मोनोलेयर WS2 आणि ग्राफीनपासून बनवलेल्या एपिटॅक्सियल हेटेरोस्ट्रक्चरमध्ये अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफर तपासण्यासाठी आम्ही वेळ आणि कोन-निराकरण केलेले फोटोएमिशन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) वापरतो. हे हेटेरोस्ट्रक्चर डायरेक्ट-गॅप सेमीकंडक्टरचे फायदे मजबूत स्पिन-ऑर्बिट कपलिंग आणि सेमीमेटल होस्टिंग मासलेस कॅरियर्ससह मजबूत प्रकाश-पदार्थ परस्परसंवादाचे फायदे एकत्र करते ज्यामध्ये अत्यंत उच्च गतिशीलता आणि दीर्घ स्पिन लाइफटाइम असतात. आम्हाला आढळले की, WS2 मधील A-एक्सिटॉनला रेझोनान्सवर फोटोएक्सिटेशन नंतर, फोटोएक्सिटेड होल वेगाने ग्राफिन लेयरमध्ये स्थानांतरित होतात तर फोटोएक्सिटेड इलेक्ट्रॉन WS2 लेयरमध्ये राहतात. परिणामी चार्ज-सेपरेटेड ट्रान्झिएंट स्टेटचे आयुष्यमान ~1 ps असल्याचे आढळले आहे. आम्ही आमच्या निष्कर्षांचे श्रेय उच्च-रिझोल्यूशन ARPES द्वारे उघड झालेल्या WS2 आणि ग्राफीन बँडच्या सापेक्ष संरेखनामुळे होणाऱ्या स्कॅटरिंग फेज स्पेसमधील फरकांना देतो. स्पिन-सिलेक्टिव्ह ऑप्टिकल उत्तेजनासह, तपासलेले WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चर ग्राफिनमध्ये कार्यक्षम ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शनसाठी एक व्यासपीठ प्रदान करू शकते.
अनेक वेगवेगळ्या द्विमितीय पदार्थांच्या उपलब्धतेमुळे तयार केलेल्या डायलेक्ट्रिक स्क्रीनिंग आणि विविध समीपता-प्रेरित प्रभावांवर आधारित पूर्णपणे नवीन कार्यक्षमतांसह नवीन, शेवटी पातळ हेटेरोस्ट्रक्चर्स तयार करण्याची शक्यता उघडली आहे (१-३). इलेक्ट्रॉनिक्स आणि ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक्सच्या क्षेत्रात भविष्यातील अनुप्रयोगांसाठी सिद्धांत-प्रूफ उपकरणे साकार झाली आहेत (४-६).
येथे, आम्ही एपिटॅक्सियल व्हॅन डेर वाल्स हेटेरोस्ट्रक्चर्सवर लक्ष केंद्रित करतो ज्यामध्ये मोनोलेयर WS2, मजबूत स्पिन-ऑर्बिट कपलिंगसह डायरेक्ट-गॅप सेमीकंडक्टर आणि तुटलेल्या इन्व्हर्जन सममितीमुळे बँड स्ट्रक्चरचे मोठे स्पिन स्प्लिटिंग (7) आणि मोनोलेयर ग्राफीन, शंकूच्या आकाराचे बँड स्ट्रक्चर आणि अत्यंत उच्च वाहक गतिशीलता (8) असलेले सेमीमेटल, हायड्रोजन-टर्मिनेटेड SiC(0001) वर वाढवलेले एपिटॅक्सियल व्हॅन डेर वाल्स हेटेरोस्ट्रक्चर्स असतात. अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफर (9-15) आणि प्रॉक्सिमिटी-प्रेरित स्पिन-ऑर्बिट कपलिंग इफेक्ट्स (16-18) साठी पहिले संकेत WS2/ग्राफीन आणि तत्सम हेटेरोस्ट्रक्चर्स भविष्यातील ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक (19) आणि ऑप्टोस्पिंट्रॉनिक (20) अनुप्रयोगांसाठी आशादायक उमेदवार बनवतात.
आम्ही वेळ- आणि कोन-निराकरण केलेल्या फोटोएमिशन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) वापरून WS2/ग्राफीनमध्ये फोटोजनरेटेड इलेक्ट्रॉन-होल जोड्यांचे विश्रांती मार्ग उघड करण्यासाठी निघालो. त्यासाठी, आम्ही WS2 (21, 12) मधील A-एक्सिटॉनला अनुनाद करणाऱ्या 2-eV पंप पल्ससह हेटेरोस्ट्रक्चर उत्तेजित करतो आणि 26-eV फोटॉन उर्जेवर दुसऱ्या वेळेच्या विलंबित प्रोब पल्ससह फोटोइलेक्ट्रॉन बाहेर काढतो. पंप-प्रोब विलंबाच्या कार्य म्हणून आम्ही गती-, ऊर्जा- आणि वेळ-निराकरण केलेल्या वाहक गतिमानतेमध्ये प्रवेश मिळविण्यासाठी अर्धगोलाकार विश्लेषकासह फोटोइलेक्ट्रॉनची गतिज ऊर्जा आणि उत्सर्जन कोन निश्चित करतो. ऊर्जा आणि वेळ रिझोल्यूशन अनुक्रमे 240 meV आणि 200 fs आहे.
