আমরা মনোলেয়ার WS2 এবং গ্রাফিন দিয়ে তৈরি একটি এপিট্যাক্সিয়াল হেটেরোস্ট্রাকচারে অতি দ্রুত চার্জ স্থানান্তর তদন্ত করার জন্য সময়- এবং কোণ-সমাধান করা ফটোইমিশন স্পেকট্রোস্কোপি (tr-ARPES) ব্যবহার করি। এই হেটেরোস্ট্রাকচারটি একটি ডাইরেক্ট-গ্যাপ সেমিকন্ডাক্টরের সুবিধাগুলিকে শক্তিশালী স্পিন-অরবিট কাপলিং এবং একটি সেমিমেটাল হোস্টিং ভরহীন বাহকগুলির সাথে শক্তিশালী আলোক-পদার্থের মিথস্ক্রিয়াকে একত্রিত করে যার সাথে অত্যন্ত উচ্চ গতিশীলতা এবং দীর্ঘ স্পিন লাইফটাইম রয়েছে। আমরা দেখতে পাই যে, WS2-তে A-এক্সিটনের অনুরণনে আলোক উত্তেজনার পরে, আলোক উত্তেজিত গর্তগুলি দ্রুত গ্রাফিন স্তরে স্থানান্তরিত হয় যখন আলোক উত্তেজিত ইলেকট্রনগুলি WS2 স্তরে থাকে। ফলস্বরূপ চার্জ-বিচ্ছিন্ন ক্ষণস্থায়ী অবস্থার জীবনকাল ~1 ps পাওয়া যায়। আমরা আমাদের অনুসন্ধানগুলিকে উচ্চ-রেজোলিউশন ARPES দ্বারা প্রকাশিত WS2 এবং গ্রাফিন ব্যান্ডের আপেক্ষিক সারিবদ্ধতার কারণে বিক্ষিপ্ত ফেজ স্পেসের পার্থক্যের জন্য দায়ী করি। স্পিন-নির্বাচনী অপটিক্যাল উত্তেজনার সাথে সংমিশ্রণে, তদন্ত করা WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচার গ্রাফিনে দক্ষ অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশনের জন্য একটি প্ল্যাটফর্ম সরবরাহ করতে পারে।
বিভিন্ন দ্বিমাত্রিক উপকরণের প্রাপ্যতা অভিনব, চূড়ান্তভাবে পাতলা হেটেরোস্ট্রাকচার তৈরির সম্ভাবনা খুলে দিয়েছে, যার উপর ভিত্তি করে তৈরি ডাইইলেক্ট্রিক স্ক্রিনিং এবং বিভিন্ন প্রক্সিমিটি-প্ররোচিত প্রভাবের উপর ভিত্তি করে সম্পূর্ণ নতুন কার্যকারিতা রয়েছে (1-3)। ইলেকট্রনিক্স এবং অপটোইলেক্ট্রনিক্সের ক্ষেত্রে ভবিষ্যতের অ্যাপ্লিকেশনের জন্য নীতি-প্রমাণ ডিভাইসগুলি বাস্তবায়িত হয়েছে (4-6)।
এখানে, আমরা এপিট্যাক্সিয়াল ভ্যান ডের ওয়ালস হেটেরোস্ট্রাকচারের উপর আলোকপাত করব যার মধ্যে রয়েছে মনোলেয়ার WS2, একটি ডাইরেক্ট-গ্যাপ সেমিকন্ডাক্টর যার শক্তিশালী স্পিন-অরবিট কাপলিং এবং ভাঙা ইনভার্সন সিমেট্রি (7) এর কারণে ব্যান্ড স্ট্রাকচারের একটি বিশাল স্পিন স্প্লিটেশন, এবং মনোলেয়ার গ্রাফিন, শঙ্কুযুক্ত ব্যান্ড স্ট্রাকচার এবং অত্যন্ত উচ্চ ক্যারিয়ার গতিশীলতা (8) সহ একটি সেমিমেটাল, যা হাইড্রোজেন-টার্মিনেটেড SiC(0001) এর উপর উত্থিত। অতি দ্রুত চার্জ ট্রান্সফার (9-15) এবং প্রক্সিমিটি-প্ররোচিত স্পিন-অরবিট কাপলিং এফেক্ট (16-18) এর প্রথম ইঙ্গিতগুলি WS2/গ্রাফিন এবং অনুরূপ হেটেরোস্ট্রাকচারগুলিকে ভবিষ্যতের অপটোইলেক্ট্রনিক (19) এবং অপটোস্পিনট্রনিক (20) অ্যাপ্লিকেশনের জন্য প্রতিশ্রুতিশীল প্রার্থী করে তোলে।
আমরা সময় এবং কোণ-সমাধানকৃত আলোক-নির্গমন বর্ণালী (tr-ARPES) ব্যবহার করে WS2/গ্রাফিনে আলোক-উত্পন্ন ইলেকট্রন-গর্ত জোড়ার শিথিলকরণ পথগুলি প্রকাশ করার জন্য যাত্রা শুরু করেছি। সেই উদ্দেশ্যে, আমরা WS2 (21, 12) তে A-এক্সিটনের অনুরণনকারী 2-eV পাম্প পালস দিয়ে হেটেরোস্ট্রাকচারকে উত্তেজিত করি এবং 26-eV ফোটন শক্তিতে দ্বিতীয় সময়-বিলম্বিত প্রোব পালস দিয়ে আলোক-ইলেকট্রন নির্গত করি। আমরা পাম্প-প্রোব বিলম্বের ফাংশন হিসাবে একটি অর্ধগোলাকার বিশ্লেষক দিয়ে আলোক-ইলেকট্রনের গতিশক্তি এবং নির্গমন কোণ নির্ধারণ করি যাতে ভরবেগ-, শক্তি- এবং সময়-সমাধানকৃত ক্যারিয়ার গতিবিদ্যায় অ্যাক্সেস পাওয়া যায়। শক্তি এবং সময়ের রেজোলিউশন যথাক্রমে 240 meV এবং 200 fs।
