In spectroscopio photoemissione spectroscopio-angulo resoluto utimur ad cognoscendum crimen ultrafastum transferendum in heterostructura epitaxiali e monolaye WS2 et graphene facta. Haec heterostructura coniungit beneficia semiconductoris directi hiatus cum valido orbita copulatione ac valido luci materiae commercio cum illis semimetalorum onerariorum massis obnoxiorum cum mobilitate altissima et longis vitalibus vitalibus. Invenimus, post photoexcitationem ad resonantium A-exciton in WS2, foramina photoexcitata in graphene strato celeriter transferre dum electrons photoexcitatus in strato WS2 maneret. Status fluxus separatus consequens crimen vitalem habere reperitur ∼1 ps. Inventiones differentias nostras in spatio temporis dispergendo, quod per nexum relativum WS2 et vinculis grapheneis causatum est, per altum resolutum ARPES revelatum est. In compositione cum excitatione optica nent-selectiva, investigata WS2/graphenae heterostructurae suggestum praebere posset iniectio in graphene optica nentorum efficientis.
Prompta variarum materiarum duarum dimensivarum facultatem creandi novas heterostructuras ultimas tenues cum novis omnino functionibus secundum formandam dielectric protegendis et variis effectibus propinquitatis inductis (1-3). Probatio principii inventa applicationes futurorum in campo electronicorum et optoelectronicorum perceptis (4-6).
Hic intendunt epitaxialem van der Waals heterostructuram quae constant ex monolayer WS2, hiatus semiconductor directus cum valido nentorum orbitae copulatione et quasi fila scindendi cohortis structurae ob inversionem symmetriarum fractarum (VII), et graphene monolayer, semimetalis. cum structura band conica et mobilitate altissima ferebat (8), crevit in hydrogenio-terminato SiC(0001). Primae indicia ad crimen translationis ultrafast (9-15) et propinquitas inducta nexus nuclei effectus (16-18) efficiunt WS2/graphenae et similes heterostructurae candidatis promittendis optoelectronic (19) et optospintronicis (20) applicationes.
Semitas relaxationem electronico-foraminis photogenerati in WS2/graphene cum spectroscopio photoemissionis spectroscopio remisso et time- tivo-relato (tr-ARPES). Ad hoc, excitamus heterostructuram cum 2-eV pulsus sentinam resonantium ad A-exciton in WS2 (21, 12) et photoelectrons ejicimus cum secundo-molato pulsus specillo ad 26-eV photon energiam. Decernimus energiam et emissionem photoelectronum angulum cum hemisphaerico analysi ut functionem explorationis sentinae ut accessus ad momentum-, navitas-, ac motus cursorium tempore resolutus sit. Vis ac tempus resolutio est 240 meV et 200 fs, respectively.
Proventus nostri directum testimonium praebent de ultrafasto onere translationis inter stratis epitaxially aligned, confirmans prima indicia in omnibus artibus opticis in similibus manually heterostructuris collectis cum arbitrario azimutali alignment laminis (9-15). Insuper ostendimus hanc causam translationis valde asymmetricam esse. Mensurae nostrae detegunt statum transientem antea inobservatum crimen-separatum cum electrons et cavernis photoexcitatis in strato WS2 et graphene posito, respective, quod vivit pro ∼1 ps. Inventiones nostras in terminis differentiarum in spatio periodi dispergendos interpretamur electronico et foramine translationis causata per vincula relativa noctis WS2 et grapheneorum ut revelata per altam resolutionem ARPES. Deductae cum spin- et excitatione optica valli-selectiva (22-25) WS2/graphene heterostructurae ut novum suggestum praebeat ad injectionem graphenae opticam ultrafast efficacem.
Figura 1A ostendit altam resolutionem ARPES mensurae consecutam cum helio lampade cohortis structurae secundum ΓK directionem epitaxialis WS2/graphenae heterostructureae. Conus Dirac invenitur perforato cum puncto Dirac sito 0.3 eV supra aequilibrium chemicae potentiae. Vertex cohortis valentiae spin-scissae WS2 inventa est sub aequilibrio chemicae potentiae 1.2 eV.
