எபிடாக்சியல் WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களில் திறமையான அல்ட்ராஃபாஸ்ட் சார்ஜ் பிரிப்புக்கான நேரடி ஆதாரம்

மோனோலேயர் WS2 மற்றும் கிராபெனின் எபிடாக்சியல் ஹெட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அல்ட்ராஃபாஸ்ட் சார்ஜ் பரிமாற்றத்தை விசாரிக்க நேரம் மற்றும் கோண-தீர்மான ஃபோட்டோ எமிஷன் ஸ்பெக்ட்ரோஸ்கோபி (tr-ARPES) ஐப் பயன்படுத்துகிறோம். இந்த ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர் நேரடி-இடைவெளி குறைக்கடத்தியின் பலன்களை வலுவான சுழல்-சுற்றுப்பாதை இணைப்பு மற்றும் ஒரு செமிமெட்டல் ஹோஸ்டிங் மாஸ்லெஸ் கேரியர்களுடன் மிக அதிக இயக்கம் மற்றும் நீண்ட சுழல் ஆயுட்காலம் கொண்ட வலுவான ஒளி-பொருள் தொடர்பு ஆகியவற்றை ஒருங்கிணைக்கிறது. WS2 இல் உள்ள A-எக்சிட்டானுக்கான அதிர்வலையில் ஃபோட்டோஎக்சிட்டேஷனுக்குப் பிறகு, ஃபோட்டோஎக்சைட்டட் எலக்ட்ரான்கள் WS2 லேயரில் இருக்கும் போது, ​​ஃபோட்டோஎக்சைட்டட் ஓட்டைகள் கிராபெனின் லேயருக்கு வேகமாக மாறுவதைக் காண்கிறோம். இதன் விளைவாக வரும் சார்ஜ்-பிரிக்கப்பட்ட நிலையற்ற நிலை ∼1 ps ஆயுட்காலம் கொண்டது. உயர் தெளிவுத்திறன் கொண்ட ARPES ஆல் வெளிப்படுத்தப்பட்ட WS2 மற்றும் கிராபெனின் பட்டைகளின் ஒப்பீட்டு சீரமைப்பு காரணமாக ஏற்படும் சிதறல் கட்ட இடைவெளியில் உள்ள வேறுபாடுகளுக்கு எங்கள் கண்டுபிடிப்புகளை நாங்கள் காரணம் கூறுகிறோம். ஸ்பின்-செலக்டிவ் ஆப்டிகல் தூண்டுதலுடன் இணைந்து, ஆராயப்பட்ட WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர் கிராபெனில் திறமையான ஆப்டிகல் ஸ்பின் ஊசிக்கு ஒரு தளத்தை வழங்கக்கூடும்.

பல்வேறு இரு பரிமாண பொருட்கள் கிடைப்பது, வடிவமைக்கப்பட்ட மின்கடத்தா ஸ்கிரீனிங் மற்றும் பல்வேறு அருகாமை-தூண்டப்பட்ட விளைவுகள் (1-3) ஆகியவற்றின் அடிப்படையில் முற்றிலும் புதிய செயல்பாடுகளுடன் நாவல் இறுதியில் மெல்லிய ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களை உருவாக்குவதற்கான வாய்ப்பைத் திறந்துள்ளது. எலக்ட்ரானிக்ஸ் மற்றும் ஆப்டோ எலக்ட்ரானிக்ஸ் துறையில் எதிர்கால பயன்பாடுகளுக்கான கொள்கை ஆதாரம் சாதனங்கள் உணரப்பட்டுள்ளன (4–6).

இங்கே, மோனோலேயர் WS2, வலுவான சுழல்-சுற்றுப்பாதை இணைப்புடன் கூடிய நேரடி-இடைவெளி குறைக்கடத்தி மற்றும் உடைந்த தலைகீழ் சமச்சீர் (7) மற்றும் மோனோலேயர் கிராபெனின், ஒரு செமிமெட்டல் ஆகியவற்றால் பேண்ட் கட்டமைப்பின் கணிசமான சுழல் பிளவு ஆகியவற்றைக் கொண்ட எபிடாக்சியல் வான் டெர் வால்ஸ் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களில் கவனம் செலுத்துகிறோம். கூம்பு வடிவ அமைப்பு மற்றும் மிக உயர்ந்த கேரியர் மொபிலிட்டி (8), மீது வளர்ந்தது ஹைட்ரஜன் நிறுத்தப்பட்ட SiC(0001). அல்ட்ராஃபாஸ்ட் சார்ஜ் டிரான்ஸ்ஃபர் (9–15) மற்றும் அருகாமையில் தூண்டப்பட்ட ஸ்பின்-ஆர்பிட் இணைப்பு விளைவுகள் (16–18) ஆகியவற்றுக்கான முதல் அறிகுறிகள் WS2/கிராபெனின் மற்றும் அதுபோன்ற ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களை எதிர்கால ஆப்டோ எலக்ட்ரானிக் (19) மற்றும் ஆப்டோஸ்பின்ட்ரோனிக் (20) பயன்பாடுகளுக்கு உறுதியளிக்கின்றன.

WS2/கிராபெனில் ஒளிச்சேர்க்கை செய்யப்பட்ட எலக்ட்ரான்-துளை ஜோடிகளின் தளர்வு பாதைகளை நேரம் மற்றும் கோணம்-தீர்க்கப்பட்ட ஃபோட்டோமிஷன் ஸ்பெக்ட்ரோஸ்கோபி (tr-ARPES) மூலம் வெளிப்படுத்த நாங்கள் புறப்பட்டோம். அந்த நோக்கத்திற்காக, WS2 (21, 12) இல் உள்ள A-எக்ஸிடானுக்கு எதிரொலிக்கும் 2-eV பம்ப் பருப்புகளுடன் கூடிய ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரை உற்சாகப்படுத்துகிறோம் மற்றும் 26-eV ஃபோட்டான் ஆற்றலில் இரண்டாவது முறை தாமதமான ஆய்வுத் துடிப்புடன் ஒளிமின்னழுத்தங்களை வெளியேற்றுகிறோம். உந்தம், ஆற்றல் மற்றும் நேர-தீர்மான கேரியர் இயக்கவியல் ஆகியவற்றை அணுகுவதற்கு பம்ப்-ஆய்வு தாமதத்தின் செயல்பாடாக அரைக்கோள பகுப்பாய்வி மூலம் ஒளிமின்னணுக்களின் இயக்க ஆற்றல் மற்றும் உமிழ்வு கோணத்தை நாங்கள் தீர்மானிக்கிறோம். ஆற்றல் மற்றும் நேரத் தீர்மானம் முறையே 240 meV மற்றும் 200 fs ஆகும்.

