हामी monolayer WS2 र graphene बाट बनेको epitaxial heterostructure मा अल्ट्राफास्ट चार्ज स्थानान्तरण अनुसन्धान गर्न समय- र कोण-समाधान गरिएको फोटोइमिसन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) को प्रयोग गर्छौं। यो हेटेरोस्ट्रक्चरले कडा स्पिन-अर्बिट युग्मन र बलियो लाइट-म्याटर अन्तरक्रियाको साथ एक प्रत्यक्ष-ग्याप सेमीकन्डक्टरको फाइदाहरू संयोजन गर्दछ जुन अत्यधिक उच्च गतिशीलता र लामो स्पिन जीवनकालको साथ सेमिमेटल होस्टिंग मासलेस क्यारियरहरूको साथ। हामीले फेला पार्छौं कि, WS2 मा A-exciton को अनुनादमा फोटोएक्सिटेशन पछि, फोटोएक्साइटेड प्वालहरू द्रुत रूपमा ग्राफिन तहमा स्थानान्तरण हुन्छन् जबकि फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रोनहरू WS2 तहमा रहन्छन्। परिणामस्वरूप चार्ज-विभाजित क्षणिक अवस्था ∼1 ps को जीवनकाल पाएको छ। हामी हाम्रा निष्कर्षहरूलाई WS2 र ग्राफिन ब्यान्डहरूको सापेक्ष पङ्क्तिबद्धताले गर्दा हुने स्क्याटरिङ फेज स्पेसमा भिन्नताहरूलाई श्रेय दिन्छौं जुन उच्च-रिजोल्युसन ARPES द्वारा प्रकट गरिएको छ। स्पिन-चयनात्मक अप्टिकल उत्तेजनाको साथ संयोजनमा, अनुसन्धान गरिएको WS2/graphene heterostructure ले ग्राफिनमा कुशल अप्टिकल स्पिन इंजेक्शनको लागि प्लेटफर्म प्रदान गर्न सक्छ।
धेरै फरक द्वि-आयामी सामग्रीहरूको उपलब्धताले उपयुक्त डाइलेक्ट्रिक स्क्रीनिंग र विभिन्न निकटता-प्रेरित प्रभावहरू (1-3) मा आधारित पूर्ण रूपमा नयाँ कार्यक्षमताहरूको साथ उपन्यास अन्ततः पातलो हेटेरोस्ट्रक्चरहरू सिर्जना गर्ने सम्भावना खोलेको छ। इलेक्ट्रोनिक्स र ओप्टोइलेक्ट्रोनिक्सको क्षेत्रमा भविष्यका अनुप्रयोगहरूका लागि सिद्धान्तको प्रमाण यन्त्रहरू महसुस गरिएको छ (4-6)।
यहाँ, हामी मोनोलेयर WS2, एक प्रत्यक्ष स्पिन-अर्बिट कपलिंगको साथ प्रत्यक्ष-ग्याप सेमीकन्डक्टर र भाँचिएको उल्टो सममिति (7) को कारण ब्यान्ड संरचनाको ठूलो स्पिन विभाजन, र मोनोलेयर ग्राफिन, एक सेमिमेटल समावेश भएको एपिटेक्सियल भ्यान डेर वाल्स हेटेरोस्ट्रक्चरहरूमा फोकस गर्छौं। कोनिकल ब्यान्ड संरचना र अत्यधिक उच्च क्यारियर गतिशीलता (8), हाइड्रोजन-टर्मिनेटेड SiC(0001) मा हुर्कियो। अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफर (9-15) र निकटता-प्रेरित स्पिन-अर्बिट युग्मन प्रभावहरू (16-18) को लागि पहिलो संकेतहरूले WS2/graphene र समान heterostructures भविष्यको optoelectronic (19) र optospintronic (20) अनुप्रयोगहरूको लागि आशाजनक उम्मेद्वारहरू बनाउँछ।
हामीले WS2/graphene मा फोटोजेनरेट गरिएको इलेक्ट्रोन-होल जोडीहरूको विश्राम मार्गहरू समय- र कोण-समाधान गरिएको फोटोमिसन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) को साथ प्रकट गर्न सेट गर्यौं। त्यस उद्देश्यका लागि, हामी WS2 (21, 12) मा A-exciton मा अनुनाद 2-eV पम्प पल्सको साथ heterostructure लाई उत्तेजित गर्छौं र 26-eV फोटोन ऊर्जामा दोस्रो पटक-ढिलाइ भएको प्रोब पल्सको साथ फोटोइलेक्ट्रोनहरू निकाल्छौं। हामी गति-, ऊर्जा-, र समय-समाधान गरिएको क्यारियर गतिशीलतामा पहुँच प्राप्त गर्न पम्प-प्रोब ढिलाइको कार्यको रूपमा हेमिस्फेरिकल विश्लेषकको साथ फोटोइलेक्ट्रोनको गतिज ऊर्जा र उत्सर्जन कोण निर्धारण गर्छौं। ऊर्जा र समय रिजोल्युसन क्रमशः 240 meV र 200 fs छ।
