एपिटॅक्सियल डब्ल्यूएस 2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर्समध्ये कार्यक्षम अल्ट्राफास्ट चार्ज पृथक्करणासाठी थेट पुरावा

मोनोलेयर डब्ल्यूएस 2 आणि ग्राफीनपासून बनवलेल्या एपिटॅक्सियल हेटरोस्ट्रक्चरमध्ये अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफरची तपासणी करण्यासाठी आम्ही वेळ- आणि कोन-निराकरण केलेल्या फोटोइमिशन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) चा वापर करतो. ही हेटरोस्ट्रक्चर डायरेक्ट-गॅप सेमीकंडक्टरच्या फायद्यांना मजबूत स्पिन-ऑर्बिट कपलिंगसह आणि अत्यंत उच्च गतिशीलता आणि दीर्घ स्पिन आयुष्यभर असलेल्या सेमीमेटल होस्टिंग मासलेस वाहकांशी मजबूत प्रकाश-द्रव्य परस्परसंवादासह एकत्रित करते. आम्हाला आढळले की, WS2 मधील A-एक्सिटॉनच्या अनुनादात फोटोएक्सिटेशननंतर, फोटोएक्सिटेड होल वेगाने ग्राफीन लेयरमध्ये हस्तांतरित होतात तर फोटोएक्सिटेड इलेक्ट्रॉन WS2 लेयरमध्ये राहतात. परिणामी चार्ज-विभक्त झालेल्या क्षणिक अवस्थेमध्ये ∼1 ps जीवनकाळ असल्याचे आढळून येते. आम्ही आमच्या निष्कर्षांचे श्रेय उच्च-रिझोल्यूशन एआरपीईएस द्वारे उघड केल्यानुसार WS2 आणि ग्राफीन बँडच्या सापेक्ष संरेखनामुळे विखुरलेल्या फेज स्पेसमधील फरकांना देतो. स्पिन-सिलेक्टिव्ह ऑप्टिकल एक्सिटेशनच्या संयोजनात, तपासलेले WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर ग्राफीनमध्ये कार्यक्षम ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शनसाठी एक व्यासपीठ प्रदान करू शकते.

अनेक भिन्न द्विमितीय सामग्रीच्या उपलब्धतेने अनुकूल डायलेक्ट्रिक स्क्रीनिंग आणि विविध समीपता-प्रेरित प्रभावांवर आधारित पूर्णपणे नवीन कार्यक्षमतेसह कादंबरी शेवटी पातळ हेटरोस्ट्रक्चर तयार करण्याची शक्यता उघडली आहे (1-3). इलेक्ट्रॉनिक्स आणि ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक्स क्षेत्रातील भविष्यातील अनुप्रयोगांसाठी तत्त्व-प्रुफ-ऑफ-प्रुफ-ऑफ-प्रिन्सिपल उपकरणे साकार झाली आहेत (4-6).

येथे, आम्ही मोनोलेयर डब्ल्यूएस 2, मजबूत स्पिन-ऑर्बिट कपलिंगसह डायरेक्ट-गॅप सेमीकंडक्टर आणि तुटलेल्या इन्व्हर्शन सममिती (7) मुळे बँड स्ट्रक्चरचे मोठे स्पिन स्प्लिटिंग आणि मोनोलेयर ग्राफीन, एक सेमीमेटल असलेल्या एपिटॅक्सियल व्हॅन डेर वाल्स हेटरोस्ट्रक्चर्सवर लक्ष केंद्रित करतो. शंकूच्या आकाराची बँड रचना आणि अत्यंत उच्च वाहक गतिशीलता (8), हायड्रोजन-टर्मिनेटेड SiC(0001) वर वाढलेली. अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफर (9-15) आणि प्रॉक्सिमिटी-प्रेरित स्पिन-ऑर्बिट कपलिंग इफेक्ट्स (16-18) साठी प्रथम संकेत WS2/graphene आणि तत्सम हेटरोस्ट्रक्चर्स भविष्यातील ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक (19) आणि ऑप्टोस्पिंट्रोनिक (20) अनुप्रयोगांसाठी आशादायक उमेदवार बनवतात.