எபிடாக்சியல் சீரமைக்கப்பட்ட அடுக்குகளுக்கு இடையே அல்ட்ராஃபாஸ்ட் சார்ஜ் பரிமாற்றத்திற்கான நேரடி ஆதாரங்களை எங்கள் முடிவுகள் வழங்குகின்றன, அடுக்குகளின் தன்னிச்சையான அசிமுதல் சீரமைப்புடன் ஒரே மாதிரியான கைமுறையாக அசெம்பிள் செய்யப்பட்ட ஹெட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களில் அனைத்து ஆப்டிகல் நுட்பங்களின் அடிப்படையிலான முதல் அறிகுறிகளை உறுதிப்படுத்துகிறது (9-15). கூடுதலாக, இந்த கட்டண பரிமாற்றம் மிகவும் சமச்சீரற்றது என்பதைக் காட்டுகிறோம். எங்களின் அளவீடுகள், முறையே WS2 மற்றும் கிராபெனின் லேயரில் அமைந்துள்ள ஃபோட்டோஎக்சிட்டட் எலக்ட்ரான்கள் மற்றும் துளைகளுடன் முன்பு கவனிக்கப்படாத சார்ஜ்-பிரிக்கப்பட்ட நிலையற்ற நிலையை வெளிப்படுத்துகின்றன, அவை முறையே ∼1 ps வரை வாழ்கின்றன. உயர் தெளிவுத்திறன் கொண்ட ARPES ஆல் வெளிப்படுத்தப்பட்ட WS2 மற்றும் கிராபெனின் பட்டைகளின் ஒப்பீட்டு சீரமைப்பு காரணமாக எலக்ட்ரான் மற்றும் துளை பரிமாற்றத்திற்கான சிதறல் கட்ட இடைவெளியில் உள்ள வேறுபாடுகளின் அடிப்படையில் எங்கள் கண்டுபிடிப்புகளை நாங்கள் விளக்குகிறோம். சுழல் மற்றும் பள்ளத்தாக்கு-தேர்ந்தெடுக்கப்பட்ட ஆப்டிகல் தூண்டுதலுடன் இணைந்து (22-25) WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்கள் கிராபெனில் திறமையான அல்ட்ராஃபாஸ்ட் ஆப்டிகல் ஸ்பின் ஊசிக்கு ஒரு புதிய தளத்தை வழங்கக்கூடும்.

எபிடாக்சியல் WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரின் ΓK-திசையில் பேண்ட் கட்டமைப்பின் ஹீலியம் விளக்கு மூலம் பெறப்பட்ட உயர்-தெளிவு ARPES அளவீட்டை படம் 1A காட்டுகிறது. சமநிலை இரசாயன ஆற்றலுக்கு மேல் ∼0.3 eV இல் அமைந்துள்ள Dirac புள்ளியுடன் Dirac கூம்பு துளையிடப்பட்டதாகக் காணப்படுகிறது. ஸ்பின்-ஸ்பிளிட் WS2 வேலன்ஸ் பேண்டின் மேற்பகுதி சமநிலை இரசாயனத் திறனுக்குக் கீழே ∼1.2 eV இருப்பது கண்டறியப்பட்டது.

(A) துருவப்படுத்தப்படாத ஹீலியம் விளக்குடன் ΓK-திசையில் அளவிடப்படும் சமநிலை ஒளிமின்னழுத்தம். (B) 26-eV ஃபோட்டான் ஆற்றலில் p-துருவப்படுத்தப்பட்ட தீவிர புற ஊதா பருப்புகளுடன் அளவிடப்படும் எதிர்மறை பம்ப்-ஆய்வு தாமதத்திற்கான ஒளிச்சேர்க்கை. கோடு சாம்பல் மற்றும் சிவப்பு கோடுகள் படம் 2 இல் உள்ள நிலையற்ற உச்ச நிலைகளைப் பிரித்தெடுக்கப் பயன்படுத்தப்படும் வரி சுயவிவரங்களின் நிலையைக் குறிக்கின்றன. (C) பம்ப் ஃப்ளூயன்ஸுடன் 2 eV இன் பம்ப் ஃபோட்டான் ஆற்றலில் ஒளிச்சேர்க்கைக்குப் பிறகு ஃபோட்டோகரண்ட் 200 fs இன் பம்ப்-தூண்டப்பட்ட மாற்றங்கள் 2 mJ/cm2 ஒளிமின்னழுத்தங்களின் ஆதாயம் மற்றும் இழப்பு முறையே சிவப்பு மற்றும் நீல நிறத்தில் காட்டப்படுகின்றன. பெட்டிகள் படம் 3 இல் காட்டப்பட்டுள்ள பம்ப்-புரோப் தடயங்களுக்கான ஒருங்கிணைப்பின் பகுதியைக் குறிக்கின்றன.