हाम्रा नतिजाहरूले एपिटाक्सियली पङ्क्तिबद्ध तहहरू बीच अल्ट्राफास्ट चार्ज स्थानान्तरणको लागि प्रत्यक्ष प्रमाण प्रदान गर्दछ, समान म्यानुअल रूपमा भेला भएका हेटरोस्ट्रक्चरहरूमा सबै-अप्टिकल प्रविधिहरूमा आधारित पहिलो संकेतहरू पुष्टि गर्दै तहहरूको मनमानी अजिमुथल पङ्क्तिबद्धता (9-15)। थप रूपमा, हामी यो चार्ज ट्रान्सफर अत्यधिक असममित छ भनेर देखाउँछौं। हाम्रो मापनले फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रोनहरू र क्रमशः WS2 र ग्राफिन तहमा अवस्थित प्वालहरू सहितको अप्रत्याशित चार्ज-पृथक क्षणिक अवस्था प्रकट गर्दछ, जुन ∼1 ps को लागि रहन्छ। हामी हाम्रा निष्कर्षहरूलाई WS2 र ग्राफिन ब्यान्डहरूको सापेक्ष पङ्क्तिबद्धताले गर्दा इलेक्ट्रोन र प्वाल स्थानान्तरणको लागि स्क्याटरिङ फेज स्पेसमा भिन्नताहरूको सन्दर्भमा व्याख्या गर्छौं जुन उच्च-रिजोल्युसन ARPES द्वारा प्रकट गरिएको छ। स्पिन- र उपत्यका-चयनात्मक अप्टिकल उत्तेजना (22-25) WS2/graphene heterostructures सँग मिलाएर ग्राफिनमा कुशल अल्ट्राफास्ट अप्टिकल स्पिन इन्जेक्सनको लागि नयाँ प्लेटफर्म प्रदान गर्न सक्छ।
चित्र 1A ले एपिटेक्सियल WS2/graphene heterostructure को ΓK-दिशाको साथ ब्यान्ड संरचनाको हेलियम बत्तीको साथ प्राप्त उच्च-रिजोल्युसन ARPES मापन देखाउँछ। डिराक कोन सन्तुलन रासायनिक सम्भाव्यता भन्दा माथि ∼ ०.३ eV स्थित डिराक बिन्दुसँग प्वाल-डोप भएको पाइन्छ। स्पिन-स्प्लिट WS2 भ्यालेन्स ब्यान्डको शीर्ष सन्तुलन रासायनिक सम्भाव्यता भन्दा तल ∼1.2 eV भएको पाइन्छ।
(A) एक अध्रुवीकृत हेलियम बत्तीको साथ ΓK- दिशामा नापिएको इक्विलिब्रियम फोटोकरेन्ट। (B) 26-eV फोटोन उर्जामा p-ध्रुवीकृत चरम पराबैंगनी पल्सको साथ मापन गरिएको नकारात्मक पम्प-प्रोब ढिलाइको लागि फोटोकरेन्ट। ड्यास गरिएको खैरो र रातो रेखाहरूले चित्र 2 मा क्षणिक शिखर स्थितिहरू निकाल्न प्रयोग गरिएका रेखा प्रोफाइलहरूको स्थिति चिन्ह लगाउँदछ। (C) पम्प फ्लुन्सको साथ 2 eV को पम्प फोटोन ऊर्जामा फोटोएक्सिटेशन पछि फोटोकरेन्ट 200 fs को पम्प-प्रेरित परिवर्तनहरू। 2 mJ/cm2 को। फोटोइलेक्ट्रोनको लाभ र हानि क्रमशः रातो र नीलोमा देखाइएको छ। बक्सहरूले चित्र 3 मा प्रदर्शित पम्प-प्रोब ट्रेसहरूको लागि एकीकरणको क्षेत्र संकेत गर्दछ।