आम्ही वेळ- आणि कोन-निराकरण फोटोइमिशन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) सह WS2/graphene मधील फोटोजनरेट केलेल्या इलेक्ट्रॉन-होल जोड्यांचे विश्रांतीचे मार्ग प्रकट करण्यासाठी निघालो. त्या उद्देशासाठी, आम्ही WS2 (21, 12) मधील A-एक्सिटॉनला अनुनाद असलेल्या 2-eV पंप पल्ससह हेटरोस्ट्रक्चर उत्तेजित करतो आणि 26-eV फोटॉन उर्जेवर दुसऱ्या वेळेच्या विलंबित प्रोब पल्ससह फोटोइलेक्ट्रॉन बाहेर काढतो. गती-, ऊर्जा- आणि वेळ-निराकरण केलेल्या वाहक गतिशीलतेमध्ये प्रवेश मिळविण्यासाठी पंप-प्रोब विलंबाचे कार्य म्हणून आम्ही अर्धगोल विश्लेषकासह फोटोइलेक्ट्रॉनची गतीज ऊर्जा आणि उत्सर्जन कोन निर्धारित करतो. उर्जा आणि वेळ रिझोल्यूशन अनुक्रमे 240 meV आणि 200 fs आहे.

आमचे परिणाम epitaxially संरेखित स्तरांमधील अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफरसाठी थेट पुरावे प्रदान करतात, स्तरांच्या अनियंत्रित अझिमुथल संरेखनासह समान मॅन्युअली असेंबल केलेल्या हेटरोस्ट्रक्चर्समध्ये सर्व-ऑप्टिकल तंत्रांवर आधारित पहिल्या संकेतांची पुष्टी करतात (9-15). याव्यतिरिक्त, आम्ही दाखवतो की हे शुल्क हस्तांतरण अत्यंत असममित आहे. आमची मोजमाप ∼1 ps साठी जगणारी, अनुक्रमे WS2 आणि ग्राफीन लेयरमध्ये फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉन आणि छिद्रांसह पूर्वी न पाहिलेली चार्ज-विभक्त क्षणिक स्थिती प्रकट करते. उच्च-रिझोल्यूशन ARPES द्वारे उघड केल्याप्रमाणे WS2 आणि ग्राफीन बँडच्या सापेक्ष संरेखनामुळे इलेक्ट्रॉन आणि छिद्र हस्तांतरणासाठी स्कॅटरिंग फेज स्पेसमधील फरकांच्या संदर्भात आम्ही आमच्या निष्कर्षांचा अर्थ लावतो. स्पिन- आणि व्हॅली-सिलेक्टिव्ह ऑप्टिकल एक्सिटेशन (22-25) WS2/ग्रॅफीन हेटरोस्ट्रक्चर्ससह एकत्रित करून ग्राफीनमध्ये कार्यक्षम अल्ट्राफास्ट ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शनसाठी एक नवीन व्यासपीठ प्रदान करू शकतात.

आकृती 1A एपिटॅक्सियल WS2/ग्रॅफीन हेटरोस्ट्रक्चरच्या ΓK-दिशेसह बँड संरचनेच्या हेलियम दिव्यासह प्राप्त केलेले उच्च-रिझोल्यूशन ARPES मापन दर्शवते. डिराक शंकू समतोल रासायनिक संभाव्यतेच्या ∼0.3 eV वर स्थित डिराक बिंदूसह छिद्र-डोप केलेला आढळतो. स्पिन-स्प्लिट WS2 व्हॅलेन्स बँडचा वरचा भाग समतोल रासायनिक संभाव्यतेच्या खाली ∼1.2 eV असल्याचे आढळले आहे.

(A) ΓK-दिशेच्या बाजूने अध्रुवीकृत हेलियम दिव्यासह समतोल फोटोकरंट मोजले जाते. (B) 26-eV फोटॉन ऊर्जेवर p-ध्रुवीकृत अत्यंत अल्ट्राव्हायोलेट डाळींसह मोजलेले नकारात्मक पंप-प्रोब विलंबासाठी फोटोकरंट. डॅश केलेल्या राखाडी आणि लाल रेषा अंजीर 2 मधील क्षणिक शिखर पोझिशन्स काढण्यासाठी वापरल्या जाणाऱ्या रेखा प्रोफाइलची स्थिती चिन्हांकित करतात. (सी) पंप फ्ल्युन्ससह 2 eV च्या पंप फोटॉन उर्जेवर फोटोएक्सिटेशन नंतर फोटोकरंट 200 fs चे पंप-प्रेरित बदल 2 mJ/cm2 चे. फोटोइलेक्ट्रॉनचा फायदा आणि तोटा अनुक्रमे लाल आणि निळ्या रंगात दर्शविला जातो. बॉक्स चित्र 3 मध्ये प्रदर्शित केलेल्या पंप-प्रोब ट्रेससाठी एकत्रीकरणाचे क्षेत्र दर्शवितात.