படம் 1B ஆனது WS2 க்கு நெருக்கமான இசைக்குழு கட்டமைப்பின் tr-ARPES ஸ்னாப்ஷாட்டைக் காட்டுகிறது மற்றும் பம்ப் பல்ஸ் வருவதற்கு முன் எதிர்மறை பம்ப்-ஆய்வு தாமதத்தில் 26-eV ஃபோட்டான் ஆற்றலில் 100-fs தீவிர புற ஊதா பருப்புகளுடன் அளவிடப்பட்ட கிராபெனின் K-புள்ளிகள். இங்கே, மாதிரி சிதைவு மற்றும் 2-eV பம்ப் துடிப்பு இருப்பதால் ஸ்பின் பிளவு தீர்க்கப்படவில்லை, இது ஸ்பெக்ட்ரல் அம்சங்களின் ஸ்பேஸ் சார்ஜ் விரிவாக்கத்தை ஏற்படுத்துகிறது. படம் 1C ஆனது, பம்ப்-புரோப் சிக்னல் அதிகபட்சமாக அடையும் 200 fs பம்ப்-ஆய்வு தாமதத்தில், படம் 1B ஐப் பொறுத்து, பம்ப்-தூண்டப்பட்ட மாற்றங்களை காட்டுகிறது. சிவப்பு மற்றும் நீல நிறங்கள் முறையே ஒளிமின்னணுக்களின் ஆதாயம் மற்றும் இழப்பைக் குறிக்கின்றன.

இந்த செழுமையான இயக்கவியலை இன்னும் விரிவாக பகுப்பாய்வு செய்ய, துணைப் பொருட்களில் விரிவாக விளக்கப்பட்டுள்ளபடி, படம் 1B இல் உள்ள கோடுகளுடன் கூடிய WS2 வேலன்ஸ் பேண்ட் மற்றும் கிராபெனின் π-பேண்ட் ஆகியவற்றின் நிலையற்ற உச்ச நிலைகளை நாங்கள் முதலில் தீர்மானிக்கிறோம். WS2 வேலன்ஸ் பேண்ட் 90 meV (படம் 2A) மற்றும் கிராபெனின் π-பேண்ட் 50 meV (படம். 2B) வரை மாறுவதைக் காண்கிறோம். இந்த மாற்றங்களின் அதிவேக ஆயுட்காலம் WS2 இன் வேலன்ஸ் பேண்டிற்கு 1.2 ± 0.1 ps ஆகவும், கிராபெனின் π-பேண்டிற்கு 1.7 ± 0.3 ps ஆகவும் உள்ளது. இந்த உச்சநிலை மாற்றங்கள் இரண்டு அடுக்குகளின் நிலையற்ற சார்ஜிங்கின் முதல் ஆதாரத்தை வழங்குகின்றன, இதில் கூடுதல் நேர்மறை (எதிர்மறை) மின்னூட்டம் மின்னணு நிலைகளின் பிணைப்பு ஆற்றலை அதிகரிக்கிறது (குறைக்கிறது). படம் 1C இல் உள்ள கருப்புப் பெட்டியால் குறிக்கப்பட்ட பகுதியில் உள்ள முக்கிய பம்ப்-புரோப் சிக்னலுக்கு WS2 வேலன்ஸ் பேண்டின் அப்ஷிஃப்ட் பொறுப்பாகும் என்பதை நினைவில் கொள்ளவும்.

WS2 வேலன்ஸ் பேண்ட் (A) மற்றும் கிராபெனின் π-பேண்ட் (B) ஆகியவற்றின் உச்ச நிலையில் மாற்றம், பம்ப்-புரோப் தாமதத்தின் செயல்பாடாக அதிவேக பொருத்தங்களுடன் (தடிமனான கோடுகள்) (A) இல் WS2 மாற்றத்தின் வாழ்நாள் 1.2 ± 0.1 ps ஆகும். (B) இல் உள்ள கிராபெனின் மாற்றத்தின் வாழ்நாள் 1.7 ± 0.3 ps ஆகும்.

அடுத்து, படம் 1C இல் உள்ள வண்ணப் பெட்டிகளால் சுட்டிக்காட்டப்பட்ட பகுதிகளில் பம்ப்-ஆய்வு சிக்னலை ஒருங்கிணைத்து, படம் 3 இல் பம்ப்-ஆய்வு தாமதத்தின் செயல்பாடாக அதன் விளைவாக வரும் எண்ணிக்கையை திட்டமிடுகிறோம். படம் 3 இல் உள்ள வளைவு 1 இன் இயக்கவியலைக் காட்டுகிறது. 1.1 ± 0.1 ps ஆயுட்காலம் கொண்ட WS2 லேயரின் கடத்தல் பட்டையின் அடிப்பகுதிக்கு அருகில் உள்ள ஒளிச்சேர்க்கை கேரியர்கள் தரவுக்கான அதிவேகப் பொருத்தத்திலிருந்து (துணைப் பொருட்களைப் பார்க்கவும்).

படம் 1C இல் உள்ள பெட்டிகளால் சுட்டிக்காட்டப்பட்ட பகுதியில் ஒளி மின்னோட்டத்தை ஒருங்கிணைப்பதன் மூலம் பெறப்பட்ட தாமதத்தின் செயல்பாடாக பம்ப்-ஆய்வு தடயங்கள். தடிமனான கோடுகள் தரவுகளுக்கு அதிவேகப் பொருத்தங்கள். வளைவு (1) WS2 இன் கடத்தல் குழுவில் தற்காலிக கேரியர் மக்கள் தொகை. வளைவு (2) சமநிலை இரசாயனத் திறனுக்கு மேலே உள்ள கிராபெனின் π-பேண்டின் பம்ப்-ஆய்வு சமிக்ஞை. வளைவு (3) சமநிலை இரசாயனத் திறனுக்குக் கீழே உள்ள கிராபெனின் π-பேண்டின் பம்ப்-ஆய்வு சமிக்ஞை. வளைவு (4) WS2 இன் வேலன்ஸ் பேண்டில் உள்ள நெட் பம்ப்-ப்ரோப் சிக்னல். ஆயுட்காலம் (2) இல் 1.2 ± 0.1 பிஎஸ் (1), 180 ± 20 எஃப்எஸ் (ஆதாயம்) மற்றும் ∼2 பிஎஸ் (இழப்பு) மற்றும் (3) இல் 1.8 ± 0.2 பிஎஸ்.