আমাদের ফলাফলগুলি এপিট্যাক্সিক্যালি অ্যালাইনড লেয়ারগুলির মধ্যে অতি দ্রুত চার্জ ট্রান্সফারের প্রত্যক্ষ প্রমাণ প্রদান করে, যা স্তরগুলির নির্বিচারে আজিমুথাল অ্যালাইনমেন্ট সহ অনুরূপ ম্যানুয়ালি একত্রিত হেটেরোস্ট্রাকচারগুলিতে অল-অপটিক্যাল কৌশলের উপর ভিত্তি করে প্রথম ইঙ্গিতগুলি নিশ্চিত করে (9-15)। এছাড়াও, আমরা দেখাই যে এই চার্জ ট্রান্সফার অত্যন্ত অসমমিত। আমাদের পরিমাপগুলি পূর্বে পর্যবেক্ষণ না করা চার্জ-বিভাজিত ক্ষণস্থায়ী অবস্থা প্রকাশ করে যেখানে ফটোএক্সাইটেড ইলেকট্রন এবং যথাক্রমে WS2 এবং গ্রাফিন স্তরে অবস্থিত গর্ত রয়েছে, যা ~1 ps এর জন্য স্থায়ী হয়। আমরা উচ্চ-রেজোলিউশন ARPES দ্বারা প্রকাশিত WS2 এবং গ্রাফিন ব্যান্ডের আপেক্ষিক অ্যালাইনমেন্টের কারণে ইলেকট্রনের জন্য বিক্ষিপ্ত ফেজ স্পেস এবং গর্ত স্থানান্তরের পার্থক্যের পরিপ্রেক্ষিতে আমাদের ফলাফলগুলি ব্যাখ্যা করি। স্পিন- এবং ভ্যালি-সিলেক্টিভ অপটিক্যাল এক্সাইটেশন (22-25) এর সাথে মিলিত WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারগুলি গ্রাফিনে দক্ষ অতি দ্রুত অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশনের জন্য একটি নতুন প্ল্যাটফর্ম সরবরাহ করতে পারে।
চিত্র 1A এপিট্যাক্সিয়াল WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারের ΓK-দিকের ব্যান্ড স্ট্রাকচারের হিলিয়াম ল্যাম্প দিয়ে প্রাপ্ত একটি উচ্চ-রেজোলিউশন ARPES পরিমাপ দেখায়। ডিরাক শঙ্কুটি ছিদ্রযুক্ত অবস্থায় পাওয়া গেছে যেখানে ডিরাক বিন্দুটি ভারসাম্য রাসায়নিক বিভবের উপরে ~0.3 eV অবস্থিত। স্পিন-বিভক্ত WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডের শীর্ষটি ভারসাম্য রাসায়নিক বিভবের নীচে ~1.2 eV নীচে পাওয়া গেছে।
(A) একটি অ-পোলারাইজড হিলিয়াম ল্যাম্প দিয়ে ΓK-দিক বরাবর পরিমাপ করা ভারসাম্য আলোকপ্রবাহ। (B) 26-eV ফোটন শক্তিতে p-পোলারাইজড চরম অতিবেগুনী পালস দিয়ে পরিমাপ করা নেতিবাচক পাম্প-প্রোব বিলম্বের জন্য আলোকপ্রবাহ। ড্যাশযুক্ত ধূসর এবং লাল রেখা চিত্র 2-এ ক্ষণস্থায়ী শীর্ষ অবস্থানগুলি বের করার জন্য ব্যবহৃত লাইন প্রোফাইলগুলির অবস্থান চিহ্নিত করে। (C) 2 eV পাম্প ফোটন শক্তিতে 2 mJ/cm2 পাম্প ফ্লুয়েন্স সহ আলোকপ্রেমের পরে আলোকপ্রবাহের 200 fs-এ আলোকপ্রবাহের পাম্প-প্ররোচিত পরিবর্তন। আলোকপ্রবাহের লাভ এবং ক্ষতি যথাক্রমে লাল এবং নীল রঙে দেখানো হয়েছে। চিত্র 3-এ প্রদর্শিত পাম্প-প্রোব ট্রেসের জন্য একীকরণের ক্ষেত্রটি বাক্সগুলি নির্দেশ করে।
চিত্র 1B পাম্প পালস আসার আগে নেতিবাচক পাম্প-প্রোব বিলম্বে 26-eV ফোটন শক্তিতে 100-fs চরম অতিবেগুনী পালস দিয়ে পরিমাপ করা WS2 এবং গ্রাফিন K-পয়েন্টের কাছাকাছি ব্যান্ড কাঠামোর একটি tr-ARPES স্ন্যাপশট দেখায়। এখানে, নমুনা অবক্ষয় এবং 2-eV পাম্প পালসের উপস্থিতির কারণে স্পিন বিভাজন সমাধান করা হয় না যা বর্ণালী বৈশিষ্ট্যগুলির স্থান চার্জ প্রশস্ত করে। চিত্র 1C চিত্র 1B এর সাথে সম্পর্কিত ফটোকারেন্টের পাম্প-প্ররোচিত পরিবর্তনগুলি দেখায় যেখানে পাম্প-প্রোব সংকেত সর্বোচ্চে পৌঁছায়। লাল এবং নীল রঙ যথাক্রমে ফটোইলেকট্রনের লাভ এবং ক্ষতি নির্দেশ করে।