आकृती 1B WS2 च्या जवळ असलेल्या बँड संरचनेचा tr-ARPES स्नॅपशॉट दाखवते आणि पंप पल्स येण्यापूर्वी नकारात्मक पंप-प्रोब विलंबाने 26-eV फोटॉन उर्जेवर 100-fs अत्यंत अल्ट्राव्हायोलेट डाळीने मोजलेले ग्राफीन के-पॉइंट्स. येथे, स्पिन स्प्लिटिंगचे निराकरण होत नाही कारण सॅम्पल डिग्रेडेशन आणि 2-eV पंप पल्सच्या उपस्थितीमुळे स्पेस चार्ज स्पेक्ट्रल वैशिष्ट्यांचा विस्तार होतो. आकृती 1C 200 fs च्या पंप-प्रोब विलंबाने आकृती 1B च्या संदर्भात फोटोक्युरंटचे पंप-प्रेरित बदल दर्शविते जेथे पंप-प्रोब सिग्नल कमाल पोहोचतो. लाल आणि निळे रंग अनुक्रमे फोटोइलेक्ट्रॉनची वाढ आणि तोटा दर्शवतात.

या समृद्ध गतिशीलतेचे अधिक तपशीलवार विश्लेषण करण्यासाठी, आम्ही प्रथम डब्ल्यूएस 2 व्हॅलेन्स बँड आणि ग्राफीन π-बँडची क्षणिक शिखर पोझिशन्स अंजीर 1B मधील डॅश केलेल्या रेषांसह निर्धारित करतो, जसे की पूरक सामग्रीमध्ये तपशीलवार वर्णन केले आहे. WS2 व्हॅलेन्स बँड 90 meV (Fig. 2A) ने वर सरकत असल्याचे आणि ग्राफीन π-बँड 50 meV (चित्र 2B) ने खाली सरकल्याचे आम्हाला आढळते. WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडसाठी 1.2 ± 0.1 ps आणि ग्राफीन π-बँडसाठी 1.7 ± 0.3 ps या शिफ्ट्सचा घातांकीय जीवनकाल आढळतो. या पीक शिफ्ट्स दोन स्तरांच्या क्षणिक चार्जिंगचा पहिला पुरावा देतात, जेथे अतिरिक्त सकारात्मक (नकारात्मक) शुल्क इलेक्ट्रॉनिक अवस्थांची बंधनकारक ऊर्जा वाढवते (कमी होते). लक्षात ठेवा की WS2 व्हॅलेन्स बँडचा अपशिफ्ट अंजीर 1C मध्ये ब्लॅक बॉक्सने चिन्हांकित केलेल्या क्षेत्रातील प्रमुख पंप-प्रोब सिग्नलसाठी जबाबदार आहे.

WS2 व्हॅलेन्स बँड (A) आणि graphene π-band (B) च्या शिखर स्थितीत घातांकीय फिट्स (जाड रेषा) सोबत पंप-प्रोब विलंबाचे कार्य म्हणून बदल. (A) मध्ये WS2 शिफ्टचा जीवनकाळ 1.2 ± 0.1 ps आहे. (B) मधील ग्राफीन शिफ्टचे आयुष्य 1.7 ± 0.3 ps आहे.

पुढे, आम्ही अंजीर 1C मध्ये रंगीत बॉक्सद्वारे दर्शविलेल्या भागांवर पंप-प्रोब सिग्नल एकत्रित करतो आणि परिणामी संख्या चित्र 3 मध्ये पंप-प्रोब विलंबाचे कार्य म्हणून प्लॉट करतो. अंजीर 3 मधील वक्र 1 चे गतिशीलता दर्शविते. 1.1 ± 0.1 ps आयुष्यभर डेटाच्या एक्सपोनेन्शिअल फिटने मिळवलेल्या WS2 लेयरच्या कंडक्शन बँडच्या तळाशी असलेले फोटोएक्साइटेड वाहक (पूरक साहित्य पहा).

अंजीर 1C मधील बॉक्सद्वारे दर्शविलेल्या क्षेत्रावरील फोटोकरंट एकत्रित करून विलंबाचे कार्य म्हणून पंप-प्रोब ट्रेस. जाड रेषा डेटासाठी घातांकीय फिट आहेत. वक्र (1) WS2 च्या वहन बँडमध्ये क्षणिक वाहक लोकसंख्या. वक्र (2) समतोल रासायनिक संभाव्यतेच्या वर असलेल्या ग्राफीनच्या π-बँडचा पंप-प्रोब सिग्नल. वक्र (3) समतोल रासायनिक संभाव्यतेच्या खाली असलेल्या ग्राफीनच्या π-बँडचा पंप-प्रोब सिग्नल. वक्र (4) WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडमध्ये नेट पंप-प्रोब सिग्नल. जीवनकाल (1) मध्ये 1.2 ± 0.1 ps, 180 ± 20 fs (नफा) आणि (2) मध्ये ∼ 2 ps (तोटा), आणि (3) मध्ये 1.8 ± 0.2 ps असल्याचे आढळले आहे.

