטאַטיאָן ביי אפקלאנג צו די WS2 א עקססיטאָן ביי 2 eV ינדזשעקץ עלעקטראָנס אין די קאַנדאַקשאַן באַנד פון WS2. די קאָראַספּאַנדינג האָלעס אין די וואַלענס באַנד פון WS2 זענען גלייך ריפילד דורך עלעקטראָנס פון די גראַפענע π-באַנד. (ב) די פאָטאָעקסיטעד קאַריערז אין די קאַנדאַקשאַן באַנד פון WS2 האָבן אַ לעבן פון ~ 1 פּס. די האָלעס אין די גראַפענע π-באַנד לעבן פֿאַר ~ 2 פּס, ינדאַקייטינג די וויכטיקייט פון נאָך צעוואָרפן טשאַנאַלז אנגעוויזן דורך דאַשט אַראָוז. שוואַרץ דאַשט שורות אין (א) און (ב) אָנווייַזן באַנד שיפץ און ענדערונגען אין כעמישער פּאָטענציעל. (C) אין די טראַנזשאַנט שטאַט, די WS2 שיכטע איז נעגאַטיוולי טשאַרדזשינג בשעת די גראַפענע שיכטע איז דורכויס טשאַרדזשינג. פֿאַר ספּין-סעלעקטיוו יקסייטיישאַן מיט סערקיאַלערלי פּאָולערייזד ליכט, די פאָטאָעקסיטעד עלעקטראָנס אין WS2 און די קאָראַספּאַנדינג האָלעס אין גראַפענע זענען געריכט צו ווייַזן פאַרקערט ומדריי פּאָולעראַזיישאַן.

אין די טראַנזשאַנט שטאַט, די פאָטאָעקסיטעד עלעקטראָנס וווינען אין די קאַנדאַקשאַן באַנד פון WS2 בשעת די פאָטאָעקסיטעד האָלעס זענען ליגן אין די π-באַנד פון גראַפענע (Fig. 5C). דעם מיטל אַז די WS2 שיכטע איז נעגאַטיוולי טשאַרדזשינג און די גראַפענע שיכטע איז דורכויס טשאַרדזשינג. דעם אַקאַונץ פֿאַר די טראַנזשאַנט שפּיץ שיפץ (Fig. 2), די אַסיממעטרי פון די גראַפענע פּאָמפּע-זאָנד סיגנאַל (קורוועס 2 און 3 פון Fig. 3), דער אַוועק פון האָלעס אין די וואַלענס באַנד פון WS2 (ויסבייג 4 פיגור. 3) , ווי געזונט ווי די נאָך האָלעס אין די גראַפענע π-באַנד (פיג. 4). די לעבן פון דעם אָפּצאָל-געשיידט שטאַט איז ~ 1 פּס (ויסבייג 1 פייג. 3).

ענלעכע אָפּצאָל-אָפּשיידן טראַנזשאַנט שטאַטן האָבן שוין באמערקט אין פֿאַרבונדענע וואַן דער וואַאַלס העטעראָסטראַקטשערס געמאכט פון צוויי דירעקט-ריס סעמיקאַנדאַקטערז מיט טיפּ וו באַנד אַליינמאַנט און סטאַגערד באַנדגאַפּ (27-32). נאָך פאָטאָעקסיטאַטיאָן, די עלעקטראָנס און האָלעס זענען ראַפּאַדלי מאַך צו די דנאָ פון די קאַנדאַקשאַן באַנד און צו די שפּיץ פון די וואַלענס באַנד ריספּעקטיוולי, וואָס זענען ליגן אין פאַרשידענע לייַערס פון די העטעראָסטראַקטשער (27-32).