आमचे निकाल एपिटॅक्सिली अलाइन केलेल्या थरांमधील अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफरसाठी थेट पुरावे देतात, जे थरांच्या अनियंत्रित अझिमुथल संरेखन (9-15) सह समान मॅन्युअली असेंबल केलेल्या हेटरोस्ट्रक्चर्समधील ऑल-ऑप्टिकल तंत्रांवर आधारित पहिल्या संकेतांची पुष्टी करतात. याव्यतिरिक्त, आम्ही दाखवतो की हे चार्ज ट्रान्सफर अत्यंत असममित आहे. आमच्या मोजमापांमधून फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रॉन आणि WS2 आणि ग्राफीन लेयरमध्ये स्थित छिद्रांसह पूर्वी न पाहिलेली चार्ज-सेपरेटेड ट्रान्झिएंट स्थिती दिसून येते, जी अनुक्रमे ~1 ps साठी जगते. आम्ही आमच्या निष्कर्षांचा अर्थ उच्च-रिझोल्यूशन ARPES द्वारे प्रकट झालेल्या WS2 आणि ग्राफीन बँडच्या सापेक्ष संरेखनामुळे इलेक्ट्रॉन आणि होल ट्रान्सफरसाठी स्कॅटरिंग फेज स्पेसमधील फरकांच्या संदर्भात करतो. स्पिन- आणि व्हॅली-सिलेक्टिव्ह ऑप्टिकल उत्तेजना (22-25) सह एकत्रित WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर्स ग्राफीनमध्ये कार्यक्षम अल्ट्राफास्ट ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शनसाठी एक नवीन प्लॅटफॉर्म प्रदान करू शकतात.
आकृती 1A मध्ये एपिटॅक्सियल WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरच्या ΓK-दिशेने बँड स्ट्रक्चरच्या हेलियम लॅम्पसह मिळवलेले उच्च-रिझोल्यूशन ARPES मापन दाखवले आहे. डायरॅक शंकूला समतोल रासायनिक विभवाच्या वर ~0.3 eV स्थित डायरॅक बिंदूसह छिद्रित केलेले आढळले आहे. स्पिन-स्प्लिट WS2 व्हॅलेन्स बँडचा वरचा भाग समतोल रासायनिक विभवाच्या खाली ~1.2 eV असल्याचे आढळले आहे.
(अ) ध्रुवीकरण न केलेल्या हेलियम दिव्याने ΓK-दिशेने मोजलेले समतोल प्रकाशप्रवाह. (ब) २६-eV फोटॉन उर्जेवर p-ध्रुवीकरण केलेल्या अतिनील अतिनील पल्ससह मोजलेले नकारात्मक पंप-प्रोब विलंबासाठी प्रकाशप्रवाह. आकृती २ मध्ये क्षणिक शिखर स्थिती काढण्यासाठी वापरल्या जाणाऱ्या रेषा प्रोफाइलची स्थिती डॅश केलेल्या राखाडी आणि लाल रेषा दर्शवितात. (क) २ mJ/cm2 च्या पंप प्रवाहासह २ eV च्या पंप फोटॉन उर्जेवर प्रकाशप्रसारानंतर २०० fs च्या प्रकाशप्रवाहाचे पंप-प्रेरित बदल. फोटोइलेक्ट्रॉनचा फायदा आणि तोटा अनुक्रमे लाल आणि निळ्या रंगात दर्शविला आहे. आकृती ३ मध्ये दर्शविलेल्या पंप-प्रोब ट्रेससाठी बॉक्स एकात्मतेचे क्षेत्र दर्शवितात.