आकृती 3 च्या वक्र 2 आणि 3 मध्ये, आम्ही ग्राफीन π-बँडचा पंप-प्रोब सिग्नल दाखवतो. आम्हाला असे आढळून आले की समतोल रासायनिक संभाव्यतेच्या (चित्र 3 मधील वक्र 2) वर इलेक्ट्रॉन्सचा लाभ हा समतोल रासायनिक संभाव्यतेच्या खाली असलेल्या इलेक्ट्रॉनच्या नुकसानीपेक्षा (वक्र 3 मधील 1.8 ± 0.2 ps) कमी जीवनकाळ (180 ± 20 fs) आहे. अंजीर 3). पुढे, आकृती 3 च्या वक्र 2 मधील फोटोक्युरंटचा प्रारंभिक फायदा ∼2 ps च्या आयुष्यासह t = 400 fs वर तोट्यात बदलत असल्याचे आढळले आहे. नफा आणि तोटा यांच्यातील असममितता अनकव्हर्ड मोनोलेयर ग्राफीनच्या पंप-प्रोब सिग्नलमध्ये अनुपस्थित असल्याचे आढळून येते (पूरक सामग्रीमधील अंजीर S5 पहा), हे दर्शविते की विषमता ही WS2/ग्रॅफिन हेटरोस्ट्रक्चरमधील इंटरलेअर कपलिंगचा परिणाम आहे. समतोल रासायनिक संभाव्यतेच्या वर आणि खाली अनुक्रमे अल्पकालीन लाभ आणि दीर्घकालीन नुकसानाचे निरीक्षण, हेटरोस्ट्रक्चरच्या फोटोएक्सिटेशनवर ग्राफीनच्या थरातून इलेक्ट्रॉन कार्यक्षमतेने काढून टाकले जातात असे सूचित करते. परिणामी, ग्राफीन थर सकारात्मक चार्ज होतो, जो अंजीर 2B मध्ये आढळलेल्या π-बँडच्या बंधनकारक उर्जेच्या वाढीशी सुसंगत आहे. π-बँडची डाउनशिफ्ट समतोल रासायनिक संभाव्यतेच्या वरून समतोल फर्मी-डिरॅक वितरणाची उच्च-ऊर्जा शेपूट काढून टाकते, जे अंजीर 3 च्या वक्र 2 मधील पंप-प्रोब सिग्नलच्या चिन्हाच्या बदलाचे अंशतः स्पष्टीकरण देते. खाली दर्शवा की हा प्रभाव π-बँडमधील इलेक्ट्रॉनच्या क्षणिक नुकसानीमुळे अधिक वाढतो.

ही परिस्थिती अंजीर 3 च्या वक्र 4 मधील WS2 व्हॅलेन्स बँडच्या निव्वळ पंप-प्रोब सिग्नलद्वारे समर्थित आहे. हा डेटा अंजीर 1B मधील ब्लॅक बॉक्सने दिलेल्या क्षेत्रावरील मोजणी एकत्रित करून प्राप्त केला आहे ज्यामधून फोटो उत्सर्जित केलेले इलेक्ट्रॉन कॅप्चर करतात. सर्व पंप-प्रोब विलंबावर व्हॅलेन्स बँड. प्रायोगिक त्रुटी पट्ट्यांमध्ये, कोणत्याही पंप-प्रोब विलंबासाठी WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडमध्ये छिद्रांच्या उपस्थितीचे कोणतेही संकेत आम्हाला आढळले नाहीत. हे सूचित करते की, फोटोएक्सिटेशन नंतर, आमच्या टेम्पोरल रिझोल्यूशनच्या तुलनेत ही छिद्रे कमी वेळेत वेगाने भरली जातात.

WS2/graphene heterostructure मधील अल्ट्राफास्ट चार्ज सेपरेशनच्या आमच्या गृहीतकाचा अंतिम पुरावा देण्यासाठी, आम्ही पूरक सामग्रीमध्ये तपशीलवार वर्णन केल्यानुसार ग्राफीन लेयरमध्ये हस्तांतरित केलेल्या छिद्रांची संख्या निर्धारित करतो. थोडक्यात, π-बँडचे क्षणिक इलेक्ट्रॉनिक वितरण फर्मी-डिरॅक वितरणाने बसवले होते. क्षणिक रासायनिक संभाव्यता आणि इलेक्ट्रॉनिक तापमानासाठी परिणामी मूल्यांमधून छिद्रांची संख्या मोजली गेली. परिणाम आकृती 4 मध्ये दर्शविला आहे. आम्हाला आढळले की एकूण ∼5 × 1012 छिद्र/cm2 1.5 ± 0.2 ps च्या घातांकीय जीवनकालासह WS2 वरून ग्राफीनमध्ये हस्तांतरित केले जातात.