এই সমৃদ্ধ গতিবিদ্যাকে আরও বিশদে বিশ্লেষণ করার জন্য, আমরা প্রথমে চিত্র 1B-তে ড্যাশযুক্ত রেখা বরাবর WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ড এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডের ক্ষণস্থায়ী শীর্ষ অবস্থান নির্ধারণ করি, যেমনটি পরিপূরক উপকরণগুলিতে বিশদভাবে ব্যাখ্যা করা হয়েছে। আমরা দেখতে পাই যে WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ড 90 meV (চিত্র 2A) দ্বারা উপরে উঠে যায় এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ড 50 meV (চিত্র 2B) দ্বারা নীচে নেমে যায়। এই স্থানান্তরগুলির সূচকীয় জীবনকাল WS2-এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডের জন্য 1.2 ± 0.1 ps এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডের জন্য 1.7 ± 0.3 ps হিসাবে পাওয়া যায়। এই শীর্ষ স্থানান্তর দুটি স্তরের ক্ষণস্থায়ী চার্জিংয়ের প্রথম প্রমাণ প্রদান করে, যেখানে অতিরিক্ত ধনাত্মক (ঋণাত্মক) চার্জ ইলেকট্রনিক অবস্থার বাঁধাই শক্তি বৃদ্ধি (হ্রাস) করে। লক্ষ্য করুন যে WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডের ঊর্ধ্বমুখী অবস্থান চিত্র 1C-তে কালো বাক্স দ্বারা চিহ্নিত এলাকায় বিশিষ্ট পাম্প-প্রোব সংকেতের জন্য দায়ী।
পাম্প-প্রোব বিলম্বের সাথে সূচকীয় ফিট (পুরু রেখা) এর ফাংশন হিসেবে WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ড (A) এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ড (B) এর শীর্ষ অবস্থানের পরিবর্তন। (A) WS2 শিফট ইনের জীবনকাল 1.2 ± 0.1 ps। (B) গ্রাফিন শিফট ইনের জীবনকাল 1.7 ± 0.3 ps।
এরপর, আমরা চিত্র 1C-তে রঙিন বাক্স দ্বারা নির্দেশিত এলাকার উপর পাম্প-প্রোব সিগন্যাল সংহত করি এবং চিত্র 3-তে পাম্প-প্রোব বিলম্বের ফাংশন হিসাবে ফলাফল গণনাগুলিকে প্লট করি। চিত্র 3-তে বক্ররেখা 1 WS2 স্তরের পরিবাহী ব্যান্ডের নীচের কাছাকাছি ফটোএক্সাইটেড ক্যারিয়ারগুলির গতিশীলতা দেখায় যার জীবনকাল 1.1 ± 0.1 ps ডেটাতে সূচকীয় ফিট থেকে প্রাপ্ত (পরিপূরক উপকরণ দেখুন)।
চিত্র 1C-তে বাক্স দ্বারা নির্দেশিত এলাকার উপর আলোকপ্রবাহকে একীভূত করে প্রাপ্ত বিলম্বের ফাংশন হিসাবে পাম্প-প্রোব ট্রেস। পুরু রেখাগুলি তথ্যের সাথে সূচকীয় ফিট। বক্ররেখা (1) WS2 এর পরিবাহী ব্যান্ডে ক্ষণস্থায়ী বাহক জনসংখ্যা। বক্ররেখা (2) ভারসাম্য রাসায়নিক বিভবের উপরে গ্রাফিনের π-ব্যান্ডের পাম্প-প্রোব সংকেত। বক্ররেখা (3) ভারসাম্য রাসায়নিক বিভবের নীচে গ্রাফিনের π-ব্যান্ডের পাম্প-প্রোব সংকেত। বক্ররেখা (4) WS2 এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে নেট পাম্প-প্রোব সংকেত। জীবনকাল 1.2 ± 0.1 ps in (1), 180 ± 20 fs (লাভ) এবং ∼2 ps (ক্ষতি) in (2), এবং 1.8 ± 0.2 ps in (3) পাওয়া গেছে।