आकृती १B मध्ये पंप पल्स येण्यापूर्वी नकारात्मक पंप-प्रोब विलंबावर २६-eV फोटॉन उर्जेवर १००-fs अत्यंत अल्ट्राव्हायोलेट पल्ससह मोजलेले WS2 आणि ग्राफीन K-पॉइंट्सच्या जवळील बँड स्ट्रक्चरचा tr-ARPES स्नॅपशॉट दाखवला आहे. येथे, नमुना क्षय आणि २-eV पंप पल्सच्या उपस्थितीमुळे स्पिन स्प्लिटिंगचे निराकरण होत नाही ज्यामुळे स्पेक्ट्रल वैशिष्ट्यांचे स्पेस चार्ज विस्तृत होते. आकृती १C मध्ये २०० fs च्या पंप-प्रोब विलंबावर जिथे पंप-प्रोब सिग्नल जास्तीत जास्त पोहोचतो तिथे आकृती १B च्या संदर्भात फोटोकरंटचे पंप-प्रेरित बदल दाखवले आहेत. लाल आणि निळे रंग अनुक्रमे फोटोइलेक्ट्रॉनचा फायदा आणि तोटा दर्शवतात.
या समृद्ध गतिमानतेचे अधिक तपशीलवार विश्लेषण करण्यासाठी, आपण प्रथम आकृती 1B मध्ये डॅश केलेल्या रेषांसह WS2 व्हॅलेन्स बँड आणि ग्राफीन π-बँडच्या क्षणिक शिखर स्थिती निश्चित करतो जसे की पूरक साहित्यात तपशीलवार स्पष्ट केले आहे. आपल्याला आढळते की WS2 व्हॅलेन्स बँड 90 meV ने वर सरकतो (आकृती 2A) आणि ग्राफीन π-बँड 50 meV ने खाली सरकतो (आकृती 2B). या शिफ्ट्सचे घातांकीय आयुष्य WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडसाठी 1.2 ± 0.1 ps आणि ग्राफीन π-बँडसाठी 1.7 ± 0.3 ps असल्याचे आढळले आहे. हे शिफ्ट्स दोन थरांच्या क्षणिक चार्जिंगचा पहिला पुरावा देतात, जिथे अतिरिक्त सकारात्मक (ऋण) चार्ज इलेक्ट्रॉनिक अवस्थांची बंधन ऊर्जा वाढवते (कमी करते). लक्षात घ्या की WS2 व्हॅलेन्स बँडचा अपशिफ्ट आकृती 1C मध्ये ब्लॅक बॉक्सने चिन्हांकित केलेल्या क्षेत्रात प्रमुख पंप-प्रोब सिग्नलसाठी जबाबदार आहे.
पंप-प्रोब विलंब आणि घातांकीय फिट (जाड रेषा) यांच्या कार्यामुळे WS2 व्हॅलेन्स बँड (A) आणि ग्राफीन π-बँड (B) च्या शिखर स्थितीत बदल. (A) मध्ये WS2 शिफ्टचे आयुष्यमान 1.2 ± 0.1 ps आहे. (B) मध्ये ग्राफीन शिफ्टचे आयुष्यमान 1.7 ± 0.3 ps आहे.
पुढे, आपण आकृती 1C मध्ये रंगीत बॉक्सद्वारे दर्शविलेल्या क्षेत्रांवर पंप-प्रोब सिग्नल एकत्रित करतो आणि आकृती 3 मध्ये पंप-प्रोब विलंबाचे कार्य म्हणून परिणामी संख्या प्लॉट करतो. आकृती 3 मधील वक्र 1 डेटाला घातांकीय फिटमधून प्राप्त झालेल्या 1.1 ± 0.1 ps च्या आयुष्यासह WS2 लेयरच्या वाहक बँडच्या तळाशी असलेल्या फोटोएक्साइटेड वाहकांची गतिशीलता दर्शवितो (पूरक साहित्य पहा).
आकृती 1C मधील बॉक्सद्वारे दर्शविलेल्या क्षेत्रावरील फोटोकरंट एकत्रित करून मिळवलेल्या विलंबाच्या कार्याच्या रूपात पंप-प्रोब ट्रेस. जाड रेषा डेटाशी घातांकीय फिट आहेत. वक्र (1) WS2 च्या वाहक बँडमध्ये क्षणिक वाहक लोकसंख्या. वक्र (2) समतोल रासायनिक संभाव्यतेच्या वरील ग्राफीनच्या π-बँडचा पंप-प्रोब सिग्नल. वक्र (3) समतोल रासायनिक संभाव्यतेच्या खाली ग्राफीनच्या π-बँडचा पंप-प्रोब सिग्नल. वक्र (4) WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडमध्ये नेट पंप-प्रोब सिग्नल. आयुष्यमान 1.2 ± 0.1 ps in (1), 180 ± 20 fs (नफा) आणि ∼2 ps (तोटा) in (2), आणि 1.8 ± 0.2 ps in (3) असल्याचे आढळले.
