মনোলেয়ার WS2 এবং গ্রাফিন দিয়ে তৈরি একটি এপিটাক্সিয়াল হেটেরোস্ট্রাকচারে আল্ট্রাফাস্ট চার্জ স্থানান্তর তদন্ত করতে আমরা সময়- এবং কোণ-সমাধানকৃত ফটোইমিশন স্পেকট্রোস্কোপি (tr-ARPES) ব্যবহার করি। এই হেটারোস্ট্রাকচারটি অত্যন্ত উচ্চ গতিশীলতা এবং দীর্ঘ স্পিন জীবনকাল সহ একটি সেমিমেটাল হোস্টিং ভরবিহীন বাহকের সাথে শক্তিশালী স্পিন-অরবিট কাপলিং এবং শক্তিশালী আলো-বস্তুর মিথস্ক্রিয়া সহ একটি সরাসরি-গ্যাপ সেমিকন্ডাক্টরের সুবিধাগুলিকে একত্রিত করে। আমরা দেখতে পাই যে, WS2-তে A-exciton-এর অনুরণনে ফটোএক্সিটেশনের পরে, ফটোএক্সাইটেড গর্তগুলি দ্রুত গ্রাফিন স্তরে স্থানান্তরিত হয় যখন ফটোএক্সিটেড ইলেক্ট্রনগুলি WS2 স্তরে থাকে। ফলে চার্জ-বিচ্ছিন্ন ক্ষণস্থায়ী অবস্থার জীবনকাল ∼1 ps পাওয়া যায়। আমরা উচ্চ-রেজোলিউশন ARPES দ্বারা প্রকাশিত WS2 এবং গ্রাফিন ব্যান্ডের আপেক্ষিক প্রান্তিককরণের কারণে বিক্ষিপ্ত ফেজ স্পেসের পার্থক্যের জন্য আমাদের অনুসন্ধানগুলিকে দায়ী করি। স্পিন-সিলেক্টিভ অপটিক্যাল উত্তেজনার সংমিশ্রণে, তদন্ত করা WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচার গ্রাফিনে দক্ষ অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশনের জন্য একটি প্ল্যাটফর্ম সরবরাহ করতে পারে।
বিভিন্ন দ্বি-মাত্রিক উপকরণের প্রাপ্যতা উপযোগী ডাইইলেকট্রিক স্ক্রীনিং এবং বিভিন্ন প্রক্সিমিটি-ইনডিউসড ইফেক্ট (1-3) এর উপর ভিত্তি করে সম্পূর্ণ নতুন কার্যকারিতা সহ অভিনব শেষ পর্যন্ত পাতলা হেটেরোস্ট্রাকচার তৈরি করার সম্ভাবনা উন্মুক্ত করেছে। ইলেকট্রনিক্স এবং অপটোইলেক্ট্রনিক্স ক্ষেত্রে ভবিষ্যতের অ্যাপ্লিকেশনের জন্য প্রুফ-অফ-প্রিন্সিপল ডিভাইসগুলি উপলব্ধি করা হয়েছে (4-6)।
এখানে, আমরা মনোলেয়ার ডব্লিউএস২ সমন্বিত এপিটাক্সিয়াল ভ্যান ডার ওয়ালস হেটেরোস্ট্রাকচারের উপর ফোকাস করি, শক্তিশালী স্পিন-অরবিট কাপলিং সহ একটি ডাইরেক্ট-গ্যাপ সেমিকন্ডাক্টর এবং ভাঙ্গা ইনভার্সন সিমেট্রি (7) এর কারণে ব্যান্ড স্ট্রাকচারের একটি বড় স্পিন স্প্লিটিং এবং মনোলেয়ার গ্রাফিন, একটি সেমিমেটাল। শঙ্কুযুক্ত ব্যান্ড গঠন এবং অত্যন্ত উচ্চ বাহক গতিশীলতা সহ (8), হাইড্রোজেন-টার্মিনেটেড SiC(0001) এ জন্মে। আল্ট্রাফাস্ট চার্জ ট্রান্সফার (9-15) এবং প্রক্সিমিটি-ইনডিউসড স্পিন-অরবিট কাপলিং ইফেক্ট (16-18) এর জন্য প্রথম ইঙ্গিতগুলি WS2/গ্রাফিন এবং অনুরূপ হেটেরোস্ট্রাকচারগুলিকে ভবিষ্যতের অপটোইলেক্ট্রনিক (19) এবং অপটোস্পিনট্রনিক (20) অ্যাপ্লিকেশনের জন্য প্রতিশ্রুতিশীল প্রার্থী করে।