চিত্র ৩-এর বক্ররেখা ২ এবং ৩-এ, আমরা গ্রাফিন π-ব্যান্ডের পাম্প-প্রোব সংকেত দেখাই। আমরা দেখতে পাই যে ভারসাম্য রাসায়নিক বিভব (চিত্র ৩-এ বক্ররেখা ২) এর উপরে ইলেকট্রনের লাভের জীবনকাল অনেক কম (১৮০ ± ২০ fs) যা ভারসাম্য রাসায়নিক বিভব (চিত্র ৩-এ বক্ররেখা ১.৮ ± ০.২ ps) এর নীচে ইলেকট্রনের ক্ষতির তুলনায়। আরও, চিত্র ৩-এর বক্ররেখা ২-এ আলোকপ্রবাহের প্রাথমিক লাভ t = ৪০০ fs এ ক্ষতিতে পরিণত হয় এবং এর জীবনকাল ~২ ps। অনাবৃত মনোলেয়ার গ্রাফিনের পাম্প-প্রোব সংকেতে লাভ এবং ক্ষতির মধ্যে অসামঞ্জস্য অনুপস্থিত পাওয়া গেছে (পরিপূরক পদার্থে চিত্র S5 দেখুন), যা নির্দেশ করে যে অসামঞ্জস্য WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে আন্তঃস্তর সংযোগের ফলাফল। ভারসাম্য রাসায়নিক বিভবের উপরে এবং নীচে যথাক্রমে স্বল্পস্থায়ী লাভ এবং দীর্ঘস্থায়ী ক্ষতি পর্যবেক্ষণ করে দেখা যায় যে হেটেরোস্ট্রাকচারের আলোক উত্তেজনার ফলে গ্রাফিন স্তর থেকে ইলেকট্রনগুলি দক্ষতার সাথে সরানো হয়। ফলস্বরূপ, গ্রাফিন স্তরটি ধনাত্মকভাবে চার্জিত হয়, যা চিত্র 2B-তে পাওয়া π-ব্যান্ডের বন্ধন শক্তির বৃদ্ধির সাথে সামঞ্জস্যপূর্ণ। π-ব্যান্ডের ডাউনশিফ্ট ভারসাম্য রাসায়নিক বিভবের উপরে থেকে ভারসাম্য ফার্মি-ডিরাক বিতরণের উচ্চ-শক্তি লেজকে সরিয়ে দেয়, যা চিত্র 3-এর বক্ররেখা 2-এ পাম্প-প্রোব সংকেতের চিহ্নের পরিবর্তনকে আংশিকভাবে ব্যাখ্যা করে। আমরা নীচে দেখাব যে π-ব্যান্ডে ইলেকট্রনের ক্ষণস্থায়ী ক্ষতির দ্বারা এই প্রভাব আরও বৃদ্ধি পায়।
এই পরিস্থিতি চিত্র ৩-এর বক্ররেখা ৪-এ WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডের নেট পাম্প-প্রোব সিগন্যাল দ্বারা সমর্থিত। চিত্র ১B-তে ব্ল্যাক বক্স দ্বারা প্রদত্ত এলাকার উপর গণনাগুলিকে একীভূত করে এই তথ্যগুলি প্রাপ্ত করা হয়েছিল যা সমস্ত পাম্প-প্রোব বিলম্বে ভ্যালেন্স ব্যান্ড থেকে আলোকিত ইলেকট্রনগুলিকে ক্যাপচার করে। পরীক্ষামূলক ত্রুটি বারগুলির মধ্যে, আমরা কোনও পাম্প-প্রোব বিলম্বের জন্য WS2-এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে গর্তের উপস্থিতির কোনও ইঙ্গিত পাই না। এটি ইঙ্গিত দেয় যে, আলোক উত্তেজনার পরে, এই গর্তগুলি আমাদের টেম্পোরাল রেজোলিউশনের তুলনায় সংক্ষিপ্ত সময়ের স্কেলে দ্রুত পুনরায় পূরণ করা হয়।
WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতি দ্রুত চার্জ পৃথকীকরণের আমাদের অনুমানের চূড়ান্ত প্রমাণ প্রদানের জন্য, আমরা পরিপূরক পদার্থে বিশদভাবে বর্ণিত গ্রাফিন স্তরে স্থানান্তরিত গর্তের সংখ্যা নির্ধারণ করি। সংক্ষেপে, π-ব্যান্ডের ক্ষণস্থায়ী ইলেকট্রনিক বন্টন একটি ফার্মি-ডাইরাক বন্টনের সাথে লাগানো হয়েছিল। এরপর ক্ষণস্থায়ী রাসায়নিক বিভব এবং ইলেকট্রনিক তাপমাত্রার জন্য প্রাপ্ত মান থেকে গর্তের সংখ্যা গণনা করা হয়েছিল। ফলাফল চিত্র 4 এ দেখানো হয়েছে। আমরা দেখতে পাই যে মোট ∼5 × 1012 গর্ত/cm2 WS2 থেকে গ্রাফিনে স্থানান্তরিত হয় যার সূচকীয় জীবনকাল 1.5 ± 0.2 ps।
পাম্প-প্রোব বিলম্বের ফাংশন হিসেবে π-ব্যান্ডে গর্তের সংখ্যার পরিবর্তন এবং সূচকীয় ফিট 1.5 ± 0.2 ps এর জীবনকাল প্রদান করে।