படம் 3 இன் 2 மற்றும் 3 வளைவுகளில், கிராபெனின் π-பேண்டின் பம்ப்-ப்ரோப் சிக்னலைக் காட்டுகிறோம். சமநிலை இரசாயனத் திறனுக்குக் கீழே உள்ள எலக்ட்ரான்களின் இழப்புடன் (வளைவு 3 இல் 1.8 ± 0.2 ps) ஒப்பிடும்போது, ​​சமநிலை இரசாயனத் திறனுக்கு (படம் 3 இல் வளைவு 2) மேலே உள்ள எலக்ட்ரான்களின் ஆதாயம் மிகக் குறைவான வாழ்நாள் (180 ± 20 fs) இருப்பதைக் காண்கிறோம். படம் 3). மேலும், படம் 3 இன் வளைவு 2 இல் உள்ள ஒளிமின்னோட்டத்தின் ஆரம்ப ஆதாயம் t = 400 fs இல் ~2 ps வாழ்நாளில் இழப்பாக மாறுவது கண்டறியப்பட்டது. ஆதாயம் மற்றும் இழப்புக்கு இடையே உள்ள சமச்சீரற்ற தன்மை வெளிப்படுத்தப்படாத மோனோலேயர் கிராபெனின் பம்ப்-புரோப் சிக்னலில் இல்லாததாகக் கண்டறியப்பட்டது (துணைப் பொருட்களில் உள்ள படம். S5 ஐப் பார்க்கவும்), சமச்சீரற்ற தன்மையானது WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் உள்ள இன்டர்லேயர் இணைப்பின் விளைவாகும் என்பதைக் குறிக்கிறது. சமநிலை இரசாயன ஆற்றலுக்கு மேலேயும் கீழேயும் ஒரு குறுகிய கால ஆதாயம் மற்றும் நீண்ட கால இழப்பு ஆகியவை முறையே, ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரின் ஒளிச்சேர்க்கையின் போது எலக்ட்ரான்கள் கிராபெனின் அடுக்கிலிருந்து திறமையாக அகற்றப்படுகின்றன என்பதைக் குறிக்கிறது. இதன் விளைவாக, கிராபெனின் அடுக்கு நேர்மறையாக சார்ஜ் செய்யப்படுகிறது, இது படம் 2B இல் காணப்படும் π-பேண்டின் பிணைப்பு ஆற்றலின் அதிகரிப்புடன் ஒத்துப்போகிறது. π-பேண்டின் கீழ்மாற்றமானது சமநிலை ஃபெர்மி-டிராக் விநியோகத்தின் உயர் ஆற்றல் வால் சமநிலை இரசாயன ஆற்றலுக்கு மேலே இருந்து நீக்குகிறது, இது படம் 3 இன் வளைவு 2 இல் பம்ப்-ஆய்வு சமிக்ஞையின் அடையாளத்தின் மாற்றத்தை ஓரளவு விளக்குகிறது. π-பேண்டில் உள்ள எலக்ட்ரான்களின் நிலையற்ற இழப்பால் இந்த விளைவு மேலும் மேம்படுத்தப்படுகிறது என்பதை கீழே காட்டவும்.

படம் 3 இன் வளைவு 4 இல் உள்ள WS2 வேலன்ஸ் பேண்டின் நிகர பம்ப்-புரோப் சிக்னலால் இந்த காட்சி ஆதரிக்கப்படுகிறது. இந்த தரவு படம் 1B இல் உள்ள கருப்பு பெட்டியில் கொடுக்கப்பட்ட பகுதியின் எண்ணிக்கையை ஒருங்கிணைப்பதன் மூலம் பெறப்பட்டது, இது எலெக்ட்ரான்களை புகைப்படம் எடுக்கிறது. அனைத்து பம்ப்-புரோப் தாமதங்களிலும் வேலன்ஸ் பேண்ட். சோதனைப் பிழைப் பட்டிகளுக்குள், எந்த பம்ப்-ஆய்வு தாமதத்திற்கும் WS2 இன் வேலன்ஸ் பேண்டில் துளைகள் இருப்பதற்கான எந்த அறிகுறியையும் நாங்கள் காணவில்லை. ஃபோட்டோஎக்சிட்டேஷனுக்குப் பிறகு, இந்த துளைகள் எங்கள் தற்காலிகத் தீர்மானத்துடன் ஒப்பிடும்போது குறுகிய நேர அளவில் விரைவாக நிரப்பப்படுகின்றன என்பதை இது குறிக்கிறது.

WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அல்ட்ராஃபாஸ்ட் சார்ஜ் பிரிப்புக்கான எங்கள் கருதுகோளுக்கு இறுதி ஆதாரத்தை வழங்க, துணைப் பொருட்களில் விரிவாக விவரிக்கப்பட்டுள்ளபடி கிராபெனின் அடுக்குக்கு மாற்றப்பட்ட துளைகளின் எண்ணிக்கையை நாங்கள் தீர்மானிக்கிறோம். சுருக்கமாக, π-பேண்டின் நிலையற்ற மின்னணு விநியோகம் ஃபெர்மி-டிராக் விநியோகத்துடன் பொருத்தப்பட்டது. நிலையற்ற இரசாயன ஆற்றல் மற்றும் மின்னணு வெப்பநிலைக்கான விளைவான மதிப்புகளிலிருந்து துளைகளின் எண்ணிக்கை கணக்கிடப்பட்டது. முடிவு படம் 4 இல் காட்டப்பட்டுள்ளது. மொத்த ∼5 × 1012 துளைகள்/செ.மீ.2 WS2 இலிருந்து கிராபெனுக்கு 1.5 ± 0.2 ps இன் அதிவேக வாழ்நாளுடன் மாற்றப்படுவதைக் காண்கிறோம்.

பம்ப்-ஆய்வு தாமதத்தின் செயல்பாடாக π-பேண்டில் உள்ள துளைகளின் எண்ணிக்கையை மாற்றி, அதிவேக பொருத்தத்துடன் சேர்ந்து வாழ்நாள் முழுவதும் 1.5 ± 0.2 பி.எஸ்.