आकृती ३ मधील वक्र २ आणि ३ मध्ये, आपण ग्राफीन π-बँडचा पंप-प्रोब सिग्नल दाखवतो. आपल्याला आढळते की समतोल रासायनिक क्षमता (आकृती ३ मधील वक्र २) पेक्षा जास्त इलेक्ट्रॉनचा वाढीचा कालावधी समतोल रासायनिक क्षमता (आकृती ३ मधील वक्र २) पेक्षा कमी इलेक्ट्रॉनच्या नुकसानाच्या तुलनेत खूपच कमी आयुष्यमान (१८० ± २० fs) असतो (वक्र ३ आकृती ३ मध्ये १.८ ± ०.२ ps). पुढे, आकृती ३ मधील वक्र २ मधील फोटोकरंटचा प्रारंभिक फायदा t = ४०० fs वर तोट्यात बदलतो आणि त्याचे आयुष्यमान ~२ ps असते. उघडलेल्या मोनोलेयर ग्राफीनच्या पंप-प्रोब सिग्नलमध्ये वाढ आणि तोटा यांच्यातील असममितता अनुपस्थित असल्याचे आढळले आहे (पूरक साहित्यात आकृती S5 पहा), जे दर्शवते की असममितता WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरमधील इंटरलेयर कपलिंगचा परिणाम आहे. समतोल रासायनिक क्षमतेच्या वर आणि खाली अनुक्रमे अल्पकालीन वाढ आणि दीर्घकालीन नुकसानाचे निरीक्षण असे दर्शविते की हेटेरोस्ट्रक्चरच्या फोटोएक्सिटेशनवर इलेक्ट्रॉन ग्राफीन थरातून कार्यक्षमतेने काढून टाकले जातात. परिणामी, ग्राफीन थर सकारात्मक चार्ज होतो, जो आकृती 2B मध्ये आढळलेल्या π-बँडच्या बंधन उर्जेतील वाढीशी सुसंगत आहे. π-बँडचे डाउनशिफ्ट समतोल रासायनिक क्षमतेच्या वरून समतोल फर्मी-डायरॅक वितरणाची उच्च-ऊर्जा शेपटी काढून टाकते, जे आकृती 3 च्या वक्र 2 मधील पंप-प्रोब सिग्नलच्या चिन्हातील बदलाचे अंशतः स्पष्टीकरण देते. आम्ही खाली दाखवू की π-बँडमधील इलेक्ट्रॉनच्या क्षणिक नुकसानामुळे हा परिणाम आणखी वाढतो.
या परिस्थितीला आकृती ३ च्या वक्र ४ मधील WS2 व्हॅलेन्स बँडच्या नेट पंप-प्रोब सिग्नलद्वारे समर्थन दिले जाते. आकृती १B मधील ब्लॅक बॉक्सने दिलेल्या क्षेत्रावरील गणना एकत्रित करून हे डेटा प्राप्त केले गेले आहेत जे सर्व पंप-प्रोब विलंबांवर व्हॅलेन्स बँडमधून फोटो उत्सर्जित इलेक्ट्रॉन कॅप्चर करते. प्रायोगिक त्रुटी बारमध्ये, आम्हाला कोणत्याही पंप-प्रोब विलंबासाठी WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडमध्ये छिद्रांच्या उपस्थितीचे कोणतेही संकेत आढळत नाहीत. हे सूचित करते की, फोटोएक्सिटेशननंतर, हे छिद्र आमच्या टेम्पोरल रिझोल्यूशनच्या तुलनेत कमी वेळेच्या प्रमाणात वेगाने पुन्हा भरले जातात.
WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरमधील अल्ट्राफास्ट चार्ज सेपरेशनच्या आमच्या गृहीतकाला अंतिम पुरावा देण्यासाठी, आम्ही पूरक साहित्यात तपशीलवार वर्णन केल्याप्रमाणे ग्राफीन थरात हस्तांतरित केलेल्या छिद्रांची संख्या निश्चित करतो. थोडक्यात, π-बँडचे क्षणिक इलेक्ट्रॉनिक वितरण फर्मी-डायरॅक वितरणासह बसवले गेले. त्यानंतर क्षणिक रासायनिक क्षमता आणि इलेक्ट्रॉनिक तापमानासाठी परिणामी मूल्यांवरून छिद्रांची संख्या मोजली गेली. परिणाम आकृती 4 मध्ये दर्शविला आहे. आम्हाला आढळते की एकूण ~5 × 1012 छिद्रे/सेमी 2 WS2 वरून ग्राफीनमध्ये 1.5 ± 0.2 ps च्या घातांकीय आयुष्यमानासह हस्तांतरित केली जातात.
पंप-प्रोब विलंबाच्या कार्याप्रमाणे π-बँडमधील छिद्रांच्या संख्येत बदल आणि घातांकीय फिटमुळे 1.5 ± 0.2 ps चे आयुष्यमान मिळते.