চিত্র ২ থেকে ৪-এর ফলাফল থেকে, WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতি দ্রুত চার্জ স্থানান্তরের জন্য নিম্নলিখিত মাইক্রোস্কোপিক চিত্রটি উঠে আসে (চিত্র ৫)। ২ eV-তে WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারের আলোক উত্তেজনা WS2-তে A-এক্সিটনকে প্রাধান্য দেয় (চিত্র ৫A)। গ্রাফিনে ডিরাক বিন্দু জুড়ে এবং WS2 এবং গ্রাফিন ব্যান্ডের মধ্যে অতিরিক্ত ইলেকট্রনিক উত্তেজনা শক্তির দিক থেকে সম্ভব কিন্তু যথেষ্ট কম দক্ষ। WS2-এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডের আলোক উত্তেজিত গর্তগুলি আমাদের টেম্পোরাল রেজোলিউশনের তুলনায় কম সময় স্কেলে গ্রাফিন π-ব্যান্ড থেকে উৎপন্ন ইলেকট্রন দ্বারা পুনরায় পূরণ করা হয় (চিত্র ৫A)। WS2-এর পরিবাহী ব্যান্ডে আলোক উত্তেজিত ইলেকট্রনগুলির জীবনকাল ∼1 ps (চিত্র ৫B)। তবে, গ্রাফিন π-ব্যান্ডের (চিত্র ৫B) গর্তগুলি পুনরায় পূরণ করতে ∼2 ps লাগে। এটি ইঙ্গিত দেয় যে, WS2 পরিবাহী ব্যান্ড এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডের মধ্যে সরাসরি ইলেকট্রন স্থানান্তর ছাড়াও, অতিরিক্ত শিথিলকরণ পথগুলি - সম্ভবত ত্রুটিযুক্ত অবস্থার মাধ্যমে (26) - সম্পূর্ণ গতিবিদ্যা বোঝার জন্য বিবেচনা করা প্রয়োজন।
(A) 2 eV তে WS2 A-এক্সিটনের অনুরণনে আলোক উত্তেজনা WS2 এর পরিবাহী ব্যান্ডে ইলেকট্রন প্রবেশ করায়। WS2 এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডের সংশ্লিষ্ট গর্তগুলি গ্রাফিন π-ব্যান্ড থেকে ইলেকট্রন দ্বারা তাৎক্ষণিকভাবে পুনরায় পূরণ করা হয়। (B) WS2 এর পরিবাহী ব্যান্ডে আলোক উত্তেজনাপূর্ণ বাহকগুলির জীবনকাল ∼1 ps। গ্রাফিন π-ব্যান্ডের ছিদ্রগুলি ∼2 ps পর্যন্ত বেঁচে থাকে, যা ড্যাশযুক্ত তীর দ্বারা নির্দেশিত অতিরিক্ত বিক্ষিপ্ত চ্যানেলের গুরুত্ব নির্দেশ করে। (A) এবং (B) এর কালো ড্যাশযুক্ত রেখাগুলি ব্যান্ডের পরিবর্তন এবং রাসায়নিক বিভবের পরিবর্তন নির্দেশ করে। (C) ক্ষণস্থায়ী অবস্থায়, WS2 স্তরটি নেতিবাচকভাবে চার্জিত হয় যখন গ্রাফিন স্তরটি ধনাত্মকভাবে চার্জিত হয়। বৃত্তাকারভাবে মেরুকৃত আলোর সাথে স্পিন-নির্বাচনী উত্তেজনার জন্য, WS2 এর আলোক উত্তেজনাপূর্ণ ইলেকট্রন এবং গ্রাফিনের সংশ্লিষ্ট গর্তগুলি বিপরীত স্পিন মেরুকরণ দেখাবে বলে আশা করা হচ্ছে।
ক্ষণস্থায়ী অবস্থায়, আলোকউত্তেজিত ইলেকট্রনগুলি WS2 এর পরিবাহী ব্যান্ডে থাকে যখন আলোকউত্তেজিত গর্তগুলি গ্রাফিনের π-ব্যান্ডে অবস্থিত থাকে (চিত্র 5C)। এর অর্থ হল WS2 স্তরটি ঋণাত্মকভাবে চার্জিত এবং গ্রাফিন স্তরটি ধনাত্মকভাবে চার্জিত। এর ফলে ক্ষণস্থায়ী শীর্ষ স্থানান্তর (চিত্র 2), গ্রাফিন পাম্প-প্রোব সংকেতের অসামঞ্জস্য (চিত্র 3 এর বক্ররেখা 2 এবং 3), WS2 এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে গর্তের অনুপস্থিতি (বক্ররেখা 4 চিত্র 3), এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডে অতিরিক্ত গর্ত (চিত্র 4) দেখা যায়। এই চার্জ-বিভাজিত অবস্থার জীবনকাল ∼1 ps (বক্ররেখা 1 চিত্র 3)।