படத்தில் உள்ள கண்டுபிடிப்புகளிலிருந்து. 2 முதல் 4 வரை, WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அல்ட்ராஃபாஸ்ட் சார்ஜ் பரிமாற்றத்திற்கான பின்வரும் நுண்ணிய படம் வெளிப்படுகிறது (படம் 5). 2 eV இல் WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரின் ஃபோட்டோஎக்சிட்டேஷன் WS2 இல் A-எக்சிட்டானை ஆதிக்கம் செலுத்துகிறது (படம் 5A). கிராபெனின் மற்றும் WS2 மற்றும் கிராபெனின் பட்டைகளுக்கு இடையில் உள்ள டைராக் புள்ளி முழுவதும் கூடுதல் எலக்ட்ரானிக் தூண்டுதல்கள் ஆற்றலுடன் சாத்தியம் ஆனால் கணிசமாக குறைவான செயல்திறன் கொண்டவை. WS2 இன் வேலன்ஸ் பேண்டில் உள்ள ஃபோட்டோஎக்சிட்டட் ஓட்டைகள் கிராபெனின் π-பேண்டில் இருந்து உருவாகும் எலக்ட்ரான்களால் நமது தற்காலிகத் தீர்மானத்துடன் ஒப்பிடும்போது குறுகிய நேர அளவில் நிரப்பப்படுகின்றன (படம். 5A). WS2 இன் கடத்தல் குழுவில் உள்ள ஒளிச்சேர்க்கை எலக்ட்ரான்கள் வாழ்நாள் முழுவதும் ~1 ps (படம் 5B). இருப்பினும், கிராபெனின் π-பேண்டில் (படம் 5 பி) உள்ள துளைகளை மீண்டும் நிரப்ப ~2 பிஎஸ் ஆகும். இது, WS2 கடத்தல் இசைக்குழு மற்றும் கிராபெனின் π-பேண்ட் இடையே நேரடி எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்தைத் தவிர, கூடுதல் தளர்வு பாதைகள்-ஒருவேளை குறைபாடு நிலைகள் வழியாக (26)-முழு இயக்கவியலைப் புரிந்துகொள்ள கருத்தில் கொள்ள வேண்டும்.

(A) 2 eV இல் WS2 A-exciton க்கு எதிரொலிக்கும் ஃபோட்டோஎக்சிட்டேஷன் WS2 இன் கடத்தல் குழுவில் எலக்ட்ரான்களை செலுத்துகிறது. WS2 இன் வேலன்ஸ் பேண்டில் உள்ள தொடர்புடைய துளைகள் கிராபெனின் π-பேண்டிலிருந்து எலக்ட்ரான்களால் உடனடியாக நிரப்பப்படுகின்றன. (B) WS2 இன் கடத்தல் குழுவில் உள்ள ஒளிச்சேர்க்கை கேரியர்கள் வாழ்நாள் முழுவதும் ∼1 ps. கிராபெனின் π-பேண்டில் உள்ள துளைகள் ∼2 ps வரை வாழ்கின்றன, இது கோடு அம்புகளால் சுட்டிக்காட்டப்பட்ட கூடுதல் சிதறல் சேனல்களின் முக்கியத்துவத்தைக் குறிக்கிறது. (A) மற்றும் (B) இல் உள்ள கருப்பு கோடு கோடுகள் இசைக்குழு மாற்றங்கள் மற்றும் வேதியியல் திறனில் ஏற்படும் மாற்றங்களைக் குறிக்கின்றன. (C) நிலையற்ற நிலையில், WS2 அடுக்கு எதிர்மறையாக சார்ஜ் செய்யப்படுகிறது, அதே நேரத்தில் கிராபெனின் அடுக்கு நேர்மறையாக சார்ஜ் செய்யப்படுகிறது. வட்டமாக துருவப்படுத்தப்பட்ட ஒளியுடன் சுழல்-தேர்ந்தெடுக்கப்பட்ட தூண்டுதலுக்கு, WS2 இல் உள்ள ஒளிச்சேர்க்கை எலக்ட்ரான்கள் மற்றும் கிராபெனின் தொடர்புடைய துளைகள் எதிர் சுழல் துருவமுனைப்பைக் காண்பிக்கும் என்று எதிர்பார்க்கப்படுகிறது.

நிலையற்ற நிலையில், ஃபோட்டோஎக்சிட்டட் எலக்ட்ரான்கள் WS2 இன் கடத்தல் பேண்டில் வசிக்கின்றன, அதே சமயம் ஒளிச்சேர்க்கை துளைகள் கிராபெனின் π-பேண்டில் அமைந்துள்ளன (படம் 5 சி). இதன் பொருள் WS2 அடுக்கு எதிர்மறையாக சார்ஜ் செய்யப்பட்டுள்ளது மற்றும் கிராபெனின் அடுக்கு நேர்மறையாக சார்ஜ் செய்யப்படுகிறது. இது நிலையற்ற உச்சநிலை மாற்றங்கள் (படம் 2), கிராபெனின் பம்ப்-ஆய்வு சமிக்ஞையின் சமச்சீரற்ற தன்மை (படம் 3 இன் வளைவுகள் 2 மற்றும் 3), WS2 இன் வேலன்ஸ் பேண்டில் துளைகள் இல்லாதது (வளைவு 4 படம். 3) ஆகியவற்றைக் கணக்கிடுகிறது. , அத்துடன் கிராபெனின் π-பேண்டில் உள்ள கூடுதல் துளைகள் (படம் 4). இந்த சார்ஜ்-பிரிக்கப்பட்ட நிலையின் வாழ்நாள் ~1 பிஎஸ் (வளைவு 1 படம். 3).