আমরা সময়- এবং অ্যাঙ্গেল-সমাধানযুক্ত ফটোইমিশন স্পেকট্রোস্কোপি (tr-ARPES) সহ WS2/গ্রাফিনে ফটোজেনারেটেড ইলেক্ট্রন-হোল জোড়াগুলির শিথিলকরণের পথগুলি প্রকাশ করার জন্য যাত্রা করেছি। সেই উদ্দেশ্যে, আমরা WS2 (21, 12)-এ A-exciton-এর অনুরণিত 2-eV পাম্প ডাল দিয়ে হেটেরোস্ট্রাকচারকে উত্তেজিত করি এবং 26-eV ফোটন শক্তিতে দ্বিতীয় সময়-বিলম্বিত প্রোব পালস সহ ফটোইলেক্ট্রনগুলি বের করি। ভরবেগ-, শক্তি-, এবং সময়-সমাধান বাহক গতিবিদ্যায় অ্যাক্সেস পেতে পাম্প-প্রোব বিলম্বের ফাংশন হিসাবে আমরা একটি হেমিস্ফেরিকাল বিশ্লেষক সহ ফটোইলেক্ট্রনের গতিশক্তি এবং নির্গমন কোণ নির্ধারণ করি। শক্তি এবং সময়ের রেজোলিউশন যথাক্রমে 240 meV এবং 200 fs।
আমাদের ফলাফলগুলি এপিটাক্সালি সারিবদ্ধ স্তরগুলির মধ্যে আল্ট্রাফাস্ট চার্জ স্থানান্তরের প্রত্যক্ষ প্রমাণ দেয়, স্তরগুলির নির্বিচারে আজিমুথাল প্রান্তিককরণের সাথে অনুরূপ ম্যানুয়ালি একত্রিত হেটেরোস্ট্রাকচারগুলিতে সমস্ত-অপটিক্যাল কৌশলগুলির উপর ভিত্তি করে প্রথম ইঙ্গিতগুলি নিশ্চিত করে (9-15)। উপরন্তু, আমরা দেখাই যে এই চার্জ স্থানান্তর অত্যন্ত অপ্রতিসম। আমাদের পরিমাপগুলি যথাক্রমে WS2 এবং গ্রাফিন স্তরে অবস্থিত ফটোএক্সিটেড ইলেক্ট্রন এবং গর্ত সহ একটি পূর্বে অবলোকিত চার্জ-বিচ্ছিন্ন ক্ষণস্থায়ী অবস্থা প্রকাশ করে, যা ∼1 ps পর্যন্ত বেঁচে থাকে। উচ্চ-রেজোলিউশন ARPES দ্বারা প্রকাশিত WS2 এবং গ্রাফিন ব্যান্ডগুলির আপেক্ষিক প্রান্তিককরণের কারণে ইলেকট্রন এবং গর্ত স্থানান্তরের জন্য বিক্ষিপ্ত ফেজ স্থানের পার্থক্যের পরিপ্রেক্ষিতে আমরা আমাদের অনুসন্ধানগুলিকে ব্যাখ্যা করি। স্পিন- এবং ভ্যালি-সিলেক্টিভ অপটিক্যাল এক্সাইটেশন (22-25) এর সাথে মিলিত WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারগুলি গ্রাফিনে দক্ষ আল্ট্রাফাস্ট অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশনের জন্য একটি নতুন প্ল্যাটফর্ম প্রদান করতে পারে।
চিত্র 1A এপিটাক্সিয়াল WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারের ΓK-দিক বরাবর ব্যান্ড কাঠামোর একটি হিলিয়াম বাতি দিয়ে প্রাপ্ত একটি উচ্চ-রেজোলিউশন ARPES পরিমাপ দেখায়। ডিরাক শঙ্কুটি ভারসাম্য রাসায়নিক সম্ভাবনার উপরে ∼0.3 eV অবস্থিত ডিরাক বিন্দুর সাথে গর্ত-ডোপড বলে পাওয়া যায়। স্পিন-বিভক্ত WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডের শীর্ষটি ভারসাম্য রাসায়নিক সম্ভাবনার নীচে ∼1.2 eV পাওয়া যায়।