(A) Aequilibrium photocurrentis mensuratur per ΓK-partem cum lucerna belio unpolarizato. (B) Photocurrent pro mora negativa sentinae-probae mensuratae cum p-polarizata extremae pulsus ultraviolaceorum ad 26-eV photon energiae. Lineae grisae et rubrae elisae locum notant lineae profiles usus ad apicem positionum transeuntium extrahendi in Fig. 2. (C) Pump-inducti mutationes 200 fs photocurrentis post photoexcitationem ad energiam sentinam photon 2 eV cum fluence sentinam of 2 mJ/cm2. Lucrum et detrimentum photoelectronorum rubri et caerulei ostenduntur, respectively. Pyxides indicant aream integrationis ad vestigia explorationis sentinae exhibita in Fig.
Figura 1B ostendit tr-ARPES snapshot fabricae cohortis proximae WS2 et graphenae K-punctis mensuratis cum 100-fs extremae ultraviolae pulsus ad 26-eV photon energiae negativae sentinae explorandae morae ante adventum pulsus sentinae. Hic, spins scindendi non resolvitur propter specimen degradationis et praesentiam 2-eV leguminis sentinae, quae spatium crimen dilatationis spectris features causat. Figura 1C ostendit sentinam inductae mutationes photocurrentis respectu Fig. 1B in mora sentinarum 200 fs ubi signum sentinariae maximum suum attingit. Colores rubri et caerulei significant lucrum et detrimentum photoelectronorum respective.
Ad hanc dynamicam divitum analysim subtilius enucleandam, primum apicem positionum cohortis vale- entiae WS2 determinamus et graphene π-band per lineas in Fig. 1B allisas, ut in Supplementis Materiis explicatum est. Invenimus cohortem valentiam WS2 per 90 meV (Fig. 2A) transmigrationem et graphenam π-band per 50 meV (Fig. 2B). Vita harum mutationum exponentialis reperitur 1.2 ± 0.1 ps pro cohorte valentiae WS2 et 1.7 ± 0.3 ps pro graphene π-band. Hae redolentulae apicem prima documenta praebent transeuntis duorum ordinum emissionem, ubi additicium positivum (negativum) crimen navitas obligatoriarum civitatum electronicarum auget (decrescit). Nota quod upstatio cohortis vale- tudinis WS2 responsabilis est pro signo antliae specillo prominente in area cistae nigrae in Fig. 1C notata.
Mutatio in apicem positionis cohortis WS2 valentiae (A) et graphene π-bande (B) ut functio morae speculatoriae una cum viciis exponentialibus (lineis crassis). Vita migrationis WS2 in (A) est 1.2 ± 0.1 ps. Vita graphenei trabeae in (B) est 1.7 ± 0.3 ps.
Deinde signum antliae specillum super areis coloratis cistae in Fig. 1C indicatis integramus, et inde apparet functionem morae sentinarum in Fig. 3. Curve 1 in Fig. portatores photoexcitati prope ad fundum conductionis cohortis WS2 iacuit cum vita 1.1 ± 0.1 ps ab exponentiali apta ad notitias impetratae (vide Materias Accessiones).
Puta-probae vestigia functionis morae consecutae integrando photocurrentem super aream a loculis in Fig. 1C indicatam. Lineae densae sunt aptae ad exponentiales datae. Curve (1) Transiens carrier population in conductione cohortis WS2. Curva (2) Pump-probum signum π-bande graphenae supra aequilibrium chemicae potentiae. Curva (3) Pump-probum signum π-bande graphenae infra aequilibrium chemicae potentiae. Curve (4) Net pump-probe signal in the valence band of WS2. Vitae inveniuntur 1.2 ± 0.1 ps in (1), 180± 20 fs (lucrum) et ∼2 ps (detrimentum) in (2), et 1.8 ± 0.2 ps in (3).