चित्र 1B ले WS2 नजिकको ब्यान्ड संरचनाको tr-ARPES स्न्यापसट देखाउँदछ र पम्प पल्सको आगमन अघि नकारात्मक पम्प-प्रोब ढिलाइमा 26-eV फोटोन ऊर्जामा 100-fs चरम पराबैंगनी पल्ससँग मापन गरिएको ग्राफिन K-पोइन्टहरू। यहाँ, स्पिन विभाजन समाधान गरिएको छैन किनभने नमूना गिरावट र 2-eV पम्प पल्सको उपस्थितिले स्पेक्ट्रल सुविधाहरूको स्पेस चार्ज फराकिलो बनाउँछ। चित्र 1C ले 200 fs को पम्प-प्रोब विलम्बमा चित्र 1B को सन्दर्भमा फोटोकरेन्टको पम्प-प्रेरित परिवर्तनहरू देखाउँदछ जहाँ पम्प-प्रोब संकेत अधिकतम पुग्छ। रातो र नीलो रंगहरूले क्रमशः फोटो इलेक्ट्रोनको लाभ र हानिलाई संकेत गर्दछ।
यस समृद्ध गतिशीलतालाई थप विस्तारमा विश्लेषण गर्न, हामीले पहिले WS2 भ्यालेन्स ब्यान्ड र ग्राफिन π-ब्यान्ड चित्र 1B मा ड्यास गरिएका रेखाहरूसँग पूरक सामग्रीहरूमा विस्तृत रूपमा व्याख्या गरिएझैं क्षणिक शिखर स्थितिहरू निर्धारण गर्छौं। हामीले WS2 भ्यालेन्स ब्यान्ड 90 meV (Fig. 2A) द्वारा शिफ्ट भएको र graphene π-band 50 meV (चित्र 2B) ले तल सरेको फेला पार्छौं। यी शिफ्टहरूको घातीय जीवनकाल WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डको लागि 1.2 ± 0.1 ps र graphene π-band को लागि 1.7 ± 0.3 ps पाइन्छ। यी शिखर शिफ्टहरूले दुई तहहरूको क्षणिक चार्जको पहिलो प्रमाण प्रदान गर्दछ, जहाँ अतिरिक्त सकारात्मक (नकारात्मक) चार्जले इलेक्ट्रोनिक राज्यहरूको बाध्यकारी ऊर्जा बढाउँछ (घटाउँछ)। ध्यान दिनुहोस् कि WS2 भ्यालेन्स ब्यान्डको अपशिफ्ट चित्र 1C मा कालो बक्स द्वारा चिन्हित क्षेत्रमा प्रमुख पम्प-प्रोब संकेतको लागि जिम्मेवार छ।
WS2 भ्यालेन्स ब्यान्ड (A) र graphene π-band (B) को पम्प-प्रोब ढिलाइको कार्यको रूपमा घातीय फिटहरू (बाक्लो रेखाहरू) सँगसँगैको शिखर स्थितिमा परिवर्तन। (A) मा WS2 शिफ्टको जीवनकाल 1.2 ± 0.1 ps हो। (B) मा ग्राफीन शिफ्टको जीवनकाल 1.7 ± 0.3 ps हो।
अर्को, हामी चित्र 1C मा रंगीन बक्सहरू द्वारा संकेत गरिएका क्षेत्रहरूमा पम्प-प्रोब सिग्नललाई एकीकृत गर्छौं र चित्र 3 मा पम्प-प्रोब ढिलाइको कार्यको रूपमा नतिजा गणनाहरू प्लट गर्छौं। चित्र 3 मा वक्र 1 को गतिशीलता देखाउँछ। 1.1 ± 0.1 ps को जीवनकालको साथ WS2 तहको कन्डक्शन ब्यान्डको फेदमा फोटोएक्साइटेड क्यारियरहरू डेटामा घातीय फिटबाट प्राप्त गरियो (पूरक सामग्री हेर्नुहोस्)।
पम्प-प्रोब ट्रेसहरू ढिलाइको कार्यको रूपमा चित्र 1C मा बक्सहरू द्वारा संकेत गरिएको क्षेत्रमा फोटोकरेन्टलाई एकीकृत गरेर प्राप्त हुन्छ। बाक्लो रेखाहरू डेटामा घातीय फिट हुन्छन्। वक्र (1) WS2 को कन्डक्शन ब्यान्डमा क्षणिक वाहक जनसंख्या। वक्र (२) सन्तुलन रासायनिक सम्भाव्यता भन्दा माथि ग्राफिनको π-ब्यान्डको पम्प-प्रोब संकेत। वक्र (३) सन्तुलन रासायनिक सम्भाव्यता मुनि ग्राफिनको π-ब्यान्डको पम्प-प्रोब संकेत। वक्र (4) WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डमा नेट पम्प-प्रोब संकेत। जीवनकाल 1.2 ± 0.1 ps in (1), 180 ± 20 fs (लाभ) र ∼ 2 ps (हानि) in (2), र (3) मा 1.8 ± 0.2 ps पाइन्छ।