אין דעם פאַל פון אונדזער WS2 / גראַפענע העטעראָסטראַקטשער, די ענערדזשעטיקלי מערסט גינציק אָרט פֿאַר ביידע עלעקטראָנס און האָלעס איז אויף די פערמי מדרגה אין די מעטאַלליק גראַפענע שיכטע. דעריבער, איינער וואָלט דערוואַרטן אַז ביידע עלעקטראָנס און האָלעס געשווינד אַריבערפירן צו די גראַפענע π-באַנד. אָבער, אונדזער מעזשערמאַנץ קלאר ווייַזן אַז לאָך אַריבערפירן (<200 fs) איז פיל מער עפעקטיוו ווי עלעקטראָן אַריבערפירן (~1 פּס). מיר אַטריביוט דעם צו די קאָרעוו ענערגעטיק אַליינמאַנט פון די WS2 און די גראַפענע באַנדס ווי אנטפלעקט אין Fig. 1A וואָס אָפפערס אַ גרעסערע נומער פון בנימצא לעצט שטאַטן פֿאַר לאָך אַריבערפירן קאַמפּערד צו עלעקטראָן אַריבערפירן ווי לעצטנס אַנטיסאַפּייטיד דורך (14, 15). אין די פאָרשטעלן פאַל, אַסומינג אַ ~ 2 eV WS2 באַנדגאַפּ, די גראַפענע דיראַק פונט און יקוואַליבריאַם כעמישער פּאָטענציעל זענען ליגן ~ 0.5 און ~ 0.2 eV העכער די מיטן פון די WS2 באַנדגאַפּ, ריספּעקטיוולי, ברייקינג עלעקטראָן-לאָך סימעטריע. מיר געפֿינען אַז די נומער פון בנימצא לעצט שטאַטן פֿאַר לאָך אַריבערפירן איז ~ 6 מאל גרעסער ווי פֿאַר עלעקטראָן אַריבערפירן (זען די סאַפּלאַמענערי מאַטעריאַלס), וואָס איז וואָס די לאָך אַריבערפירן איז געריכט צו זיין פאַסטער ווי עלעקטראָן אַריבערפירן.

א פולשטענדיק מיקראָסקאָפּיק בילד פון די באמערקט אַלטראַפאַסט אַסיממעטריק אָפּצאָל אַריבערפירן זאָל, אָבער, אויך באַטראַכטן די אָוווערלאַפּ צווישן די אָרביטאַלז וואָס קאַנסטאַטוט די א-עקססיטאָן כוואַליע פֿונקציע אין WS2 און די גראַפענע π-באַנד, ריספּעקטיוולי, פאַרשידענע עלעקטראָן-עלעקטראָן און עלעקטראָן-פאָנאָן צעוואָרפן. טשאַנאַלז אַרייַנגערעכנט די קאַנסטריינץ ימפּאָוזד דורך מאָמענטום, ענערגיע, ספּין און פּסעודאָספּין קאַנסערוויישאַן, די השפּעה פון פּלאַזמע אַסאַליישאַנז (33), ווי געזונט ווי די ראָלע פון ​​אַ מעגלעך דיספּלייסיוו עקסייטיישאַן פון קאָוכיראַנט פאָנאָן אַסאַליישאַנז וואָס קען פאַרמיטלען די אָפּצאָל אַריבערפירן (34, 35) . אויך, איינער קען ספּעקולירן צי די באמערקט אָפּצאָל אַריבערפירן שטאַט באשטייט פון אָפּצאָל אַריבערפירן יקסיטאַנז אָדער פריי עלעקטראָן-לאָך פּערז (זען די סאַפּלאַמענערי מאַטעריאַלס). ווייַטער טעאָרעטיש ינוועסטאַגיישאַנז וואָס גיין ווייַטער פון די פאַרנעם פון די פאָרשטעלן פּאַפּיר זענען פארלאנגט צו דערקלערן די ישוז.

אין קיצער, מיר האָבן געוויינט tr-ARPES צו לערנען הינטער-פאַסט ינטערלייַער אָפּצאָל אַריבערפירן אין אַן עפּיטאַקסיאַל WS2 / גראַפענע העטעראָסטראַקטשער. מיר געפֿונען אַז ווען יקסייטאַד אין אפקלאנג צו די A-יקסייטאָן פון WS2 ביי 2 eV, די פאָטאָעקסיטעד האָלעס אַריבערפירן געשווינד אין די גראַפענע שיכטע בשעת די פאָטאָעקסיטעד עלעקטראָנס בלייבן אין די WS2 שיכטע. מיר אַטריביאַטאַד דעם צו דעם פאַקט אַז די נומער פון בנימצא לעצט שטאַטן פֿאַר לאָך אַריבערפירן איז גרעסער ווי פֿאַר עלעקטראָן אַריבערפירן. די לעבן פון די טראַנסיענט שטאַט פון אָפּצאָל-צעשיידן איז געווען ~ 1 פּס. אין קאָמבינאַציע מיט ספּין-סעלעקטיוו אָפּטיש עקסייטיישאַן ניצן סערקיאַלערלי פּאָולערייזד ליכט (22-25), די באמערקט הינטער-פאַסט אָפּצאָל אַריבערפירן קען זיין באגלייט דורך ספּין אַריבערפירן. אין דעם פאַל, די ינוועסטאַגייטאַד WS2 / גראַפינע העטעראָסטראַקטשער קען זיין געניצט פֿאַר עפעקטיוו אָפּטיש ומדריי ינדזשעקשאַן אין גראַפענע, ריזאַלטינג אין ראָמאַן אָפּטאָספּינטראָניק דעוויסעס.