இதே போன்ற சார்ஜ்-பிரிக்கப்பட்ட நிலையற்ற நிலைகள் தொடர்புடைய வான் டெர் வால்ஸ் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களில் இரண்டு நேரடி-இடைவெளி குறைக்கடத்திகள் வகை II பேண்ட் சீரமைப்பு மற்றும் தடுமாறிய பேண்ட்கேப் (27-32) ஆகியவற்றில் காணப்படுகின்றன. ஒளிச்சேர்க்கைக்குப் பிறகு, எலக்ட்ரான்கள் மற்றும் துளைகள் முறையே கடத்தல் பட்டையின் அடிப்பகுதிக்கும் வேலன்ஸ் பேண்டின் மேற்பகுதிக்கும் வேகமாக நகர்வது கண்டறியப்பட்டது, அவை ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரின் வெவ்வேறு அடுக்குகளில் அமைந்துள்ளன (27-32).

எங்கள் WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரைப் பொறுத்தவரை, எலக்ட்ரான்கள் மற்றும் துளைகள் இரண்டிற்கும் ஆற்றல்மிக்க மிகவும் சாதகமான இடம் உலோக கிராபெனின் அடுக்கில் உள்ள ஃபெர்மி மட்டத்தில் உள்ளது. எனவே, எலக்ட்ரான்கள் மற்றும் துளைகள் இரண்டும் விரைவாக கிராபெனின் π-பேண்டிற்கு மாற்றப்படும் என்று ஒருவர் எதிர்பார்க்கலாம். இருப்பினும், எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்தை (∼1 ps) விட துளை பரிமாற்றம் (<200 fs) மிகவும் திறமையானது என்பதை எங்கள் அளவீடுகள் தெளிவாகக் காட்டுகின்றன. படம் 1A இல் வெளிப்படுத்தப்பட்டுள்ளபடி WS2 மற்றும் கிராபென் பட்டைகளின் தொடர்புடைய ஆற்றல்மிக்க சீரமைப்புக்கு இது காரணம் என்று கூறுகிறோம், இது சமீபத்தில் (14, 15) எதிர்பார்த்த எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்துடன் ஒப்பிடும்போது துளை பரிமாற்றத்திற்கான அதிக எண்ணிக்கையிலான இறுதி நிலைகளை வழங்குகிறது. தற்போதைய நிலையில், ∼2 eV WS2 பேண்ட்கேப்பைக் கருதினால், கிராபெனின் டைராக் புள்ளி மற்றும் சமநிலை வேதியியல் திறன் ஆகியவை முறையே WS2 பேண்ட்கேப்பின் நடுவில் ∼0.5 மற்றும் ∼0.2 eV இல் அமைந்துள்ளன, இது எலக்ட்ரான்-துளை சமச்சீர்மையை உடைக்கிறது. துளை பரிமாற்றத்திற்கான இறுதி நிலைகளின் எண்ணிக்கை எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்தை விட ∼6 மடங்கு அதிகமாக இருப்பதைக் காண்கிறோம் (துணைப் பொருட்களைப் பார்க்கவும்), அதனால்தான் துளை பரிமாற்றம் எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்தை விட வேகமாக இருக்கும் என்று எதிர்பார்க்கப்படுகிறது.

கவனிக்கப்பட்ட அல்ட்ராஃபாஸ்ட் சமச்சீரற்ற சார்ஜ் பரிமாற்றத்தின் முழுமையான நுண்ணிய படம், WS2 மற்றும் கிராபெனின் π-பேண்ட் ஆகியவற்றில் A-எக்ஸிடான் அலை செயல்பாட்டை உருவாக்கும் சுற்றுப்பாதைகளுக்கு இடையே உள்ள ஒன்றுடன் ஒன்று, முறையே, வெவ்வேறு எலக்ட்ரான்-எலக்ட்ரான் மற்றும் எலக்ட்ரான்-ஃபோனான் சிதறல் ஆகியவற்றைக் கருத்தில் கொள்ள வேண்டும். வேகம், ஆற்றல், சுழல் மற்றும் சூடோஸ்பின் பாதுகாப்பு, பிளாஸ்மாவின் செல்வாக்கு ஆகியவற்றால் விதிக்கப்படும் தடைகள் உட்பட சேனல்கள் அலைவுகள் (33), அத்துடன் சார்ஜ் பரிமாற்றத்திற்கு மத்தியஸ்தம் செய்யக்கூடிய ஒத்திசைவான ஃபோனான் அலைவுகளின் சாத்தியமான இடப்பெயர்ச்சி தூண்டுதலின் பங்கு (34, 35). மேலும், கவனிக்கப்பட்ட சார்ஜ் பரிமாற்ற நிலை சார்ஜ் டிரான்ஸ்ஃபர் எக்ஸிடான்கள் அல்லது இலவச எலக்ட்ரான்-ஹோல் ஜோடிகளைக் கொண்டுள்ளது என்பதை ஒருவர் ஊகிக்கலாம் (துணைப் பொருட்களைப் பார்க்கவும்). இப்பிரச்சினைகளைத் தெளிவுபடுத்த தற்போதைய ஆய்வறிக்கையின் எல்லைக்கு அப்பாற்பட்ட மேலதிக கோட்பாட்டு விசாரணைகள் தேவைப்படுகின்றன.