चित्र 3 को कर्भ 2 र 3 मा, हामीले ग्राफिन π-ब्यान्डको पम्प-प्रोब संकेत देखाउँछौं। सन्तुलन रासायनिक सम्भाव्यता भन्दा माथिको इलेक्ट्रोनहरूको लाभ (चित्र 3 मा वक्र 2) ले सन्तुलन रासायनिक सम्भाव्यता (बक्र 3 मा 1.8 ± 0.2 ps) मुनिको इलेक्ट्रोनहरूको हानिको तुलनामा धेरै छोटो जीवनकाल (180 ± 20 fs) रहेको पाउँछौं। चित्र ३)। यसबाहेक, चित्र 3 को वक्र 2 मा फोटोकरेन्टको प्रारम्भिक लाभ ∼2 ps को जीवनकालको साथ t = 400 fs मा हानिमा परिणत भएको पाइन्छ। लाभ र हानि बीचको असमानता खुला मोनोलेयर ग्राफिनको पम्प-प्रोब संकेतमा अनुपस्थित भएको पाइन्छ (पूरक सामग्रीमा चित्र S5 हेर्नुहोस्), यसले संकेत गर्दछ कि असममिति WS2/graphene heterostructure मा अन्तरलेयर युग्मनको परिणाम हो। सन्तुलन रासायनिक सम्भाव्यताको माथि र तलको अल्पकालीन लाभ र दीर्घकालीन हानिको अवलोकनले क्रमशः हेटेरोस्ट्रक्चरको फोटोएक्सिटेशनमा ग्राफिन तहबाट इलेक्ट्रोनहरू कुशलतापूर्वक हटाइन्छ भनेर संकेत गर्दछ। नतिजाको रूपमा, ग्राफिन तह सकारात्मक रूपमा चार्ज हुन्छ, जुन चित्र 2B मा पाइने π-ब्यान्डको बाइन्डिङ ऊर्जाको वृद्धिसँग अनुरूप छ। π-ब्यान्डको डाउनशिफ्टले सन्तुलन रासायनिक सम्भाव्यताको माथिबाट सन्तुलन फर्मी-डिराक वितरणको उच्च-ऊर्जा पुच्छर हटाउँछ, जसले चित्र 3 को वक्र 2 मा पम्प-प्रोब संकेतको चिन्हको परिवर्तनलाई आंशिक रूपमा व्याख्या गर्छ। तल देखाउनुहोस् कि यो प्रभाव π-ब्यान्डमा इलेक्ट्रोनहरूको क्षणिक हानि द्वारा बढाइएको छ।
यो परिदृश्य चित्र 3 को वक्र 4 मा WS2 भ्यालेन्स ब्यान्डको नेट पम्प-प्रोब संकेतद्वारा समर्थित छ। यी डेटाहरू चित्र 1B मा ब्ल्याक बक्सद्वारा दिइएको क्षेत्रको गणनालाई एकीकृत गरेर प्राप्त गरिएको थियो जसले बाट फोटो उत्सर्जित इलेक्ट्रोनहरू खिच्दछ। सबै पम्प-प्रोब ढिलाइमा भ्यालेन्स ब्यान्ड। प्रयोगात्मक त्रुटि बारहरू भित्र, हामीले कुनै पम्प-प्रोब ढिलाइको लागि WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डमा प्वालहरूको उपस्थितिको लागि कुनै संकेत फेला पार्दैनौं। यसले संकेत गर्दछ कि, फोटोएक्सिटेशन पछि, यी प्वालहरू हाम्रो अस्थायी रिजोल्युसनको तुलनामा छोटो समय मापनमा द्रुत रूपमा रिफिल हुन्छन्।
WS2/graphene heterostructure मा अल्ट्राफास्ट चार्ज विभाजन को हाम्रो परिकल्पना को लागी अन्तिम प्रमाण प्रदान गर्न को लागी, हामी पूरक सामाग्री मा विवरण मा वर्णन गरिए अनुसार ग्राफीन तह मा स्थानान्तरण प्वाल को संख्या निर्धारण गर्दछ। छोटकरीमा, π-ब्यान्डको क्षणिक इलेक्ट्रोनिक वितरण फर्मी-डिराक वितरणसँग फिट गरिएको थियो। त्यसपछि प्वालहरूको संख्या क्षणिक रासायनिक सम्भाव्यता र इलेक्ट्रोनिक तापमानको लागि परिणाम मानहरूबाट गणना गरिएको थियो। नतिजा चित्र 4 मा देखाइएको छ। हामीले ∼ 5 × 1012 प्वाल/cm2 को कुल संख्या WS2 बाट ग्राफिनमा 1.5 ± 0.2 ps को घातांकीय जीवनकालमा स्थानान्तरण गरेको पाउँछौं।
π-ब्यान्डमा प्वालहरूको संख्याको परिवर्तन पम्प-प्रोब ढिलाइको कार्यको रूपमा 1.5 ± 0.2 ps को जीवनकालको उपज घातीय फिटसँग।
फिग्स मा खोजहरु बाट। 2 देखि 4 सम्म, WS2/graphene heterostructure मा अल्ट्राफास्ट चार्ज स्थानान्तरणको लागि निम्न माइक्रोस्कोपिक चित्र देखा पर्दछ (चित्र 5)। 2 eV मा WS2/graphene heterostructure को फोटोएक्सिटेशनले WS2 (चित्र 5A) मा A-exciton लाई प्रबल रूपमा भर्दछ। ग्राफिनमा डिराक बिन्दुमा साथै WS2 र graphene ब्यान्डहरू बीचको अतिरिक्त इलेक्ट्रोनिक उत्तेजनाहरू ऊर्जावान रूपमा सम्भव छन् तर धेरै कम कुशल छन्। WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डमा फोटोएक्साइटेड प्वालहरू हाम्रो टेम्पोरल रिजोल्युसन (चित्र 5A) को तुलनामा छोटो समयको स्केलमा ग्राफिन π-ब्यान्डबाट उत्पन्न हुने इलेक्ट्रोनहरूद्वारा रिफिल गरिन्छ। WS2 को कन्डक्शन ब्यान्डमा फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रोनहरूको जीवनकाल ∼1 ps (चित्र 5B) हुन्छ। यद्यपि, ग्राफिन π-ब्यान्ड (चित्र 5B) मा प्वालहरू पुन: भर्न ∼2 ps लाग्छ। यसले संकेत गर्छ कि, WS2 कन्डक्शन ब्यान्ड र ग्राफिन π-ब्यान्ड बीचको प्रत्यक्ष इलेक्ट्रोन स्थानान्तरण बाहेक, थप विश्राम मार्गहरू-सम्भवतः दोष अवस्थाहरू (26) मार्फत-पूरा गतिशीलता बुझ्नको लागि विचार गर्न आवश्यक छ।
(A) 2 eV मा WS2 A-exciton को अनुनादमा फोटोएक्सिटेशनले WS2 को कन्डक्शन ब्यान्डमा इलेक्ट्रोनहरू इन्जेक्ट गर्छ। WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डमा सम्बन्धित प्वालहरू ग्राफिन π-ब्यान्डबाट इलेक्ट्रोनहरूद्वारा तुरुन्तै रिफिल हुन्छन्। (B) WS2 को कन्डक्शन ब्यान्डमा फोटोएक्साइटेड क्यारियरहरूको जीवनकाल ∼1 ps छ। ग्राफिन π-ब्यान्डमा प्वालहरू ∼2 ps को लागि लाइभ हुन्छन्, ड्यास गरिएका तीरहरूद्वारा संकेत गरिएका अतिरिक्त स्क्याटरिङ च्यानलहरूको महत्त्वलाई संकेत गर्दछ। (A) र (B) मा कालो ड्यास रेखाहरूले ब्यान्ड शिफ्ट र रासायनिक सम्भाव्यतामा परिवर्तनहरू संकेत गर्दछ। (C) क्षणिक अवस्थामा, WS2 तह नकारात्मक रूपमा चार्ज हुन्छ जबकि ग्राफीन तह सकारात्मक रूपमा चार्ज हुन्छ। गोलाकार ध्रुवीकृत प्रकाशको साथ स्पिन-चयनात्मक उत्तेजनाको लागि, WS2 मा फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रोनहरू र ग्राफिनमा सम्बन्धित प्वालहरूले विपरीत स्पिन ध्रुवीकरण देखाउने अपेक्षा गरिन्छ।
क्षणिक अवस्थामा, फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रोनहरू WS2 को कन्डक्शन ब्यान्डमा रहन्छन् जबकि फोटोएक्साइटेड प्वालहरू ग्राफिनको π-ब्यान्डमा अवस्थित हुन्छन् (चित्र 5C)। यसको अर्थ WS2 तह नकारात्मक रूपमा चार्ज गरिएको छ र graphene लेयर सकारात्मक रूपमा चार्ज गरिएको छ। यसले ट्रान्जिन्ट पीक शिफ्टहरू (चित्र 2), ग्राफिन पम्प-प्रोब संकेतको विषमता (चित्र 3 को कर्भ 2 र 3), WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डमा प्वालहरूको अनुपस्थिति (बक्र 4 चित्र। 3) को लागि खाता बनाउँछ। , साथै ग्राफिन π-ब्यान्डमा थप प्वालहरू (चित्र 4)। यो चार्ज-पृथक अवस्थाको जीवनकाल ∼1 ps (वक्र 1 चित्र 3) हो।