In curvis 2 et 3 fig. 3, sentinarum specillum signum graphenae π-bande ostendimus. Invenimus lucrum electronicorum supra aequilibrium potentiae chemicae (curvae 2 in Fig. 3) multo breviorem vitam habere (180 ± 20 f) comparatam ad iacturam electronicorum infra aequilibrium chemicae potentiae (1.8 ± 0.2 ps in curva 3 Fig. 3). Praeterea quaestus initialis photocurrentis in curva 2 Fig. 3 reperitur in detrimentum vertere in t = 400 fs cum vita ipsius ∼2 ps. Asymmetria inter lucrum et iacturam absens invenitur in signo antliae graphenae monolayer detectae (vide fig. S5 in Materiis additamentis), significans asymmetriam consequentiam interpositi copulentis in WS2/graphene heterostructure. Observatio lucri brevis et longaevus damni supra et infra aequilibrium chemicae potentiae, respective, indicat electrons a graphene strato efficaciter removeri super photoexcitationem heterostructuram. Quam ob rem iacuit graphene positive accusatus, quod congruit cum incremento energiae ligaturae π-bande in Fig. 2B inventae. Declinatio π-bande aufert caudam summae energiae aequilibrii Fermi-Dirac distributionem desuper aequilibrii chemicae potentiae, quae partim explicat mutationem signi sentinarii in curva 2 fig. 3. Volumus. infra ostende hunc effectum augeri longius a pernicie electronicorum in π-band.
Hoc missionem sustentatur per retis signum antliae speculatoriae cohortis valentiae WS2 in curva 4 fig. 3. Haec notitia impetrata est comitibus super aream datam a capsula nigra in Fig. 1B quae electronicas e photoemissas capit. the valence band at all pump-inspice moras. Intra cancellos erroris experimentalis nullum indicium est praesentia foraminum in cohorte valetudinis WS2 pro mora quavis sentinae. Hoc indicat, post photoexcitationem foramina celeriter repleri in scalis brevi temporis ad nostram solutionem temporalem comparatam.
Ad finalem probationem praebendam hypothesi nostrarum ultrafasti criminis separationis in WS2/graphene heterostructurae, numerum foraminum ad grapheneum stratum translatum decernimus, prout singillatim in Supplementis Materiis descriptus est. In summa, electronic transiens distributio π-band cum distributione Fermi-Dirac aptata est. Numerus foraminum tunc ex valoribus inde provenientibus ad chemicam potentialem et electronic temperiem transeuntem computatus est. Effectus ostenditur in Fig. 4. Invenimus totalem numerum ∼5× 1012 foraminum/cm2 ab WS2 ad graphene transferri cum vita exponentiali 1.5±0.2 ps.
Mutatio numerorum foraminum in π-band ut functionem morae sentinae simul cum apta exponentiali cedente vita 1.5 ± 0,2 ps.
De Inventionibus in Fig. 2 ad 4, sequens imago microscopica ob crimen ultrafast translationis in WS2/graphene heterostructure emergit (fig. 5). Photoexcitatio WS2/graphenae heterostructurae in 2 eV dominans populatur A-exciton in WS2 (Fig. 5A). Additae electronicae excitationes per Dirac punctum in graphene sicut inter WS2 et graphene vincula enixe possibilia sunt, sed aliquanto minus efficientes. Foramina photoexcitata in cohorte Valentiae WS2 replentur ab electrons oriundis e graphene π-bande in scalis temporis brevibus comparatis cum solutione temporali nostro (Fig. 5A). Electrones photoexcitati in cohorte conductionis WS2 vitam habent 1 ps (fig. 5B). Sed accipit ∼2 ps ut repleat foramina graphene π-band (Fig. 5B). Hoc indicat, praeterquam a recta electronica translatione inter cohortem conductionem WS2 et graphenam π-band, accessionem relaxationis meatus - fortasse per defectionem status (26) - opus esse ad plenam dynamicam intellegendam.
(A) Photoexcitatio ad resonantiae WS2 A-exciton ad 2 eV electrons in cohortem conductionem WS2. Foramina correspondentia in cohorte Valentiae WS2 statim ab electrons e graphene π-bande replentur. (B) Portitores photoexcitati in cohorte conductionis WS2 vitam habent 1 ps. Foramina in graphene π-band vivant pro ∼2 ps, indicando momentum additorum canalium dispersorum indicando sagittis elisis. Lineae nigrae allisae in (A) et (B) indicant vices et mutationes band in potentia chemica. (C) In statu transeunte, iacuit WS2 negative accusatus dum iacuit graphene positive accusatus. Ad excitationem spin-selectivam cum luce circulariter polarizata, electrons photoexcitatus in WS2 et correspondentes foramina in graphene exspectantur ut contrariae nent polarizationem ostendant.