(A) একটি অপোলারাইজড হিলিয়াম বাতি দিয়ে ΓK-দিক বরাবর পরিমাপ করা ভারসাম্য ফটোকারেন্ট। (B) 26-eV ফোটন শক্তিতে পি-পোলারাইজড চরম অতিবেগুনী ডাল দিয়ে মাপা নেতিবাচক পাম্প-প্রোবের বিলম্বের জন্য ফটোকারেন্ট। ড্যাশ করা ধূসর এবং লাল রেখাগুলি চিত্র 2-এ ক্ষণস্থায়ী শিখর অবস্থানগুলি বের করতে ব্যবহৃত লাইন প্রোফাইলগুলির অবস্থান চিহ্নিত করে। (C) পাম্প ফ্লুয়েন্স সহ 2 eV-এর একটি পাম্প ফোটন শক্তিতে ফটোএক্সিটেশনের পরে ফটোকারেন্ট 200 fs এর পাম্প-প্ররোচিত পরিবর্তনগুলি 2 mJ/cm2 এর। ফটোইলেক্ট্রনের লাভ এবং ক্ষতি যথাক্রমে লাল এবং নীল রঙে দেখানো হয়েছে। বাক্সগুলি চিত্র 3-এ প্রদর্শিত পাম্প-প্রোবের ট্রেসগুলির একীকরণের ক্ষেত্র নির্দেশ করে।
চিত্র 1B পাম্প পালস আগমনের আগে নেতিবাচক পাম্প-প্রোব বিলম্বে 26-eV ফোটন শক্তিতে 100-fs চরম অতিবেগুনী ডাল দিয়ে পরিমাপ করা গ্রাফিন কে-পয়েন্ট এবং WS2 এর কাছাকাছি ব্যান্ড কাঠামোর একটি tr-ARPES স্ন্যাপশট দেখায়। এখানে, নমুনার অবক্ষয় এবং 2-ইভি পাম্প পালসের উপস্থিতির কারণে স্পিন বিভাজনটি সমাধান করা হয় না যা স্পেকট্রাল বৈশিষ্ট্যগুলির স্পেস চার্জ প্রসারিত করে। চিত্র 1C 200 fs এর একটি পাম্প-প্রোব বিলম্বে চিত্র 1B-এর সাপেক্ষে ফটোকারেন্টের পাম্প-প্রেরিত পরিবর্তনগুলি দেখায় যেখানে পাম্প-প্রোব সংকেত সর্বোচ্চ পৌঁছে যায়। লাল এবং নীল রং যথাক্রমে ফটোইলেক্ট্রনের লাভ এবং ক্ষতি নির্দেশ করে।
এই সমৃদ্ধ গতিবিদ্যাকে আরও বিশদে বিশ্লেষণ করার জন্য, আমরা প্রথমে WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডের ক্ষণস্থায়ী শিখর অবস্থান এবং চিত্র 1B-তে ড্যাশড লাইন বরাবর গ্রাফিন π-ব্যান্ড নির্ধারণ করি, যেমনটি সম্পূরক উপাদানগুলিতে বিশদভাবে ব্যাখ্যা করা হয়েছে। আমরা দেখতে পাই যে WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডটি 90 meV (চিত্র 2A) দ্বারা শিফট করে এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ড 50 meV (চিত্র 2B) দ্বারা নিচের দিকে সরে যায়। এই স্থানান্তরের সূচকীয় জীবনকাল WS2 এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডের জন্য 1.2 ± 0.1 ps এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডের জন্য 1.7 ± 0.3 ps পাওয়া যায়। এই শীর্ষ স্থানান্তরগুলি দুটি স্তরের একটি ক্ষণস্থায়ী চার্জিংয়ের প্রথম প্রমাণ প্রদান করে, যেখানে অতিরিক্ত ধনাত্মক (নেতিবাচক) চার্জ বৈদ্যুতিন অবস্থার বাঁধাই শক্তিকে বৃদ্ধি (হ্রাস) করে। উল্লেখ্য যে WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডের আপশিফ্ট চিত্র 1C-তে ব্ল্যাক বক্স দ্বারা চিহ্নিত এলাকার বিশিষ্ট পাম্প-প্রোব সিগন্যালের জন্য দায়ী।
WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ড (A) এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ড (B) এর পিক পজিশনে পরিবর্তন পাম্প-প্রোব বিলম্বের ফাংশন হিসাবে এক্সপোনেনশিয়াল ফিট (পুরু লাইন) সহ। (A) এ WS2 শিফটের জীবনকাল হল 1.2 ± 0.1 ps। (B) গ্রাফিন শিফটের জীবনকাল হল 1.7 ± 0.3 ps।
এরপরে, আমরা চিত্র 1C-তে রঙিন বাক্স দ্বারা নির্দেশিত এলাকার উপর পাম্প-প্রোব সংকেতকে একীভূত করি এবং চিত্র 3-এ পাম্প-প্রোবের বিলম্বের একটি ফাংশন হিসাবে ফলস্বরূপ গণনাগুলি প্লট করি। চিত্র 3-তে বক্ররেখা 1 এর গতিশীলতা দেখায়। 1.1 ± 0.1 ps এর জীবনকাল সহ WS2 স্তরের পরিবাহী ব্যান্ডের নীচের দিকে ফটোএক্সাইটেড ক্যারিয়ারগুলি ডেটাতে সূচকীয় ফিট থেকে প্রাপ্ত (পরিপূরক উপকরণ দেখুন)।
চিত্র 1C-তে বাক্সগুলির দ্বারা নির্দেশিত এলাকার উপর ফটোকারেন্টকে একীভূত করে প্রাপ্ত বিলম্বের ফাংশন হিসাবে পাম্প-প্রোব ট্রেস। পুরু লাইনগুলি ডেটার সাথে সূচকীয় ফিট। বক্ররেখা (1) WS2 এর পরিবাহী ব্যান্ডে ক্ষণস্থায়ী বাহকের জনসংখ্যা। বক্ররেখা (2) ভারসাম্য রাসায়নিক সম্ভাবনার উপরে গ্রাফিনের π-ব্যান্ডের পাম্প-প্রোব সংকেত। বক্ররেখা (3) ভারসাম্য রাসায়নিক সম্ভাবনার নীচে গ্রাফিনের π-ব্যান্ডের পাম্প-প্রোব সংকেত। কার্ভ (4) WS2 এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে নেট পাম্প-প্রোব সংকেত। লাইফটাইম পাওয়া যায় 1.2 ± 0.1 ps (1), 180 ± 20 fs (লাভ) এবং ∼2 ps (ক্ষতি) in (2), এবং (3) 1.8 ± 0.2 ps।
চিত্র 3-এর বক্ররেখা 2 এবং 3-এ, আমরা গ্রাফিন π-ব্যান্ডের পাম্প-প্রোব সংকেত দেখাই। আমরা দেখতে পাই যে ভারসাম্য রাসায়নিক সম্ভাবনার উপরে ইলেকট্রনের লাভ (চিত্র 3 তে বক্ররেখা 2) ভারসাম্য রাসায়নিক সম্ভাবনার নীচে ইলেকট্রনগুলির ক্ষতির তুলনায় (3 বক্ররেখায় 1.8 ± 0.2 ps) অনেক কম জীবনকাল (180 ± 20 fs) আছে চিত্র 3)। আরও, চিত্র 3-এর বক্ররেখা 2-এ ফটোক্যুরেন্টের প্রাথমিক লাভ টি = 400 fs-এ ∼2 ps এর জীবনকাল সহ ক্ষতিতে পরিণত হতে