π-बँडमधील छिद्रांच्या संख्येत पंप-प्रोब विलंबाचे कार्य म्हणून घातांकीय योग्यतेसह 1.5 ± 0.2 पीएसचे आयुष्यभर बदल.

अंजीर मध्ये निष्कर्ष पासून. 2 ते 4, WS2/graphene heterostructure मध्ये अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफरसाठी खालील सूक्ष्म चित्र उगवते (चित्र 5). 2 eV वर WS2/graphene heterostructure चे Photoexcitation WS2 (Fig. 5A) मध्ये A-exciton प्रबळपणे भरते. ग्राफीनमधील डायरॅक बिंदूवर तसेच WS2 आणि ग्राफीन बँड दरम्यान अतिरिक्त इलेक्ट्रॉनिक उत्तेजने ऊर्जावानपणे शक्य आहेत परंतु लक्षणीय कमी कार्यक्षम आहेत. WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडमधील फोटोएक्साइटेड छिद्र आमच्या टेम्पोरल रिझोल्यूशन (चित्र 5A) च्या तुलनेत टाइम स्केलवर ग्राफीन π-बँडमधून उद्भवलेल्या इलेक्ट्रॉनद्वारे पुन्हा भरले जातात. WS2 च्या वहन बँडमधील प्रकाश उत्तेजित इलेक्ट्रॉन्सचे आयुष्यभर ∼1 ps (चित्र 5B) असते. तथापि, ग्राफीन π-बँड (चित्र 5B) मधील छिद्रे पुन्हा भरण्यासाठी ∼2 ps लागतात. हे सूचित करते की, WS2 कंडक्शन बँड आणि ग्राफीन π-बँड दरम्यान थेट इलेक्ट्रॉन हस्तांतरण बाजूला ठेवून, अतिरिक्त विश्रांती मार्ग-शक्यतो दोष अवस्थांद्वारे (26)—संपूर्ण गतिशीलता समजून घेण्यासाठी विचारात घेणे आवश्यक आहे.

(A) 2 eV वर WS2 A-exciton च्या अनुनादात फोटोएक्सिटेशन WS2 च्या वहन बँडमध्ये इलेक्ट्रॉन इंजेक्ट करते. WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडमधील संबंधित छिद्र ग्राफीन π-बँडमधील इलेक्ट्रॉनद्वारे त्वरित भरले जातात. (B) WS2 च्या वहन बँडमधील प्रकाश उत्तेजित वाहकांचे आयुष्यभर ∼1 ps असते. ग्राफीन π-बँडमधील छिद्र ∼2 ps साठी राहतात, जे डॅश केलेल्या बाणांनी दर्शविलेल्या अतिरिक्त स्कॅटरिंग चॅनेलचे महत्त्व दर्शवते. (A) आणि (B) मधील काळ्या डॅश रेषा बँड शिफ्ट आणि रासायनिक संभाव्य बदल दर्शवतात. (C) क्षणिक अवस्थेत, WS2 थर नकारात्मक चार्ज केला जातो तर ग्राफीन स्तर सकारात्मक चार्ज केला जातो. वर्तुळाकार ध्रुवीकृत प्रकाशासह स्पिन-निवडक उत्तेजनासाठी, WS2 मधील फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉन आणि ग्राफीनमधील संबंधित छिद्रे विरुद्ध स्पिन ध्रुवीकरण दर्शवणे अपेक्षित आहे.

क्षणिक अवस्थेत, प्रकाश उत्तेजित इलेक्ट्रॉन्स WS2 च्या वहन बँडमध्ये राहतात तर प्रकाश उत्तेजित छिद्र ग्राफीनच्या π-बँडमध्ये असतात (चित्र 5C). याचा अर्थ WS2 स्तर ऋणात्मक चार्ज झाला आहे आणि ग्राफीन स्तर सकारात्मक चार्ज झाला आहे. हे क्षणिक शिखर शिफ्ट (चित्र 2), ग्राफीन पंप-प्रोब सिग्नलची विषमता (चित्र 3 मधील वक्र 2 आणि 3), WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडमध्ये छिद्र नसणे (वक्र 4 अंजीर 3) साठी खाते. , तसेच ग्राफीन π-बँडमधील अतिरिक्त छिद्रे (चित्र 4). या चार्ज-विभक्त अवस्थेचा जीवनकाळ ∼1 ps (वक्र 1 अंजीर 3) आहे.