समान चार्ज-पृथक क्षणिक अवस्थाहरू प्रकार II ब्यान्ड पङ्क्तिबद्धता र स्ट्याग्र्ड ब्यान्डग्याप (27-32) सँग दुई प्रत्यक्ष-ग्याप अर्धचालकहरूबाट बनेको सम्बन्धित भ्यान डर वाल्स हेटेरोस्ट्रक्चरहरूमा अवलोकन गरिएको छ। फोटोएक्सिटेशन पछि, इलेक्ट्रोनहरू र प्वालहरू क्रमशः कन्डक्शन ब्यान्डको तल र भ्यालेन्स ब्यान्डको शीर्षमा द्रुत रूपमा सर्ने फेला परे, जुन हेटेरोस्ट्रक्चर (27-32) को विभिन्न तहहरूमा अवस्थित छन्।
हाम्रो WS2/graphene heterostructure को मामला मा, दुबै इलेक्ट्रोन र प्वालहरूको लागि ऊर्जावान रूपमा सबैभन्दा अनुकूल स्थान धातु ग्राफिन तहमा फर्मी स्तरमा छ। त्यसकारण, एकले आशा गर्दछ कि दुबै इलेक्ट्रोन र प्वालहरू द्रुत रूपमा ग्राफिन π-ब्यान्डमा स्थानान्तरण हुन्छन्। यद्यपि, हाम्रो मापनले स्पष्ट रूपमा देखाउँछ कि प्वाल स्थानान्तरण (<200 fs) इलेक्ट्रोन स्थानान्तरण (∼1 ps) भन्दा धेरै कुशल छ। हामी यसको श्रेय WS2 को सापेक्षिक ऊर्जावान पङ्क्तिबद्धता र चित्र 1A मा प्रकट गरिएको ग्राफिन ब्यान्डहरूलाई दिन्छौं जसले हालै (14, 15) द्वारा अनुमानित इलेक्ट्रोन स्थानान्तरणको तुलनामा प्वाल स्थानान्तरणको लागि उपलब्ध अन्तिम अवस्थाहरूको ठूलो संख्या प्रदान गर्दछ। वर्तमान अवस्थामा, ∼2 eV WS2 ब्यान्डग्याप मान्दै, graphene Dirac बिन्दु र सन्तुलन रासायनिक सम्भाव्यता क्रमशः ∼0.5 र ∼0.2 eV WS2 ब्यान्डग्यापको बीचमा रहेको छ, इलेक्ट्रोन-प्वाल सममिति तोड्दै। हामीले पत्ता लगायौं कि प्वाल स्थानान्तरणको लागि उपलब्ध अन्तिम अवस्थाहरूको संख्या इलेक्ट्रोन स्थानान्तरणको तुलनामा ∼6 गुणा ठूलो छ (पूरक सामग्री हेर्नुहोस्), जसले गर्दा प्वाल स्थानान्तरण इलेक्ट्रोन स्थानान्तरण भन्दा छिटो हुने अपेक्षा गरिएको छ।
अवलोकन गरिएको अल्ट्राफास्ट असिमेट्रिक चार्ज ट्रान्सफरको पूर्ण माइक्रोस्कोपिक चित्रले, तथापि, WS2 मा A-exciton तरंग प्रकार्य र graphene π-band, क्रमशः विभिन्न इलेक्ट्रोन-इलेक्ट्रोन र इलेक्ट्रोन-फोनन स्क्याटरिङ गठन गर्ने अर्बिटलहरू बीचको ओभरल्यापलाई पनि विचार गर्नुपर्छ। गति, ऊर्जा, स्पिन, र स्यूडोस्पिन संरक्षण द्वारा लगाइएका अवरोधहरू सहित च्यानलहरू, प्रभाव प्लाज्मा दोलन (33), साथै सुसंगत फोनोन दोलनहरूको सम्भावित विस्थापन उत्तेजनाको भूमिका जसले चार्ज स्थानान्तरणलाई मध्यस्थता गर्न सक्छ (34, 35)। साथै, कसैले अनुमान लगाउन सक्छ कि पर्यवेक्षित चार्ज स्थानान्तरण अवस्था चार्ज स्थानान्तरण एक्सिटोन वा नि: शुल्क इलेक्ट्रोन-प्वाल जोडीहरू समावेश गर्दछ (पूरक सामग्री हेर्नुहोस्)। थप सैद्धान्तिक अनुसन्धानहरू जुन वर्तमान पेपरको दायराभन्दा बाहिर जान्छन् यी मुद्दाहरूलाई स्पष्ट गर्न आवश्यक छ।