In statu transeunte, photoexcitati electrons in cohorte conductionis WS2 commorantur dum foramina photoexcitata in graphene π-bande sita sunt (Fig. 5C). Hoc significat quod lavacrum WS2 negative accusatum est et iacuit graphene positive accusatus. Haec ratio ad apicem vices transeuntis (Fig. 2), asymmetria graphenae signo sentinatis (curvae 2 et 3 fig. 3), absentia foraminum in cohorte valentiae WS2 (curva 4 Fig. 3). additamenta tum foramina in graphene π-band (fig. 4). Vita huius criminis separati status est ∼1 ps (curva 1 Fig. 3).
Similia onera-separatae status transeuntes observatae sunt in actis heterostructuris van der Waals factas e duobus semiconductoribus directo-rimae cum speciei II band alignment et movit bandgap (27-32). Post photoexcitationem, electrons et foramina celeriter moventur ad fundum conductionis et ad cohortis summae cohortis valentiae inventae, quae in diversis heterostructuris stratis sita sunt (27-32).
In casu heterostructurae nostrae WS2/graphenae, locus strenuissime utriusque electrons et foraminum aequissimus est in gradu Fermi in strato graphene metallico. Optandum igitur est, tam electronicas quam foramina celeriter ad graphene π-bande transferre. Attamen nostrae mensurae clare ostendunt translationem foraminis (<200 fs) multo efficaciorem esse quam translatio electronica (-1 ps). Hoc attribuimus relativo energeticae alignmente WS2 et graphenei graphenae in Fig. 1A revelatae quae maiorem numerum offert in promptu statuum finalium foraminis translationis comparati electronico translationi recenti praeventus (14, 15). In praesenti casu, posito bandgap 2 eV WS2, punctum graphene Dirac et aequilibrium chemicae potentiae sita sunt 0.5 et ∼0.2 eV supra medium bandgap WS2, respective, fracto electronico-foramine symmetriae. Numerum notarum finalium in promptu invenimus translationis foraminis maius esse 6 partibus quam translationis electronicarum (vide Materias Accessiones), quae causa foraminis translatio expectatur citius quam electronica translatio.
Plena microscopica imago observationis asymmetrici ultrafast observati translatio debet, attamen etiam considera liquamen inter orbitales, quae munus agitationis A-exciton in WS2 et graphene π-band constituunt, respective diversa electronico-electron et electronico-phonon dispersa. canales inclusis angustiis ab impetu, industria, spinis et conservatione pseudospin impositis, influentia plasmatis oscillationum (33), necnon partes possibilis. excitatio displaciva cohaerentium phonon oscillationum quae crimen translationis mediare posset (34, 35). Etiam speculari potest, an observatum crimen translatio status consistat ex onere translationis excitonum vel liberorum electronico-foraminis (vide Materias Accessiones). Praeterea investigationes speculativae quae excedunt ambitum chartae praesentis, requiruntur ad has quaestiones illustrandas.
In summa, tr-ARPES usi sumus ad studium interpositorium ultrafastum crimen translationis in epitaxiali WS2/graphene heterostructure. Invenimus, cum resonante ad A-exciton of WS2 ad 2 eV excitatum, cavernas photoexcitatas in graphene strato celeriter transferre dum electrons photoexcitatus in strato WS2 maneret. Hoc eo adscripsimus ampliorem esse numerum notarum finalium civitatum foraminis translationis quam electronicarum translationis. Vita exactionis separatae status transientis repertus est ∼1 ps. In compositione cum excitatione optica nent-selectiva utens lumine circulari polarizato (22-25), observatum crimen ultrafast translatio comitari posset cum translatione nent. In hoc casu, investigata WS2/graphene heterostructura adhiberi potest ad efficientem injectionem nentorum opticorum in graphene resultantem in novis machinis optospintronicis.