টাইপ II ব্যান্ড অ্যালাইনমেন্ট এবং স্ট্যাগার্ড ব্যান্ডগ্যাপ (27-32) সহ দুটি ডাইরেক্ট-গ্যাপ সেমিকন্ডাক্টর দিয়ে তৈরি সম্পর্কিত ভ্যান ডের ওয়েলসের হেটেরোস্ট্রাকচারগুলিতে একই রকম চার্জ-বিচ্ছিন্ন ক্ষণস্থায়ী অবস্থা লক্ষ্য করা গেছে। আলোক উত্তেজনার পরে, ইলেকট্রন এবং গর্তগুলি দ্রুত পরিবাহী ব্যান্ডের নীচে এবং ভ্যালেন্স ব্যান্ডের শীর্ষে সরে যেতে দেখা গেছে, যা হেটেরোস্ট্রাকচারের বিভিন্ন স্তরে অবস্থিত (27-32)।
আমাদের WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারের ক্ষেত্রে, ধাতব গ্রাফিন স্তরে ইলেকট্রন এবং গর্ত উভয়ের জন্য শক্তির দিক থেকে সবচেয়ে অনুকূল অবস্থান হল ফার্মি স্তরে। অতএব, কেউ আশা করতে পারে যে ইলেকট্রন এবং গর্ত উভয়ই দ্রুত গ্রাফিন π-ব্যান্ডে স্থানান্তরিত হবে। যাইহোক, আমাদের পরিমাপ স্পষ্টভাবে দেখায় যে গর্ত স্থানান্তর (<200 fs) ইলেকট্রন স্থানান্তর (∼1 ps) এর চেয়ে অনেক বেশি দক্ষ। আমরা এটিকে চিত্র 1A তে প্রকাশিত WS2 এবং গ্রাফিন ব্যান্ডের আপেক্ষিক শক্তির সারিবদ্ধকরণের জন্য দায়ী করি যা সম্প্রতি (14, 15) দ্বারা প্রত্যাশিত ইলেকট্রন স্থানান্তরের তুলনায় গর্ত স্থানান্তরের জন্য উপলব্ধ চূড়ান্ত অবস্থার একটি বৃহত্তর সংখ্যা প্রদান করে। বর্তমান ক্ষেত্রে, ∼2 eV WS2 ব্যান্ডগ্যাপ ধরে নিলে, গ্রাফিন ডিরাক বিন্দু এবং ভারসাম্য রাসায়নিক বিভব যথাক্রমে WS2 ব্যান্ডগ্যাপের মাঝখানে ∼0.5 এবং ∼0.2 eV অবস্থিত, যা ইলেকট্রন-গর্ত প্রতিসাম্য ভেঙে দেয়। আমরা দেখতে পাই যে গর্ত স্থানান্তরের জন্য উপলব্ধ চূড়ান্ত অবস্থার সংখ্যা ইলেকট্রন স্থানান্তরের তুলনায় ~6 গুণ বেশি (পরিপূরক পদার্থ দেখুন), যে কারণে গর্ত স্থানান্তর ইলেকট্রন স্থানান্তরের চেয়ে দ্রুত হবে বলে আশা করা হচ্ছে।
তবে, পর্যবেক্ষণ করা অতি দ্রুত অসমমিত চার্জ স্থানান্তরের একটি সম্পূর্ণ মাইক্রোস্কোপিক ছবিতে, যথাক্রমে WS2-তে A-এক্সিটন তরঙ্গ ফাংশন গঠনকারী অরবিটাল এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডের মধ্যে ওভারল্যাপ বিবেচনা করা উচিত, বিভিন্ন ইলেকট্রন-ইলেকট্রন এবং ইলেকট্রন-ফোনন বিচ্ছুরণ চ্যানেল, যার মধ্যে রয়েছে ভরবেগ, শক্তি, স্পিন এবং সিউডোস্পিন সংরক্ষণ দ্বারা আরোপিত সীমাবদ্ধতা, প্লাজমা দোলনের প্রভাব (33), পাশাপাশি চার্জ স্থানান্তরের মধ্যস্থতাকারী সুসংগত ফোনন দোলনের সম্ভাব্য স্থানচ্যুতি উত্তেজনার ভূমিকা (34, 35)। এছাড়াও, কেউ অনুমান করতে পারে যে পর্যবেক্ষণ করা চার্জ স্থানান্তর অবস্থায় চার্জ স্থানান্তর এক্সিটন নাকি মুক্ত ইলেকট্রন-গর্ত জোড়া রয়েছে (পরিপূরক উপকরণ দেখুন)। এই বিষয়গুলি স্পষ্ট করার জন্য বর্তমান গবেষণাপত্রের পরিধির বাইরে আরও তাত্ত্বিক তদন্ত প্রয়োজন।
সংক্ষেপে, আমরা একটি এপিট্যাক্সিয়াল WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতি দ্রুত ইন্টারলেয়ার চার্জ ট্রান্সফার অধ্যয়ন করার জন্য tr-ARPES ব্যবহার করেছি। আমরা দেখেছি যে, 2 eV তে WS2 এর A-এক্সিটনে অনুরণনে উত্তেজিত হলে, আলোকউত্তেজিত গর্তগুলি দ্রুত গ্রাফিন স্তরে স্থানান্তরিত হয় যখন আলোকউত্তেজিত ইলেকট্রনগুলি WS2 স্তরে থাকে। আমরা এর কারণ হিসেবে এই বিষয়টিকে দায়ী করেছি যে গর্ত স্থানান্তরের জন্য উপলব্ধ চূড়ান্ত অবস্থার