संक्षेपमा, हामीले epitaxial WS2/graphene heterostructure मा अल्ट्राफास्ट इन्टरलेयर चार्ज ट्रान्सफर अध्ययन गर्न tr-ARPES प्रयोग गरेका छौं। हामीले भेट्टायौं कि, 2 eV मा WS2 को A-exciton को अनुनादमा उत्साहित हुँदा, फोटोएक्साइटेड प्वालहरू द्रुत रूपमा ग्राफिन तहमा स्थानान्तरण हुन्छन् जबकि फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रोनहरू WS2 तहमा रहन्छन्। हामीले यो तथ्यलाई श्रेय दियौं कि प्वाल स्थानान्तरणको लागि उपलब्ध अन्तिम राज्यहरूको संख्या इलेक्ट्रोन स्थानान्तरणको लागि भन्दा ठूलो छ। चार्ज-विभाजित क्षणिक अवस्थाको जीवनकाल ∼1 ps पाइयो। गोलाकार ध्रुवीकृत प्रकाश (22-25) को प्रयोग गरेर स्पिन-चयनात्मक अप्टिकल उत्तेजनाको साथ संयोजनमा, अवलोकन गरिएको अल्ट्राफास्ट चार्ज स्थानान्तरण स्पिन स्थानान्तरणको साथ हुन सक्छ। यस अवस्थामा, अनुसन्धान गरिएको WS2/graphene heterostructure लाई ग्राफिनमा कुशल अप्टिकल स्पिन इन्जेक्सनको लागि प्रयोग गर्न सकिन्छ जसको परिणामस्वरूप उपन्यास अप्टोस्पिन्ट्रोनिक उपकरणहरू हुन्छन्।
ग्राफिन नमूनाहरू SiCrystal GmbH बाट व्यावसायिक अर्धचालक 6H-SiC(0001) वेफरहरूमा बढाइएको थियो। एन-डोपेड वेफर्सहरू ०.५° भन्दा कम मिसकटको साथ अन-अक्षमा थिए। स्क्र्याचहरू हटाउन र नियमित फ्ल्याट टेरेसहरू प्राप्त गर्न SiC सब्सट्रेट हाइड्रोजन-एच गरिएको थियो। सफा र आणविक रूपमा फ्ल्याट Si-टर्मिनेटेड सतहलाई 8 मिनेट (36) को लागि 1300 डिग्री सेल्सियसमा एआर वायुमण्डलमा नमूना एनिल गरेर ग्राफिटाइज गरिएको थियो। यस तरिकाले, हामीले एकल कार्बन तह प्राप्त गर्यौं जहाँ प्रत्येक तेस्रो कार्बन परमाणुले SiC सब्सट्रेट (37) मा सहसंयोजक बन्धन गठन गर्यो। यस तहलाई हाइड्रोजन इन्टरकेलेसन (38) मार्फत पूर्ण रूपमा sp2-हाइब्रिडाइज्ड अर्ध फ्री-स्ट्यान्डिङ होल-डोपेड ग्राफिनमा परिणत गरियो। यी नमूनाहरूलाई graphene/H-SiC(0001) भनिन्छ। सम्पूर्ण प्रक्रिया एक्सट्रोनबाट व्यावसायिक ब्ल्याक म्याजिक ग्रोथ चेम्बरमा गरिएको थियो। WS2 वृद्धि एक मानक तातो पर्खाल रिएक्टरमा कम-दबाव रासायनिक वाष्प निक्षेप (39, 40) द्वारा WO3 र S पाउडरहरू 1:100 को द्रव्यमान अनुपातको साथ पूर्ववर्ती रूपमा प्रयोग गरी गरिएको थियो। WO3 र S पाउडरहरू क्रमशः 900 र 200 ° C मा राखिएको थियो। WO3 पाउडर सब्सट्रेटको नजिक राखिएको थियो। Argon 8 sccm को प्रवाह संग वाहक ग्यास को रूप मा प्रयोग गरिएको थियो। रिएक्टर मा दबाब 0.5 mbar मा राखिएको थियो। नमूनाहरू माध्यमिक इलेक्ट्रोन माइक्रोस्कोपी, परमाणु बल माइक्रोस्कोपी, रमन, र फोटोलुमिनेसेन्स स्पेक्ट्रोस्कोपी, साथै कम-ऊर्जा इलेक्ट्रोन विवर्तनको साथ विशेषता थिए। यी मापनहरूले दुई फरक WS2 एकल-क्रिस्टलाइन डोमेनहरू पत्ता लगाए जहाँ या त ΓK- वा ΓK'-दिशा ग्राफिन तहको ΓK-दिशासँग पङ्क्तिबद्ध छ। डोमेन साइड लम्बाइ 300 र 700 nm को बीचमा भिन्न हुन्छ, र कुल WS2 कभरेज ∼ 40% मा अनुमानित थियो, ARPES विश्लेषणको लागि उपयुक्त।