די גראַפענע סאַמפּאַלז זענען דערוואַקסן אויף געשעפט סעמיקאַנדאַקטינג 6H-SiC(0001) ווייפערז פון SiCrystal GmbH. די N-דאָפּט ווייפערז זענען אויף-אַקס מיט אַ מיסקוט ונטער 0.5 °. די סיק סאַבסטרייט איז געווען הידראָגען-עטשט צו באַזייַטיקן סקראַטשיז און באַקומען רעגולער פלאַך טערראַסעס. די ריין און אַטאָמישע פלאַך סי-טערמאַנייטיד ייבערפלאַך איז דעמאָלט גראַפיטיזעד דורך אַנילינג די מוסטער אין אַר אַטמאָספער בייַ 1300 ° C פֿאַר 8 מין (36). דעם וועג, מיר באקומען אַ איין טשאַד שיכטע ווו יעדער דריט טשאַד אַטאָם געשאפן אַ קאָוואַלענט בונד צו די סיק סאַבסטרייט (37). דער שיכטע איז דאַן פארוואנדלען אין גאָר ספּ2-כייברידייזד קוואַזי פריי-שטייענדיק לאָך-דאַפּט גראַפענע דורך הידראָגען ינטערקאַליישאַן (38). די סאַמפּאַלז זענען ריפערד צו ווי גראַפענע / ה-סיק (0001). דער גאנצער פּראָצעס איז דורכגעקאָכט אין אַ געשעפט שווארצע מאַגיק גראָוט קאַמער פון Aixtron. די WS2 גראָוט איז דורכגעקאָכט אין אַ נאָרמאַל הייס-וואַנט רעאַקטאָר דורך נידעריק-דרוק כעמישער פארע דעפּאַזישאַן (39, 40) ניצן WO3 און S פּאַודערז מיט אַ מאַסע פאַרהעלטעניש פון 1:100 ווי פּריקערסערז. די WO3 און S פּאַודערז זענען ריספּעקטיוולי געהאלטן ביי 900 און 200 ° C. די WO3 פּודער איז געשטעלט נאָענט צו די סאַבסטרייט. אַרגאָן איז געניצט ווי טרעגער גאַז מיט אַ לויפן פון 8 סקקם. דער דרוק אין די רעאַקטאָר איז געהאלטן בייַ 0.5 מבאַר. די סאַמפּאַלז זענען קעראַקטערייזד מיט צווייטיק עלעקטראָן מיקראָסקאָפּי, אַטאָמישע קראַפט מיקראָסקאָפּי, ראַמאַן, און פאָטאָלומינעסענסע ספּעקטראַסקאָפּי, ווי געזונט ווי נידעריק-ענערגיע עלעקטראָן דיפראַקשאַן. די מעזשערמאַנץ אנטפלעקט צוויי פאַרשידענע WS2 איין-קריסטאַללינע דאָומיינז ווו אָדער די ΓK- אָדער די ΓK' ריכטונג איז אַליינד מיט די ΓK-ריכטונג פון די גראַפענע שיכטע. די לענג פון די פעלד זייַט וועריד צווישן 300 און 700 נם, און די גאַנץ WS2 קאַווערידזש איז געווען דערנענטערנ צו ~ 40%, פּאַסיק פֿאַר די ARPES אַנאַליסיס.