சுருக்கமாக, எபிடாக்சியல் டபிள்யூஎஸ்2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அல்ட்ராஃபாஸ்ட் இன்டர்லேயர் சார்ஜ் பரிமாற்றத்தைப் படிக்க டிஆர்-ஏஆர்பிஎஸ்ஐப் பயன்படுத்தினோம். 2 eV இல் WS2 இன் A-எக்சிட்டானுடன் அதிர்வலையில் உற்சாகமடையும் போது, ​​ஃபோட்டோஎக்சிட்டட் எலக்ட்ரான்கள் WS2 லேயரில் இருக்கும் போது, ​​ஃபோட்டோஎக்ஸிட் செய்யப்பட்ட துளைகள் கிராபெனின் லேயருக்கு வேகமாக மாறுவதைக் கண்டறிந்தோம். துளை பரிமாற்றத்திற்கான இறுதி நிலைகளின் எண்ணிக்கை எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்தை விட பெரியதாக இருப்பதே இதற்குக் காரணம். சார்ஜ்-பிரிக்கப்பட்ட நிலையற்ற நிலையின் ஆயுட்காலம் ∼1 ps என கண்டறியப்பட்டது. ஸ்பின்-செலக்டிவ் ஆப்டிகல் தூண்டுதலுடன் இணைந்து, வட்டமாக துருவப்படுத்தப்பட்ட ஒளியைப் பயன்படுத்தி (22-25), கவனிக்கப்பட்ட அல்ட்ராஃபாஸ்ட் சார்ஜ் பரிமாற்றம் சுழல் பரிமாற்றத்துடன் இருக்கலாம். இந்த வழக்கில், ஆய்வு செய்யப்பட்ட WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர் கிராபெனில் திறமையான ஆப்டிகல் ஸ்பின் உட்செலுத்தலுக்குப் பயன்படுத்தப்படலாம், இதன் விளைவாக நாவல் ஆப்டோஸ்பின்ட்ரோனிக் சாதனங்கள் உருவாகின்றன.

SiCrystal GmbH இலிருந்து வணிகரீதியான குறைக்கடத்தி 6H-SiC(0001) செதில்களில் கிராபெனின் மாதிரிகள் வளர்க்கப்பட்டன. N-டோப் செய்யப்பட்ட செதில்கள் 0.5°க்குக் கீழே தவறான வெட்டுடன் அச்சில் இருந்தன. SiC அடி மூலக்கூறு கீறல்களை அகற்றவும் வழக்கமான தட்டையான மொட்டை மாடிகளைப் பெறவும் ஹைட்ரஜன்-பொறிக்கப்பட்டது. சுத்தமான மற்றும் அணு ரீதியாக தட்டையான Si-முடிக்கப்பட்ட மேற்பரப்பு, Ar வளிமண்டலத்தில் 1300 ° C இல் 8 நிமிடங்களுக்கு (36) மாதிரியை அனீல் செய்வதன் மூலம் கிராஃபிடைஸ் செய்யப்பட்டது. இந்த வழியில், ஒவ்வொரு மூன்றாவது கார்பன் அணுவும் SiC அடி மூலக்கூறுக்கு ஒரு கோவலன்ட் பிணைப்பை உருவாக்கும் ஒற்றை கார்பன் அடுக்கைப் பெற்றோம் (37). இந்த அடுக்கு பின்னர் ஹைட்ரஜன் இடைக்கணிப்பு (38) வழியாக முற்றிலும் sp2-கலப்பின அரைகுறை ஃப்ரீ-ஸ்டாண்டிங் ஹோல்-டோப் செய்யப்பட்ட கிராபெனாக மாற்றப்பட்டது. இந்த மாதிரிகள் கிராபெனின்/H-SiC(0001) என குறிப்பிடப்படுகின்றன. முழு செயல்முறையும் Aixtron இன் வணிக பிளாக் மேஜிக் வளர்ச்சி அறையில் மேற்கொள்ளப்பட்டது. WS2 வளர்ச்சியானது குறைந்த அழுத்த இரசாயன நீராவி படிவு (39, 40) மூலம் நிலையான வெப்ப சுவர் அணு உலையில் WO3 மற்றும் S பொடிகளைப் பயன்படுத்தி 1:100 வெகுஜன விகிதத்துடன் முன்னோடிகளாக மேற்கொள்ளப்பட்டது. WO3 மற்றும் S பொடிகள் முறையே 900 மற்றும் 200 ° C இல் வைக்கப்பட்டன. WO3 தூள் அடி மூலக்கூறுக்கு அருகில் வைக்கப்பட்டது. ஆர்கான் 8 sccm ஓட்டத்துடன் கேரியர் வாயுவாகப் பயன்படுத்தப்பட்டது. அணுஉலையில் அழுத்தம் 0.5 mbar ஆக இருந்தது. மாதிரிகள் இரண்டாம் நிலை எலக்ட்ரான் நுண்ணோக்கி, அணுசக்தி நுண்ணோக்கி, ராமன் மற்றும் ஒளிமின்னழுத்த ஸ்பெக்ட்ரோஸ்கோபி, அத்துடன் குறைந்த ஆற்றல் எலக்ட்ரான் டிஃப்ராஃப்ரக்ஷன் ஆகியவற்றால் வகைப்படுத்தப்பட்டன. இந்த அளவீடுகள் இரண்டு வெவ்வேறு WS2 ஒற்றை-படிக களங்களை வெளிப்படுத்தியது, அங்கு ΓK- அல்லது ΓK'-திசை கிராபெனின் அடுக்கின் ΓK-திசையுடன் சீரமைக்கப்பட்டுள்ளது. டொமைன் பக்க நீளம் 300 மற்றும் 700 nm வரை மாறுபடுகிறது, மேலும் மொத்த WS2 கவரேஜ் தோராயமாக ∼40% ஆக இருந்தது, இது ARPES பகுப்பாய்விற்கு ஏற்றது.

எலக்ட்ரான் ஆற்றல் மற்றும் வேகத்தை இரு பரிமாணக் கண்டறிதலுக்காக சார்ஜ்-இணைந்த சாதனம்-கண்டறிதல் அமைப்பைப் பயன்படுத்தி ஒரு அரைக்கோள பகுப்பாய்வி (SPECS PHOIBOS 150) மூலம் நிலையான ARPES சோதனைகள் செய்யப்பட்டன. துருவப்படுத்தப்படாத, ஒரே வண்ணமுடைய He Iα கதிர்வீச்சு (21.2 eV) உயர்-ஃப்ளக்ஸ் He டிஸ்சார்ஜ் மூலத்தின் (VG Scienta VUV5000) அனைத்து ஒளிக்கதிர் சோதனைகளுக்கும் பயன்படுத்தப்பட்டது. எங்கள் சோதனைகளில் ஆற்றல் மற்றும் கோணத் தீர்மானம் முறையே 30 meV மற்றும் 0.3° (0.01 Å−1 உடன் தொடர்புடையது) விட சிறப்பாக இருந்தது. அனைத்து சோதனைகளும் அறை வெப்பநிலையில் நடத்தப்பட்டன. ARPES மிகவும் மேற்பரப்பு உணர்திறன் நுட்பமாகும். WS2 மற்றும் கிராபெனின் அடுக்கு இரண்டிலிருந்தும் ஒளிமின்னணுக்களை வெளியேற்ற, ∼40% முழுமையற்ற WS2 கவரேஜ் கொண்ட மாதிரிகள் பயன்படுத்தப்பட்டன.