स्थिर ARPES प्रयोगहरू हेमिस्फेरिकल विश्लेषक (SPECS PHOIBOS 150) को साथमा चार्ज-कपल्ड उपकरण-डिटेक्टर प्रणाली प्रयोग गरी इलेक्ट्रोन ऊर्जा र गतिको दुई-आयामी पत्ता लगाउनको लागि प्रदर्शन गरिएको थियो। अध्रुवीकृत, मोनोक्रोमेटिक He Iα विकिरण (21.2 eV) एक उच्च-फ्लक्स He डिस्चार्ज स्रोत (VG Scienta VUV5000) को सबै फोटो उत्सर्जन प्रयोगहरूको लागि प्रयोग गरिएको थियो। हाम्रो प्रयोगहरूमा ऊर्जा र कोणीय रिजोलुसन क्रमशः 30 meV र 0.3° (0.01 Å−1 सँग सम्बन्धित) भन्दा राम्रो थियो। सबै प्रयोगहरू कोठाको तापक्रममा गरिएको थियो। ARPES एक अत्यन्तै सतह-संवेदनशील प्रविधि हो। WS2 र graphene तह दुबैबाट फोटोइलेक्ट्रोनहरू निकाल्न, ∼40% को अपूर्ण WS2 कभरेजको साथ नमूनाहरू प्रयोग गरियो।
tr-ARPES सेटअप 1-kHz टाइटेनियम: नीलमणि एम्पलीफायर (Coherent Legend Elite Duo) मा आधारित थियो। 2 mJ आउटपुट पावर आर्गनमा उच्च हार्मोनिक्स उत्पादनको लागि प्रयोग गरिएको थियो। परिणामस्वरूप चरम पराबैंगनी प्रकाशले 26-eV फोटोन ऊर्जामा 100-fs प्रोब पल्स उत्पादन गर्ने ग्रेटिंग मोनोक्रोमेटरबाट गुजर्यो। एम्पलीफायर आउटपुट पावर को 8mJ एक अप्टिकल प्यारामेट्रिक एम्पलीफायर (लाइट रूपान्तरणबाट HE-TOPAS) मा पठाइएको थियो। 2-eV पम्प पल्स प्राप्त गर्न बिटा बेरियम बोरेट क्रिस्टलमा 1-eV फोटोन ऊर्जामा सिग्नल बीम फ्रिक्वेन्सी-डबल गरिएको थियो। tr-ARPES मापन हेमिस्फेरिकल विश्लेषक (SPECS PHOIBOS 100) को साथ गरिएको थियो। समग्र ऊर्जा र अस्थायी रिजोलुसन क्रमशः 240 meV र 200 fs थियो।
यस लेखको लागि पूरक सामग्री http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 मा उपलब्ध छ
यो क्रिएटिभ कमन्स एट्रिब्युशन-गैरव्यावसायिक इजाजतपत्रको सर्तहरू अन्तर्गत वितरित खुला पहुँच लेख हो, जसले कुनै पनि माध्यममा प्रयोग, वितरण, र पुनरुत्पादनलाई अनुमति दिन्छ, जबसम्म नतिजाको प्रयोग व्यावसायिक फाइदाको लागि होइन र मौलिक कार्य ठीकसँग प्रदान गरिएको छ। उद्धृत।
नोट: हामीले तपाइँको इमेल ठेगाना मात्र अनुरोध गर्दछौं ताकि तपाइँले पृष्ठ सिफारिस गरिरहनुभएको व्यक्तिलाई थाहा छ कि तपाइँ उनीहरूले यो हेर्न चाहनुहुन्छ, र यो जंक मेल होइन। हामी कुनै पनि इमेल ठेगाना कब्जा गर्दैनौं।
यो प्रश्न तपाईं मानव आगन्तुक हुनुहुन्छ वा होइन भनेर परीक्षण गर्न र स्वचालित स्प्याम सबमिशनहरू रोक्नको लागि हो।
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz द्वारा
हामीले WS2/graphene heterostructure मा अल्ट्राफास्ट चार्ज विभाजनलाई सम्भवतः ग्राफिनमा अप्टिकल स्पिन इन्जेक्सन सक्षम पार्छौं।
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz द्वारा
हामीले WS2/graphene heterostructure मा अल्ट्राफास्ट चार्ज विभाजनलाई सम्भवतः ग्राफिनमा अप्टिकल स्पिन इन्जेक्सन सक्षम पार्छौं।
© २०२० अमेरिकन एसोसिएशन फर द एडभान्समेन्ट अफ साइन्स। सबै अधिकार सुरक्षित। AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef र COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 को साझेदार हो।
पोस्ट समय: मे-25-2020