সংখ্যা ইলেকট্রন স্থানান্তরের চেয়ে বেশি। চার্জ-বিভাজিত ক্ষণস্থায়ী অবস্থার জীবনকাল ~1 ps পাওয়া গেছে। বৃত্তাকারভাবে পোলারাইজড আলো (22-25) ব্যবহার করে স্পিন-নির্বাচনী অপটিক্যাল উত্তেজনার সাথে মিলিত হয়ে, পর্যবেক্ষণ করা অতি দ্রুত চার্জ ট্রান্সফার স্পিন ট্রান্সফারের সাথে থাকতে পারে। এই ক্ষেত্রে, তদন্ত করা WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারটি গ্রাফিনে দক্ষ অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশনের জন্য ব্যবহার করা যেতে পারে যার ফলে নতুন অপটোস্পিনট্রনিক ডিভাইস তৈরি হয়।
গ্রাফিনের নমুনাগুলি SiCrystal GmbH-এর বাণিজ্যিক অর্ধপরিবাহী 6H-SiC(0001) ওয়েফারে জন্মানো হয়েছিল। N-ডোপেড ওয়েফারগুলি 0.5°-এর নিচে একটি ভুল কাটা সহ অক্ষের উপর ছিল। স্ক্র্যাচগুলি অপসারণ এবং নিয়মিত সমতল টেরেস পেতে SiC সাবস্ট্রেটটি হাইড্রোজেন-এচ করা হয়েছিল। পরিষ্কার এবং পারমাণবিকভাবে সমতল Si-টার্মিনেটেড পৃষ্ঠটি তখন 8 মিনিটের জন্য Ar বায়ুমণ্ডলে 1300°C তাপমাত্রায় নমুনাটিকে অ্যানিল করে গ্রাফাইটাইজ করা হয়েছিল (36)। এইভাবে, আমরা একটি একক কার্বন স্তর পেয়েছি যেখানে প্রতিটি তৃতীয় কার্বন পরমাণু SiC সাবস্ট্রেটের সাথে একটি সমযোজী বন্ধন তৈরি করে (37)। এই স্তরটিকে তারপর হাইড্রোজেন ইন্টারক্যালেশন (38) এর মাধ্যমে সম্পূর্ণ sp2-হাইব্রিডাইজড কোয়াসি ফ্রি-স্ট্যান্ডিং হোল-ডোপেড গ্রাফিনে পরিণত করা হয়েছিল। এই নমুনাগুলিকে গ্রাফিন/H-SiC(0001) বলা হয়। পুরো প্রক্রিয়াটি Aixtron-এর একটি বাণিজ্যিক ব্ল্যাক ম্যাজিক গ্রোথ চেম্বারে সম্পন্ন করা হয়েছিল। WS2 বৃদ্ধি একটি স্ট্যান্ডার্ড হট-ওয়াল রিঅ্যাক্টরে নিম্ন-চাপের রাসায়নিক বাষ্প জমা (39, 40) দ্বারা সম্পন্ন করা হয়েছিল যার ভর অনুপাত 1:100 সহ WO3 এবং S পাউডারগুলিকে পূর্বসূরী হিসাবে ব্যবহার করা হয়েছিল। WO3 এবং S পাউডারগুলিকে যথাক্রমে 900 এবং 200°C তাপমাত্রায় রাখা হয়েছিল। WO3 পাউডারটি সাবস্ট্রেটের কাছাকাছি স্থাপন করা হয়েছিল। 8 sccm প্রবাহ সহ বাহক গ্যাস হিসাবে আর্গন ব্যবহার করা হয়েছিল। চুল্লিতে চাপ 0.5 mbar রাখা হয়েছিল। নমুনাগুলিকে সেকেন্ডারি ইলেকট্রন মাইক্রোস্কোপি, পারমাণবিক বল মাইক্রোস্কোপি, রমন এবং ফটোলুমিনেসেন্স স্পেকট্রোস্কোপি, সেইসাথে কম-শক্তি ইলেকট্রন বিবর্তন দ্বারা চিহ্নিত করা হয়েছিল। এই পরিমাপগুলি দুটি ভিন্ন WS2 একক-স্ফটিক ডোমেন প্রকাশ করেছে যেখানে ΓK- অথবা ΓK'- দিক গ্রাফিন স্তরের ΓK- দিকের সাথে সামঞ্জস্যপূর্ণ। ডোমেনের পাশের দৈর্ঘ্য 300 থেকে 700 এনএম এর মধ্যে পরিবর্তিত হয়েছিল এবং মোট WS2 কভারেজ প্রায় 40% ছিল, যা ARPES বিশ্লেষণের জন্য উপযুক্ত।
ইলেকট্রন শক্তি এবং ভরবেগের দ্বি-মাত্রিক সনাক্তকরণের জন্য চার্জ-কাপল্ড ডিভাইস-ডিটেক্টর সিস্টেম ব্যবহার করে একটি হেমিস্ফেরিক্যাল অ্যানালাইজার (SPECS PHOIBOS 150) দিয়ে স্ট্যাটিক ARPES পরীক্ষাগুলি করা হয়েছিল। সমস্ত আলোক নির্গমন পরীক্ষায় উচ্চ-প্রবাহ He স্রাব উৎসের (VG Scienta VUV5000) অ-মেরুকৃত, একরঙা He Iα বিকিরণ (21.2 eV) ব্যবহার করা হয়েছিল। আমাদের পরীক্ষায় শক্তি এবং কৌণিক রেজোলিউশন যথাক্রমে 30 meV এবং 0.3° (0.01 Å−1 এর সাথে সম্পর্কিত) এর চেয়ে ভাল ছিল। সমস্ত পরীক্ষা ঘরের তাপমাত্রায় পরিচালিত হয়েছিল। ARPES একটি অত্যন্ত পৃষ্ঠ-সংবেদনশীল কৌশল। WS2 এবং গ্রাফিন স্তর উভয় থেকে আলোক ইলেকট্রন বের করার জন্য, ~40% অসম্পূর্ণ WS2 কভারেজ সহ নমুনা ব্যবহার করা হয়েছিল।