टाईप II बँड अलाइनमेंट आणि स्टॅगर्ड बँडगॅप (27-32) सह दोन डायरेक्ट-गॅप सेमीकंडक्टरपासून बनवलेल्या संबंधित व्हॅन डेर वाल्स हेटरोस्ट्रक्चर्समध्ये तत्सम चार्ज-विभक्त क्षणिक अवस्था दिसून आल्या आहेत. फोटोएक्सिटेशननंतर, इलेक्ट्रॉन्स आणि छिद्रे हेटरोस्ट्रक्चरच्या (27-32) वेगवेगळ्या स्तरांमध्ये स्थित असलेल्या अनुक्रमे कंडक्शन बँडच्या तळाशी आणि व्हॅलेन्स बँडच्या शीर्षस्थानी वेगाने फिरताना आढळले.

आमच्या WS2/ग्रॅफीन हेटरोस्ट्रक्चरच्या बाबतीत, इलेक्ट्रॉन आणि छिद्र दोन्हीसाठी ऊर्जावानदृष्ट्या सर्वात अनुकूल स्थान हे धातूच्या ग्राफीन थरातील फर्मी स्तरावर आहे. त्यामुळे, कोणीही अशी अपेक्षा करेल की इलेक्ट्रॉन आणि छिद्र दोन्ही वेगाने ग्राफीन π-बँडमध्ये हस्तांतरित होतील. तथापि, आमचे मोजमाप स्पष्टपणे दर्शविते की छिद्र हस्तांतरण (<200 fs) इलेक्ट्रॉन हस्तांतरण (∼1 ps) पेक्षा जास्त कार्यक्षम आहे. आम्ही याचे श्रेय WS2 च्या सापेक्ष ऊर्जावान संरेखन आणि चित्र 1A मध्ये दर्शविल्याप्रमाणे ग्राफीन बँडला देतो जे अलीकडे (14, 15) द्वारे अपेक्षेनुसार इलेक्ट्रॉन हस्तांतरणाच्या तुलनेत छिद्र हस्तांतरणासाठी मोठ्या संख्येने उपलब्ध अंतिम स्थिती प्रदान करते. सध्याच्या प्रकरणात, ∼2 eV WS2 बँडगॅप गृहीत धरल्यास, ग्राफीन डिराक पॉइंट आणि समतोल रासायनिक क्षमता हे WS2 बँडगॅपच्या मध्यभागी अनुक्रमे ∼0.5 आणि ∼0.2 eV वर स्थित आहेत, इलेक्ट्रॉन-होल सममिती तोडत आहेत. आम्हाला आढळले की छिद्र हस्तांतरणासाठी उपलब्ध अंतिम अवस्थांची संख्या इलेक्ट्रॉन हस्तांतरणापेक्षा ∼ 6 पट मोठी आहे (पूरक सामग्री पहा), त्यामुळे छिद्र हस्तांतरण इलेक्ट्रॉन हस्तांतरणापेक्षा अधिक जलद होणे अपेक्षित आहे.

निरीक्षण केलेल्या अल्ट्राफास्ट असममित चार्ज ट्रान्सफरचे संपूर्ण सूक्ष्म चित्र, तथापि, WS2 मधील A-एक्सिटॉन वेव्ह फंक्शन आणि ग्राफीन π-बँड, अनुक्रमे भिन्न इलेक्ट्रॉन-इलेक्ट्रॉन आणि इलेक्ट्रॉन-फोनॉन स्कॅटरिंग बनवणाऱ्या ऑर्बिटल्समधील आच्छादनाचा देखील विचार केला पाहिजे. गती, ऊर्जा, स्पिन आणि स्यूडोस्पिन संवर्धन, प्लाझ्मा ऑसिलेशन्सचा प्रभाव (33), तसेच चार्ज ट्रान्सफरमध्ये मध्यस्थी करू शकणाऱ्या सुसंगत फोनॉन दोलनांच्या संभाव्य विस्थापित उत्तेजनाची भूमिका यासह चॅनेल (34, 35) . तसेच, निरीक्षण केलेल्या चार्ज ट्रान्सफर स्टेटमध्ये चार्ज ट्रान्सफर एक्सिटॉन्स किंवा फ्री इलेक्ट्रॉन-होल जोड्या असतात (पूरक साहित्य पहा). या मुद्द्यांचे स्पष्टीकरण करण्यासाठी वर्तमान पत्राच्या व्याप्तीच्या पलीकडे जाणारे पुढील सैद्धांतिक तपास आवश्यक आहेत.