आकृती २ ते ४ मधील निष्कर्षांवरून, WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरमधील अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफरसाठी खालील सूक्ष्म चित्र समोर येते (आकृती ५). २ eV वर WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरचे फोटोएक्सिटेशन प्रामुख्याने WS2 मध्ये A-एक्सिटॉन भरते (आकृती ५A). ग्राफीनमध्ये तसेच WS2 आणि ग्राफीन बँडमधील डायरॅक पॉइंटवर अतिरिक्त इलेक्ट्रॉनिक उत्तेजने ऊर्जादृष्ट्या शक्य आहेत परंतु ती खूपच कमी कार्यक्षम आहेत. WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडमधील फोटोएक्सिटेड होल आपल्या टेम्पोरल रिझोल्यूशनच्या तुलनेत कमी वेळेच्या प्रमाणात ग्राफीन π-बँडमधून उद्भवणाऱ्या इलेक्ट्रॉनद्वारे पुन्हा भरले जातात (आकृती ५A). WS2 च्या कंडक्शन बँडमधील फोटोएक्सिटेड इलेक्ट्रॉनचे आयुष्य ∼१ ps (आकृती ५B) असते. तथापि, ग्राफीन π-बँडमधील छिद्रे पुन्हा भरण्यासाठी ∼२ ps लागतात (आकृती ५B). हे सूचित करते की, WS2 वाहक बँड आणि ग्राफीन π-बँडमधील थेट इलेक्ट्रॉन हस्तांतरणाव्यतिरिक्त, अतिरिक्त विश्रांती मार्ग - शक्यतो दोष अवस्थांद्वारे (26) - संपूर्ण गतिशीलता समजून घेण्यासाठी विचारात घेणे आवश्यक आहे.
(अ) WS2 A-एक्सिटॉनला अनुनाद देताना 2 eV वर प्रकाशउत्तेजनामुळे WS2 च्या वाहक बँडमध्ये इलेक्ट्रॉन इंजेक्ट होतात. WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडमधील संबंधित छिद्रे ग्राफीन π-बँडमधील इलेक्ट्रॉनद्वारे त्वरित भरली जातात. (ब) WS2 च्या वाहक बँडमधील प्रकाशउत्तेजित वाहकांचे आयुष्यमान ~1 ps असते. ग्राफीन π-बँडमधील छिद्रे ~2 ps पर्यंत जगतात, जे डॅश केलेल्या बाणांनी दर्शविलेल्या अतिरिक्त विखुरलेल्या चॅनेलचे महत्त्व दर्शवितात. (अ) आणि (ब) मधील काळ्या तुटक रेषा बँड शिफ्ट आणि रासायनिक संभाव्यतेतील बदल दर्शवितात. (क) क्षणिक स्थितीत, WS2 थर नकारात्मक चार्ज केला जातो तर ग्राफीन थर सकारात्मक चार्ज केला जातो. वर्तुळाकार ध्रुवीकृत प्रकाशासह स्पिन-सिलेक्टिव्ह उत्तेजनासाठी, WS2 मधील प्रकाशउत्तेजित इलेक्ट्रॉन आणि ग्राफीनमधील संबंधित छिद्रे विरुद्ध स्पिन ध्रुवीकरण दर्शविण्याची अपेक्षा आहे.
क्षणिक अवस्थेत, फोटोएक्सिटेड इलेक्ट्रॉन WS2 च्या वाहक बँडमध्ये राहतात तर फोटोएक्सिटेड होल ग्राफीनच्या π-बँडमध्ये असतात (आकृती 5C). याचा अर्थ WS2 थर नकारात्मक चार्ज केलेला आहे आणि ग्राफीन थर सकारात्मक चार्ज केलेला आहे. हे क्षणिक शिफ्ट (आकृती 2), ग्राफीन पंप-प्रोब सिग्नलची असममितता (आकृती 3 मधील वक्र 2 आणि 3), WS2 च्या व्हॅलेन्स बँडमध्ये छिद्रांची अनुपस्थिती (वक्र 4 आकृती 3), तसेच ग्राफीन π-बँडमधील अतिरिक्त छिद्रे (आकृती 4) यासाठी जबाबदार आहे. या चार्ज-सेपरेटेड अवस्थेचे आयुष्य ∼1 ps (वक्र 1 आकृती 3) आहे.