די סטאַטיק ARPES יקספּעראַמאַנץ זענען דורכגעקאָכט מיט אַ העמיספעריקאַל אַנאַליזער (SPECS PHOIBOS 150) ניצן אַ אָפּצאָל-קאַפּט מיטל-דיטעקטער סיסטעם פֿאַר צוויי-דימענשאַנאַל דיטעקשאַן פון עלעקטראָן ענערגיע און מאָמענטום. אַנפּאָלאַריזעד, מאַנאַקראָומאַטיק He Iα ראַדיאַציע (21.2 eV) פון אַ הויך-פלוקס ער אָפּזאָגן מקור (VG Scienta VUV5000) איז געניצט פֿאַר אַלע פאָטאָעמיסשאַן יקספּעראַמאַנץ. די ענערגיע און ווינקלדיק האַכלאָטע אין אונדזער יקספּעראַמאַנץ זענען בעסער ווי 30 מעוו און 0.3 ° (קאָראַספּאַנדינג צו 0.01 Å−1), ריספּעקטיוולי. אַלע יקספּעראַמאַנץ זענען געפירט אין צימער טעמפּעראַטור. ARPES איז אַ גאָר ייבערפלאַך-שפּירעוודיק טעכניק. צו אַרויסוואַרפן פאָטאָעלעקטראַנז פון ביידע די WS2 און די גראַפענע שיכטע, סאַמפּאַלז מיט אַ דערענדיקט WS2 קאַווערידזש פון ~ 40% זענען געניצט.

די tr-ARPES סעטאַפּ איז באזירט אויף אַ 1-KHz טיטאַניום: סאַפייער אַמפּליפיער (קאָהערענט לעגענדע עליטע דואָ). 2 מדזש פון רעזולטאַט מאַכט איז געניצט פֿאַר הויך האַרמאָניקס דור אין אַרגאָן. די ריזאַלטינג עקסטרעם אַלטראַווייאַליט ליכט דורכגעגאנגען דורך אַ גרייטינג מאַנאַקראָומאַטאָר פּראַדוסינג 100-פס זאָנד פּאַלסיז ביי 26-eV פאָטאָן ענערגיע. 8 מדזש פון אַמפּליפיער רעזולטאַט מאַכט איז געשיקט אין אַן אָפּטיש פּאַראַמעטריק אַמפּליפיער (HE-TOPAS פֿון ליכט קאַנווערזשאַן). דער סיגנאַל שטראַל ביי 1-eV פאָטאָן ענערגיע איז אָפט דאַבאַלד אין אַ ביתא באַריום באָראַטע קריסטאַל צו באַקומען די 2-eV פּאָמפּע פּאַלסיז. די טר-אַרפּעס מעזשערמאַנץ זענען דורכגעקאָכט מיט אַ העמיספעריקאַל אַנאַליזער (ספּעקס PHOIBOS 100). די קוילעלדיק ענערגיע און צייט האַכלאָטע איז ריספּעקטיוולי 240 מעוו און 200 fs.

סאַפּלאַמענערי מאַטעריאַל פֿאַר דעם אַרטיקל איז בארעכטיגט ביי http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1

דאָס איז אַן אָפֿן-אַקסעס אַרטיקל וואָס איז פונאנדערגעטיילט אונטער די טערמינען פון די Creative Commons צושרייבן-ניט-קאַמערשאַל דערלויבעניש, וואָס דערלויבט נוצן, פאַרשפּרייטונג און רעפּראָדוקציע אין קיין מיטל, אַזוי לאַנג ווי די רעזולטאַט נוצן איז נישט פֿאַר געשעפט מייַלע און אויב די אָריגינעל אַרבעט איז רעכט. ציטירטן.

נאטיץ: מיר בעטן בלויז דיין בליצפּאָסט אַדרעס אַזוי אַז דער מענטש איר רעקאָמענדירן דעם בלאַט צו וויסן אַז איר געוואלט זיי זאָל זען עס, און אַז עס איז נישט אָפּפאַל פּאָסט. מיר טאָן ניט כאַפּן קיין בליצפּאָסט אַדרעס.

די קשיא איז פֿאַר טעסטינג צי איר זענט אַ מענטש גאַסט און צו פאַרמייַדן אָטאַמייטיד ספּאַם סאַבמישאַנז.

דורך Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz

מיר אַנטדעקן הינטער-פאַסט אָפּצאָל צעשיידונג אין אַ WS2 / גראַפענע העטעראָסטראַקטשער עפשער געבן אָפּטיש ומדריי ינדזשעקשאַן אין גראַפענע.

דורך Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz

מיר אַנטדעקן הינטער-פאַסט אָפּצאָל צעשיידונג אין אַ WS2 / גראַפענע העטעראָסטראַקטשער עפשער געבן אָפּטיש ומדריי ינדזשעקשאַן אין גראַפענע.

© 2020 אמעריקאנער אַססאָסיאַטיאָן פֿאַר די אַדוואַנסמאַנט פון וויסנשאַפֿט. כל רעכט רעזערווירט. AAAS איז אַ שוטעף פון HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef און COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.