TR-ARPES அமைப்பு 1-கிலோஹெர்ட்ஸ் டைட்டானியம்:சபைர் பெருக்கி (கோஹரண்ட் லெஜண்ட் எலைட் டியோ) அடிப்படையிலானது. ஆர்கானில் உயர் ஹார்மோனிக்ஸ் உற்பத்திக்கு 2 mJ வெளியீட்டு சக்தி பயன்படுத்தப்பட்டது. இதன் விளைவாக வரும் தீவிர புற ஊதா ஒளியானது 26-eV ஃபோட்டான் ஆற்றலில் 100-fs ஆய்வு பருப்புகளை உருவாக்கும் ஒரு கிராட்டிங் மோனோக்ரோமேட்டர் வழியாக சென்றது. 8mJ பெருக்கி வெளியீட்டு சக்தி ஆப்டிகல் பாராமெட்ரிக் பெருக்கிக்கு அனுப்பப்பட்டது (ஒளி மாற்றத்திலிருந்து HE-TOPAS). 2-eV பம்ப் பருப்புகளைப் பெற பீட்டா பேரியம் போரேட் கிரிஸ்டலில் 1-eV ஃபோட்டான் ஆற்றலில் உள்ள சிக்னல் கற்றை அதிர்வெண்-இரட்டிப்பு செய்யப்பட்டது. TR-ARPES அளவீடுகள் ஒரு அரைக்கோள பகுப்பாய்வி மூலம் செய்யப்பட்டன (SPECS PHOIBOS 100). ஒட்டுமொத்த ஆற்றல் மற்றும் தற்காலிக தீர்மானம் முறையே 240 meV மற்றும் 200 fs ஆகும்.

இந்தக் கட்டுரைக்கான துணைப் பொருள் http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 இல் கிடைக்கிறது

இது கிரியேட்டிவ் காமன்ஸ் அட்ரிபியூஷன்-வணிகமற்ற உரிமத்தின் விதிமுறைகளின் கீழ் விநியோகிக்கப்படும் திறந்த அணுகல் கட்டுரையாகும், இது எந்தவொரு ஊடகத்திலும் பயன்படுத்த, விநியோகம் மற்றும் இனப்பெருக்கம் செய்ய அனுமதிக்கிறது, இதன் விளைவாகப் பயன்படுத்துவது வணிக ரீதியாக அல்ல, அசல் வேலை சரியாக இருந்தால் போதும். மேற்கோள் காட்டப்பட்டது.

குறிப்பு: உங்கள் மின்னஞ்சல் முகவரியை மட்டுமே நாங்கள் கோருகிறோம், இதனால் நீங்கள் பக்கத்தைப் பரிந்துரைக்கும் நபர் நீங்கள் அதைப் பார்க்க விரும்புகிறீர்கள் என்பதையும், அது குப்பை அஞ்சல் அல்ல என்பதையும் அவர் அறிந்து கொள்ள வேண்டும். நாங்கள் எந்த மின்னஞ்சல் முகவரியையும் கைப்பற்றவில்லை.

இந்தக் கேள்வி நீங்கள் மனிதப் பார்வையாளரா இல்லையா என்பதைச் சோதிப்பதற்காகவும், தானியங்கு ஸ்பேம் சமர்ப்பிப்புகளைத் தடுப்பதற்காகவும்.

ஸ்வென் ஏஷ்லிமான், அன்டோனியோ ரோஸ்ஸி, மரியானா சாவேஸ்-செர்வாண்டஸ், ரஸ்வான் க்ராஸ், பெனிட்டோ அர்னால்டி, பெஞ்சமின் ஸ்டாட்முல்லர், மார்ட்டின் ஏஷ்லிமன், ஸ்டீவன் ஃபோர்டி, பிலிப்போ ஃபேப்ரி, கமிலா கோலெட்டி, இசபெல்லா கியர்ஸ்

WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அல்ட்ராஃபாஸ்ட் சார்ஜ் பிரிப்பை நாங்கள் வெளிப்படுத்துகிறோம், இது கிராபெனில் ஆப்டிகல் ஸ்பின் இன்ஜெக்ஷனை செயல்படுத்துகிறது

ஸ்வென் ஏஷ்லிமான், அன்டோனியோ ரோஸ்ஸி, மரியானா சாவேஸ்-செர்வாண்டஸ், ரஸ்வான் க்ராஸ், பெனிட்டோ அர்னால்டி, பெஞ்சமின் ஸ்டாட்முல்லர், மார்ட்டின் ஏஷ்லிமன், ஸ்டீவன் ஃபோர்டி, பிலிப்போ ஃபேப்ரி, கமிலா கோலெட்டி, இசபெல்லா கியர்ஸ்

WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அல்ட்ராஃபாஸ்ட் சார்ஜ் பிரிப்பை நாங்கள் வெளிப்படுத்துகிறோம், இது கிராபெனில் ஆப்டிகல் ஸ்பின் இன்ஜெக்ஷனை செயல்படுத்துகிறது

© 2020 அறிவியல் முன்னேற்றத்திற்கான அமெரிக்க சங்கம். அனைத்து உரிமைகளும் பாதுகாக்கப்பட்டவை. AAAS ஆனது HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef மற்றும் COUNTER ஆகியவற்றின் கூட்டாளியாகும். அறிவியல் முன்னேற்றங்கள் ISSN 2375-2548.