टाइप II बँड अलाइनमेंट आणि स्टॅगर्ड बँडगॅप (27-32) असलेल्या दोन डायरेक्ट-गॅप सेमीकंडक्टरपासून बनवलेल्या संबंधित व्हॅन डेर वाल्स हेटेरोस्ट्रक्चर्समध्ये समान चार्ज-सेपरेटेड ट्रान्झिएंट स्टेट्स आढळून आल्या आहेत. फोटोएक्सिटेशननंतर, इलेक्ट्रॉन आणि छिद्रे वेगाने कंडक्शन बँडच्या तळाशी आणि व्हॅलेन्स बँडच्या वरच्या बाजूला सरकताना आढळले, जे हेटेरोस्ट्रक्चरच्या वेगवेगळ्या थरांमध्ये स्थित आहेत (27-32).
आमच्या WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरच्या बाबतीत, इलेक्ट्रॉन आणि छिद्रांसाठी ऊर्जादृष्ट्या सर्वात अनुकूल स्थान धातूच्या ग्राफीन थरातील फर्मी पातळीवर आहे. म्हणून, इलेक्ट्रॉन आणि छिद्र दोन्ही वेगाने ग्राफीन π-बँडमध्ये हस्तांतरित होतील अशी अपेक्षा केली जाऊ शकते. तथापि, आमच्या मोजमापांमधून स्पष्टपणे दिसून येते की छिद्र हस्तांतरण (<200 fs) हे इलेक्ट्रॉन हस्तांतरण (∼1 ps) पेक्षा खूपच कार्यक्षम आहे. आम्ही याचे श्रेय आकृती 1A मध्ये उघड केल्याप्रमाणे WS2 आणि ग्राफीन बँडच्या सापेक्ष ऊर्जावान संरेखनाला देतो जे अलीकडेच (14, 15) अपेक्षित असलेल्या इलेक्ट्रॉन हस्तांतरणाच्या तुलनेत छिद्र हस्तांतरणासाठी उपलब्ध अंतिम अवस्थांची मोठी संख्या देते. सध्याच्या प्रकरणात, ∼2 eV WS2 बँडगॅप गृहीत धरून, ग्राफीन डायरॅक बिंदू आणि समतोल रासायनिक क्षमता WS2 बँडगॅपच्या मध्यभागी अनुक्रमे ∼0.5 आणि ∼0.2 eV वर स्थित आहेत, ज्यामुळे इलेक्ट्रॉन-होल सममिती तोडली जाते. आम्हाला आढळले आहे की छिद्र हस्तांतरणासाठी उपलब्ध अंतिम अवस्थांची संख्या इलेक्ट्रॉन हस्तांतरणापेक्षा ~6 पट जास्त आहे (पूरक साहित्य पहा), म्हणूनच छिद्र हस्तांतरण इलेक्ट्रॉन हस्तांतरणापेक्षा जलद असण्याची अपेक्षा आहे.
तथापि, निरीक्षण केलेल्या अल्ट्राफास्ट असममित चार्ज ट्रान्सफरच्या संपूर्ण सूक्ष्म चित्रात, WS2 मधील A-एक्सिटॉन वेव्ह फंक्शन बनवणाऱ्या ऑर्बिटल्स आणि ग्राफीन π-बँडमधील ओव्हरलॅप, वेग, ऊर्जा, स्पिन आणि स्यूडोस्पिन संवर्धनाद्वारे लादलेल्या मर्यादा, प्लाझ्मा दोलनांचा प्रभाव (33), तसेच चार्ज ट्रान्सफरमध्ये मध्यस्थी करू शकणाऱ्या सुसंगत फोनॉन दोलनांच्या संभाव्य विस्थापन उत्तेजनाची भूमिका (34, 35) यांचा समावेश आहे हे देखील विचारात घेतले पाहिजे. तसेच, निरीक्षण केलेल्या चार्ज ट्रान्सफर स्थितीत चार्ज ट्रान्सफर एक्सिटॉन आहेत की मुक्त इलेक्ट्रॉन-होल जोड्या आहेत याचा अंदाज लावता येईल (पूरक साहित्य पहा). या मुद्द्यांचे स्पष्टीकरण देण्यासाठी या पेपरच्या व्याप्तीच्या पलीकडे जाणाऱ्या पुढील सैद्धांतिक तपासांची आवश्यकता आहे.