सारांश, आम्ही epitaxial WS2/graphene heterostructure मध्ये अल्ट्राफास्ट इंटरलेअर चार्ज ट्रान्सफरचा अभ्यास करण्यासाठी tr-ARPES चा वापर केला आहे. आम्हाला आढळले की, 2 eV वर डब्ल्यूएस 2 च्या ए-एक्सिटॉनच्या अनुनादात उत्तेजित झाल्यावर, फोटोएक्साइटेड छिद्रे वेगाने ग्राफीन लेयरमध्ये हस्तांतरित होतात तर फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉन डब्ल्यूएस 2 लेयरमध्ये राहतात. आम्ही याचे श्रेय असे दिले की छिद्र हस्तांतरणासाठी उपलब्ध अंतिम अवस्थांची संख्या इलेक्ट्रॉन हस्तांतरणापेक्षा मोठी आहे. चार्ज-विभक्त क्षणिक स्थितीचे आयुष्य ∼1 ps असल्याचे आढळले. गोलाकार ध्रुवीकृत प्रकाश (22-25) वापरून स्पिन-सिलेक्टिव्ह ऑप्टिकल उत्तेजनाच्या संयोजनात, निरीक्षण केलेले अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफर स्पिन ट्रान्सफरसह असू शकते. या प्रकरणात, तपासलेले WS2/graphene heterostructure चा वापर ग्राफीनमध्ये कार्यक्षम ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शनसाठी केला जाऊ शकतो ज्यामुळे नवीन ऑप्टोस्पिंट्रोनिक उपकरणे तयार होतात.

ग्राफीनचे नमुने SiCrystal GmbH कडून व्यावसायिक अर्धसंवाहक 6H-SiC(0001) वेफर्सवर घेतले गेले. N-doped वेफर्स 0.5° पेक्षा कमी नसलेल्या अक्षावर होते. ओरखडे काढण्यासाठी आणि नियमित सपाट टेरेस मिळविण्यासाठी SiC सब्सट्रेट हायड्रोजन-एच केलेले होते. स्वच्छ आणि अणुदृष्ट्या सपाट Si-टर्मिनेटेड पृष्ठभाग नंतर 8 मिनिट (36) साठी 1300°C तापमानावर Ar वातावरणातील नमुन्याला एनीलिंग करून ग्रेफाइट केले गेले. अशा प्रकारे, आम्हाला एक कार्बन लेयर मिळाला जिथे प्रत्येक तिसरा कार्बन अणू SiC सब्सट्रेट (37) मध्ये सहसंयोजक बंध तयार करतो. हा थर नंतर हायड्रोजन इंटरकॅलेशन (38) द्वारे पूर्णपणे sp2-हायब्रिडाइज्ड क्वासी फ्री-स्टँडिंग होल-डोपेड ग्राफीनमध्ये बदलला गेला. हे नमुने ग्राफीन/H-SiC(0001) म्हणून ओळखले जातात. संपूर्ण प्रक्रिया एक्सट्रॉनच्या व्यावसायिक ब्लॅक मॅजिक ग्रोथ चेंबरमध्ये पार पाडली गेली. WS2 ची वाढ प्रमाणित हॉट-वॉल अणुभट्टीमध्ये कमी-दाब रासायनिक वाष्प जमा करून (39, 40) WO3 आणि S पावडरचा वापर करून 1:100 च्या वस्तुमान गुणोत्तराने केली गेली. WO3 आणि S पावडर अनुक्रमे 900 आणि 200°C वर ठेवण्यात आले होते. WO3 पावडर सब्सट्रेट जवळ ठेवली होती. आर्गॉन 8 sccm च्या प्रवाहासह वाहक वायू म्हणून वापरला गेला. रिॲक्टरमधील दाब 0.5 mbar वर ठेवण्यात आला होता. नमुने दुय्यम इलेक्ट्रॉन मायक्रोस्कोपी, अणु शक्ती मायक्रोस्कोपी, रमन आणि फोटोल्युमिनेसेन्स स्पेक्ट्रोस्कोपी, तसेच कमी-ऊर्जा इलेक्ट्रॉन विवर्तनाने वैशिष्ट्यीकृत होते. या मोजमापांनी दोन भिन्न WS2 सिंगल-क्रिस्टलाइन डोमेन उघड केले जेथे एकतर ΓK- किंवा ΓK'-दिशा ग्राफीन लेयरच्या ΓK-दिशाशी संरेखित केली जाते. डोमेन बाजूची लांबी 300 आणि 700 nm दरम्यान बदलते, आणि एकूण WS2 कव्हरेज अंदाजे ∼40% होते, ARPES विश्लेषणासाठी योग्य.