tr-ARPES সেটআপটি 1-kHz টাইটানিয়াম:স্যাফায়ার অ্যামপ্লিফায়ার (কোহেরেন্ট লেজেন্ড এলিট ডুও) এর উপর ভিত্তি করে তৈরি করা হয়েছিল। আর্গনে উচ্চ হারমোনিক্স জেনারেশনের জন্য 2 mJ আউটপুট পাওয়ার ব্যবহার করা হয়েছিল। ফলে উৎপন্ন চরম অতিবেগুনী আলো একটি গ্রেটিং মনোক্রোমেটরের মধ্য দিয়ে যায় যা 26-eV ফোটন শক্তিতে 100-fs প্রোব পালস তৈরি করে। 8 mJ অ্যামপ্লিফায়ার আউটপুট পাওয়ার একটি অপটিক্যাল প্যারামেট্রিক অ্যামপ্লিফায়ারে পাঠানো হয়েছিল (আলোর রূপান্তর থেকে HE-TOPAS)। 2-eV পাম্প পালস পেতে 1-eV ফোটন শক্তিতে সিগন্যাল বিমকে একটি বিটা বেরিয়াম বোরেট স্ফটিকের ফ্রিকোয়েন্সি দ্বিগুণ করা হয়েছিল। একটি হেমিস্ফেরিক্যাল অ্যানালাইজার (SPECS PHOIBOS 100) দিয়ে tr-ARPES পরিমাপ করা হয়েছিল। সামগ্রিক শক্তি এবং টেম্পোরাল রেজোলিউশন যথাক্রমে 240 meV এবং 200 fs ছিল।
এই প্রবন্ধের জন্য সম্পূরক উপাদান http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 এই ঠিকানায় পাওয়া যাবে।
এটি একটি উন্মুক্ত প্রবেশাধিকার নিবন্ধ যা ক্রিয়েটিভ কমন্স অ্যাট্রিবিউশন-ননকমার্শিয়াল লাইসেন্সের শর্তাবলীর অধীনে বিতরণ করা হয়েছে, যা যেকোনো মাধ্যমে ব্যবহার, বিতরণ এবং পুনরুৎপাদনের অনুমতি দেয়, যতক্ষণ না ফলস্বরূপ ব্যবহার বাণিজ্যিক সুবিধার জন্য না হয় এবং মূল কাজটি সঠিকভাবে উদ্ধৃত করা হয়।
দ্রষ্টব্য: আমরা কেবল আপনার ইমেল ঠিকানাটি অনুরোধ করছি যাতে আপনি যাকে পৃষ্ঠাটি সুপারিশ করছেন তিনি জানেন যে আপনি চান তারা এটি দেখুক এবং এটি জাঙ্ক মেইল নয়। আমরা কোনও ইমেল ঠিকানা ক্যাপচার করি না।
এই প্রশ্নটি আপনি একজন মানব দর্শনার্থী কিনা তা পরীক্ষা করার জন্য এবং স্বয়ংক্রিয় স্প্যাম জমা প্রতিরোধ করার জন্য।
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Steven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz লিখেছেন
আমরা একটি WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতি দ্রুত চার্জ পৃথকীকরণ প্রকাশ করি যা সম্ভবত গ্রাফিনে অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশন সক্ষম করে।
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Steven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz লিখেছেন
আমরা একটি WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতি দ্রুত চার্জ পৃথকীকরণ প্রকাশ করি যা সম্ভবত গ্রাফিনে অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশন সক্ষম করে।
© 2020 আমেরিকান অ্যাসোসিয়েশন ফর দ্য অ্যাডভান্সমেন্ট অফ সায়েন্স। সর্বস্বত্ব সংরক্ষিত AAAS হল HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef এবং COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 এর অংশীদার।
পোস্টের সময়: মে-২৫-২০২০