थोडक्यात, आम्ही एपिटॅक्सियल WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरमध्ये अल्ट्राफास्ट इंटरलेयर चार्ज ट्रान्सफरचा अभ्यास करण्यासाठी tr-ARPES चा वापर केला आहे. आम्हाला आढळले की, 2 eV वर WS2 च्या A-एक्सिटॉनला रेझोनान्सवर उत्तेजित झाल्यावर, फोटोएक्सिटेड होल वेगाने ग्राफीन लेयरमध्ये स्थानांतरित होतात तर फोटोएक्सिटेड इलेक्ट्रॉन WS2 लेयरमध्ये राहतात. आम्ही याचे कारण असे दिले की होल ट्रान्सफरसाठी उपलब्ध अंतिम अवस्थांची संख्या इलेक्ट्रॉन ट्रान्सफरपेक्षा जास्त आहे. चार्ज-सेपरेटेड ट्रान्झिएंट स्टेटचे आयुष्यमान ~1 ps असल्याचे आढळले. वर्तुळाकार ध्रुवीकृत प्रकाश (22-25) वापरून स्पिन-सिलेक्टिव्ह ऑप्टिकल उत्तेजनासह, निरीक्षण केलेले अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफर स्पिन ट्रान्सफरसह असू शकते. या प्रकरणात, तपासलेले WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चर ग्राफीनमध्ये कार्यक्षम ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शनसाठी वापरले जाऊ शकते ज्यामुळे नवीन ऑप्टोस्पिंट्रॉनिक उपकरणे तयार होतात.
ग्राफीनचे नमुने SiCrystal GmbH कडून व्यावसायिक अर्धचालक 6H-SiC(0001) वेफर्सवर वाढवले गेले. N-डोपेड वेफर्स 0.5° पेक्षा कमी अंतरावर होते आणि अक्षावर होते. ओरखडे काढून टाकण्यासाठी आणि नियमित सपाट टेरेस मिळविण्यासाठी SiC सब्सट्रेट हायड्रोजन-एचिंग केले गेले. स्वच्छ आणि अणुदृष्ट्या सपाट Si-टर्मिनेटेड पृष्ठभाग नंतर नमुना 1300°C वर 8 मिनिटांसाठी Ar वातावरणात अॅनिलिंग करून ग्राफिटाइझ केले गेले (36). अशा प्रकारे, आम्हाला एक कार्बन थर मिळाला जिथे प्रत्येक तिसरा कार्बन अणू SiC सब्सट्रेटशी सहसंयोजक बंध तयार करतो (37). हा थर नंतर हायड्रोजन इंटरकॅलेशन (38) द्वारे पूर्णपणे sp2-हायब्रिडाइज्ड क्वासी फ्री-स्टँडिंग होल-डोपेड ग्राफीनमध्ये बदलला गेला. या नमुन्यांना ग्राफीन/H-SiC(0001) असे संबोधले जाते. संपूर्ण प्रक्रिया Aixtron कडून व्यावसायिक ब्लॅक मॅजिक ग्रोथ चेंबरमध्ये पार पाडली गेली. WS2 ची वाढ एका मानक हॉट-वॉल रिअॅक्टरमध्ये कमी-दाबाच्या रासायनिक वाष्प निक्षेपण (39, 40) द्वारे 1:100 च्या वस्तुमान गुणोत्तरासह WO3 आणि S पावडर वापरून पूर्वसूचक म्हणून केली गेली. WO3 आणि S पावडर अनुक्रमे 900 आणि 200°C वर ठेवण्यात आले. WO3 पावडर सब्सट्रेटच्या जवळ ठेवण्यात आली. 8 sccm च्या प्रवाहासह वाहक वायू म्हणून आर्गॉनचा वापर करण्यात आला. रिअॅक्टरमधील दाब 0.5 mbar वर ठेवण्यात आला. नमुने दुय्यम इलेक्ट्रॉन मायक्रोस्कोपी, अणुबल बल मायक्रोस्कोपी, रमन आणि फोटोल्युमिनेसेन्स स्पेक्ट्रोस्कोपी तसेच कमी-ऊर्जा इलेक्ट्रॉन विवर्तन वापरून वैशिष्ट्यीकृत केले गेले. या मोजमापांनी दोन भिन्न WS2 सिंगल-क्रिस्टलाइन डोमेन उघड केले जिथे ΓK- किंवा ΓK'-दिशा ग्राफीन थराच्या ΓK-दिशाशी संरेखित आहे. डोमेन बाजूची लांबी 300 ते 700 nm दरम्यान बदलली आणि एकूण WS2 कव्हरेज अंदाजे ~40% इतके होते, जे ARPES विश्लेषणासाठी योग्य होते.