स्थिर ARPES प्रयोग हेमिस्फेरिकल विश्लेषक (SPECS PHOIBOS 150) सह इलेक्ट्रॉन ऊर्जा आणि गतीच्या द्विमितीय शोधासाठी चार्ज-कपल्ड डिव्हाइस-डिटेक्टर सिस्टम वापरून केले गेले. उच्च-फ्लक्स हे डिस्चार्ज स्रोत (VG Scienta VUV5000) चे अध्रुवीय, मोनोक्रोमॅटिक He Iα रेडिएशन (21.2 eV) सर्व फोटो उत्सर्जन प्रयोगांसाठी वापरले गेले. आमच्या प्रयोगांमधील ऊर्जा आणि कोनीय रिझोल्यूशन अनुक्रमे 30 meV आणि 0.3° (0.01 Å−1 शी संबंधित) पेक्षा चांगले होते. सर्व प्रयोग खोलीच्या तपमानावर केले गेले. एआरपीईएस एक अत्यंत पृष्ठभाग-संवेदनशील तंत्र आहे. WS2 आणि graphene या दोन्ही थरांमधून फोटोइलेक्ट्रॉन बाहेर काढण्यासाठी, ∼40% च्या अपूर्ण WS2 कव्हरेजसह नमुने वापरले गेले.

tr-ARPES सेटअप 1-kHz Titanium:Sapphire amplifier (Coherent Legend Elite Duo) वर आधारित होता. आर्गॉनमध्ये उच्च हार्मोनिक्स निर्मितीसाठी 2 mJ आउटपुट पॉवर वापरली गेली. परिणामी अत्यंत अल्ट्राव्हायोलेट प्रकाश 26-eV फोटॉन उर्जेवर 100-fs प्रोब पल्स तयार करणाऱ्या ग्रेटिंग मोनोक्रोमेटरमधून जातो. ॲम्प्लीफायर आउटपुट पॉवरचा 8mJ ऑप्टिकल पॅरामेट्रिक ॲम्प्लिफायरमध्ये पाठवला गेला होता (लाईट रूपांतरणातून HE-TOPAS). 1-eV फोटॉन उर्जेवरील सिग्नल बीम 2-eV पंप डाळी मिळविण्यासाठी बीटा बेरियम बोरेट क्रिस्टलमध्ये वारंवारता-दुप्पट होते. tr-ARPES मोजमाप हेमिस्फेरिकल विश्लेषक (SPECS PHOIBOS 100) सह केले गेले. एकूण ऊर्जा आणि टेम्पोरल रिझोल्यूशन अनुक्रमे 240 meV आणि 200 fs होते.

या लेखासाठी पूरक साहित्य http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 येथे उपलब्ध आहे

हा क्रिएटिव्ह कॉमन्स ॲट्रिब्युशन-नॉन-कॉमर्सियल परवान्याच्या अटींनुसार वितरीत केलेला खुला-प्रवेश लेख आहे, जो कोणत्याही माध्यमात वापर, वितरण आणि पुनरुत्पादनास परवानगी देतो, जोपर्यंत परिणामी वापर व्यावसायिक फायद्यासाठी होत नाही आणि मूळ काम योग्यरित्या केले गेले आहे. उद्धृत.

सुचना: आम्ही फक्त तुमच्या ईमेल पत्त्याची विनंती करतो जेणेकरून तुम्ही ज्या व्यक्तीने पृष्ठाची शिफारस करत आहात त्यांना हे कळेल की त्यांनी ते पहावे आणि ते जंक मेल नाही. आम्ही कोणताही ईमेल पत्ता पकडत नाही.

हा प्रश्न तुम्ही मानवी अभ्यागत आहात की नाही हे तपासण्यासाठी आणि स्वयंचलित स्पॅम सबमिशन रोखण्यासाठी आहे.

स्वेन एस्क्लिमन, अँटोनियो रॉसी, मारियाना चावेझ-सर्व्हान्टेस, रझवान क्रौस, बेनिटो अर्नोल्डी, बेंजामिन स्टॅडम्युलर, मार्टिन एस्क्लिमन, स्टिव्हन फोर्टी, फिलिपो फॅब्री, कॅमिला कोलेटी, इसाबेला गियर्स यांनी

आम्ही WS2/graphene heterostructure मध्ये अल्ट्राफास्ट चार्ज सेपरेशन प्रकट करतो जे शक्यतो ग्राफीनमध्ये ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन सक्षम करते.

स्वेन एस्क्लिमन, अँटोनियो रॉसी, मारियाना चावेझ-सर्व्हान्टेस, रझवान क्रौस, बेनिटो अर्नोल्डी, बेंजामिन स्टॅडम्युलर, मार्टिन एस्क्लिमन, स्टिव्हन फोर्टी, फिलिपो फॅब्री, कॅमिला कोलेटी, इसाबेला गियर्स यांनी

आम्ही WS2/graphene heterostructure मध्ये अल्ट्राफास्ट चार्ज सेपरेशन प्रकट करतो जे शक्यतो ग्राफीनमध्ये ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन सक्षम करते.

© 2020 अमेरिकन असोसिएशन फॉर द ॲडव्हान्समेंट ऑफ सायन्स. सर्व हक्क राखीव. AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef आणि COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 चे भागीदार आहे.