Specimina graphene in semiconducto commerciali 6H-SiC(0001) lagana e SiCrystal GmbH nata sunt. N lagana doped erant in axe mixto infra 0.5°. Substratum SiC erat hydrogenii adservatum ad scalpendum removendum et solaria plana regularia obtinenda. Mundus et atomice planus superficies Si-terminata tunc graphitizata erat per furnum specimen in atmosphaera Ar atmosphaerae 1300°C pro 8 min (36). Hoc modo unicum stratum carbonii consecuti sumus, ubi omnis tertiae carbonis atomi vinculum covalens cum Substrato SiC formavit (37). Haec iacuit postea in totum sp2-hybridatum quasi liberum graphene foraminis stans, per intercalationem hydrogenii intercalationem versa est (38). Haec exemplaria ad graphene/H-SiC(0001) referuntur. Totum processum factum est in camera incrementi Magicae commercialis Niger ab Aixtron. Incrementum WS2 factum est in vexillum reactoris calido-muri per depressionem chemicam depositionem vaporum (39, 40) utendo WO3 et S pulveres cum massae ratione 1, 100 ut praecursores. Pulveres WO3 et S in 900 et 200°C retenti sunt, respective. WO3 puluis prope subiectam positus est. Argon utebatur ut tabellarius gas profluvio 8 sccm. Pressio in reactoris ad 0,5 mbar servanda est. Exemplaria cum microscopio electronico secundario, vi atomica microscopio, Ramano, et spectroscopio photoluminescente, necnon diffractione electronico-humili- energiae notatae sunt. Hae mensurae duae diversae WS2 ditiones una-crystallinas revelaverunt in quibus vel ΓK- vel ΓK'-directionis cum ΓK-directionis graphenei tabulatum esse consignatum est. Longitudines lateris domain variae inter 300 et 700 um, et totalis WS2 coverage ad 40% approximatae, aptae analysi ARPES.
ARPES experimenta static fiebant cum analysi hemisphaerica (SPECS PHOIBOS 150) utens ratio machinamenti-coupatoris detectoris in duobus-dimensionalibus detectionis energiae electronicae et momenti. Unpolarizatus, monochromaticus Ipse Iα radians (21.2 eV) summi fluxi emisit fontem (VG Scienta VUV5000) omnibus experimentis photoemissionis adhibitus est. Vis et resolutio angularis in experimentis nostris melior erat quam 30 meV et 0.3° (respondens 0.01 Å−1), respective. Omnia experimenta ad locus temperatus deducti sunt. ARPES ars summa est sensitiva. Ut photoelectrons ex utroque WS2 et grapheneo eiicere, exemplaria incompleta WS2 coverage de 40% adhibita sunt.
In arcubus tr-ARPES fundatum est in 1-kHz Titanium: Sapphirus amplificator (Legenda Elite Duo cohaerentia). 2 mJ de output ad harmonicam generationis in argone adhibitam. Lux extrema ultraviolacea resultans transiit per cribrum monochromatorem producentem 100-fs specillum pulsus ad industriam 26-eV photon. 8mJ de potentia amplificantis output in parametricum amplificatorem opticum missum (HE-TOPAS e Lumine Conversionis). Signum trabes in 1-eV photon energiae frequentius geminatae in beta barium boratae crystalli ad obtinendum 2-eV pulsus sentinarum. Mensurae tr-ARPES fiebant cum analysi hemisphaerico (SPECS PHOIBOS 100). Suprema vis ac resolutio temporalis erat quadringentorum viginti millium et 200 fs, respective.
Materia accessoria huius articuli praesto est apud http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1
Hic articulus apertus est distributus sub terminis Attributionis-Commercialis licentiae, quae usum, distributionem et reproductionem in aliquo medio permittit, dummodo usus inde usus non sit ad utilitatem mercatorum et dummodo opus primigenium proprie sit. citatis.
NOTE: Tantum rogamus electronicam electronicam tuam ut personam tibi commendes ut paginam cognoscat te eas videre velle, nec epistulam junkam esse. Nullam electronicam electronicam capimus.
Haec quaestio est ut probetur utrum visitator humanus sis et ne submissionibus spamma automated.
Auctore Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz
Crimen separationis ultrafast in WS2/graphene heterostructura aperimus, fortasse ut iniectio in graphene nentorum optica efficiatur.
Auctore Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz
Crimen separationis ultrafast in WS2/graphene heterostructura aperimus, fortasse ut iniectio in graphene nentorum optica efficiatur.
© 2020 Societas Americana ad profectum Scientiae. All rights reserved. AAAS socius HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef et COUNTER.Scientia Promovetur ISSN 2375-2548.
Post tempus: May-25-2020