इलेक्ट्रॉन ऊर्जा आणि गतीच्या द्विमितीय शोधासाठी चार्ज-कपल्ड डिव्हाइस-डिटेक्टर सिस्टमचा वापर करून हेमिस्फेरिकल अॅनालायझर (SPECS PHOIBOS 150) वापरून स्थिर ARPES प्रयोग केले गेले. सर्व फोटोएमिशन प्रयोगांसाठी उच्च-प्रवाह He डिस्चार्ज स्रोत (VG Scienta VUV5000) चे अध्रुवीकृत, मोनोक्रोमॅटिक He Iα रेडिएशन (21.2 eV) वापरले गेले. आमच्या प्रयोगांमध्ये ऊर्जा आणि कोनीय रिझोल्यूशन अनुक्रमे 30 meV आणि 0.3° (0.01 Å−1 शी संबंधित) पेक्षा चांगले होते. सर्व प्रयोग खोलीच्या तपमानावर केले गेले. ARPES ही एक अत्यंत पृष्ठभाग-संवेदनशील तंत्र आहे. WS2 आणि ग्राफीन थर दोन्हीमधून फोटोइलेक्ट्रॉन बाहेर काढण्यासाठी, ~40% च्या अपूर्ण WS2 कव्हरेजसह नमुने वापरले गेले.
tr-ARPES सेटअप 1-kHz टायटॅनियम:नीलम अॅम्प्लिफायर (कोहेरंट लीजेंड एलिट ड्युओ) वर आधारित होता. आर्गॉनमध्ये उच्च हार्मोनिक्स निर्मितीसाठी 2 mJ आउटपुट पॉवर वापरली गेली. परिणामी अतिनील प्रकाश एका ग्रेटिंग मोनोक्रोमेटरमधून गेला ज्यामुळे 26-eV फोटॉन उर्जेवर 100-fs प्रोब पल्स तयार झाले. 8 mJ अॅम्प्लिफायर आउटपुट पॉवर ऑप्टिकल पॅरामेट्रिक अॅम्प्लिफायरमध्ये पाठवण्यात आली (प्रकाश रूपांतरणातून HE-TOPAS). 2-eV पंप पल्स मिळविण्यासाठी 1-eV फोटॉन उर्जेवरील सिग्नल बीम बीटा बेरियम बोरेट क्रिस्टलमध्ये वारंवारता-दुप्पट करण्यात आला. tr-ARPES मोजमाप हेमिस्फेरिकल अॅनालायझर (SPECS PHOIBOS 100) वापरून केले गेले. एकूण ऊर्जा आणि तात्पुरते रिझोल्यूशन अनुक्रमे 240 meV आणि 200 fs होते.
या लेखासाठी पूरक साहित्य http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 येथे उपलब्ध आहे.
हा एक मुक्त-प्रवेश लेख आहे जो क्रिएटिव्ह कॉमन्स अॅट्रिब्यूशन-नॉन-कमर्शियल परवान्याच्या अटींनुसार वितरित केला जातो, जो कोणत्याही माध्यमात वापर, वितरण आणि पुनरुत्पादन करण्यास परवानगी देतो, जोपर्यंत परिणामी वापर व्यावसायिक फायद्यासाठी नाही आणि मूळ काम योग्यरित्या उद्धृत केले असल्यास.
टीप: आम्ही फक्त तुमचा ईमेल पत्ता मागतो जेणेकरून तुम्ही ज्या व्यक्तीला पेजची शिफारस करत आहात त्याला कळेल की तुम्हाला ते पहायचे आहे आणि ते जंक मेल नाही. आम्ही कोणताही ईमेल पत्ता कॅप्चर करत नाही.
हा प्रश्न तुम्ही मानवी अभ्यागत आहात की नाही हे तपासण्यासाठी आणि स्वयंचलित स्पॅम सबमिशन रोखण्यासाठी आहे.
स्वेन एस्क्लिमन, अँटोनियो रॉसी, मारियाना चावेझ-सर्व्हान्टेस, रझवान क्रौस, बेनिटो अर्नोल्डी, बेंजामिन स्टॅडम्युलर, मार्टिन एस्क्लिमन, स्टिव्हन फोर्टी, फिलिपो फॅब्री, कॅमिला कोलेटी, इसाबेला गियर्स यांनी
आम्हाला WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरमध्ये अल्ट्राफास्ट चार्ज सेपरेशन आढळले आहे ज्यामुळे ग्राफीनमध्ये ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन शक्यतो शक्य होते.
स्वेन एस्क्लिमन, अँटोनियो रॉसी, मारियाना चावेझ-सर्व्हान्टेस, रझवान क्रौस, बेनिटो अर्नोल्डी, बेंजामिन स्टॅडम्युलर, मार्टिन एस्क्लिमन, स्टिव्हन फोर्टी, फिलिपो फॅब्री, कॅमिला कोलेटी, इसाबेला गियर्स यांनी
आम्हाला WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरमध्ये अल्ट्राफास्ट चार्ज सेपरेशन आढळले आहे ज्यामुळे ग्राफीनमध्ये ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन शक्यतो शक्य होते.
© 2020 अमेरिकन असोसिएशन फॉर द ॲडव्हान्समेंट ऑफ सायन्स. सर्व हक्क राखीव. AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef आणि COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 चे भागीदार आहे.
पोस्ट वेळ: मे-२५-२०२०