দেখা যায়। লাভ এবং ক্ষতির মধ্যে অসাম্যতা উন্মোচিত মনোলেয়ার গ্রাফিনের পাম্প-প্রোব সিগন্যালে অনুপস্থিত পাওয়া যায় (পরিপূরক পদার্থে চিত্র S5 দেখুন), ইঙ্গিত করে যে অসমতা হল WS2/গ্রাফিন হেটারোস্ট্রাকচারে ইন্টারলেয়ার কাপলিং এর ফলাফল। যথাক্রমে ভারসাম্য রাসায়নিক সম্ভাবনার উপরে এবং নীচে একটি স্বল্পকালীন লাভ এবং দীর্ঘস্থায়ী ক্ষতির পর্যবেক্ষণ ইঙ্গিত করে যে হেটারোস্ট্রাকচারের ফটোএক্সিটেশনের সময় গ্রাফিন স্তর থেকে ইলেকট্রনগুলি দক্ষতার সাথে সরানো হয়। ফলস্বরূপ, গ্রাফিন স্তরটি ধনাত্মক চার্জযুক্ত হয়, যা চিত্র 2বি-তে পাওয়া π-ব্যান্ডের বাঁধাই শক্তি বৃদ্ধির সাথে সামঞ্জস্যপূর্ণ। π-ব্যান্ডের ডাউনশিফ্ট ভারসাম্য রাসায়নিক সম্ভাবনার উপরে থেকে ভারসাম্য ফার্মি-ডিরাক বন্টনের উচ্চ-শক্তি লেজকে সরিয়ে দেয়, যা চিত্র 3-এর বক্ররেখা 2-এ পাম্প-প্রোব সংকেতের চিহ্নের পরিবর্তনকে আংশিকভাবে ব্যাখ্যা করে। নীচে দেখান যে এই প্রভাবটি π-ব্যান্ডে ইলেকট্রনের ক্ষণস্থায়ী ক্ষতি দ্বারা আরও উন্নত হয়েছে।
এই দৃশ্যটি চিত্র 3-এর বক্ররেখা 4-এ WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডের নেট পাম্প-প্রোব সংকেত দ্বারা সমর্থিত। এই তথ্যগুলি চিত্র 1B-তে ব্ল্যাক বক্স দ্বারা প্রদত্ত এলাকার গণনাগুলিকে একীভূত করে প্রাপ্ত করা হয়েছে যা থেকে আলোক নির্গত ইলেক্ট্রনগুলিকে ক্যাপচার করে। সমস্ত পাম্প-প্রোবের বিলম্বে ভ্যালেন্স ব্যান্ড। পরীক্ষামূলক ত্রুটি বারগুলির মধ্যে, আমরা কোনও পাম্প-প্রোবের বিলম্বের জন্য WS2 এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে গর্তের উপস্থিতির জন্য কোনও ইঙ্গিত পাই না। এটি ইঙ্গিত দেয় যে, ফটোএক্সিটেশনের পরে, এই গর্তগুলি আমাদের অস্থায়ী রেজোলিউশনের তুলনায় অল্প সময়ের স্কেলে দ্রুত পুনরায় পূরণ করা হয়।
WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতি দ্রুত চার্জ বিভাজনের আমাদের হাইপোথিসিসের চূড়ান্ত প্রমাণ প্রদানের জন্য, আমরা পরিপূরক উপাদানগুলিতে বিশদভাবে বর্ণিত হিসাবে গ্রাফিন স্তরে স্থানান্তরিত গর্তের সংখ্যা নির্ধারণ করি। সংক্ষেপে, π-ব্যান্ডের ক্ষণস্থায়ী বৈদ্যুতিন বিতরণ একটি ফার্মি-ডিরাক বিতরণের সাথে লাগানো হয়েছিল। ক্ষণস্থায়ী রাসায়নিক সম্ভাব্যতা এবং বৈদ্যুতিন তাপমাত্রার জন্য ফলাফলের মান থেকে গর্তের সংখ্যা গণনা করা হয়েছিল। ফলাফলটি চিত্র 4-এ দেখানো হয়েছে। আমরা দেখতে পাই যে মোট সংখ্যা ∼5 × 1012 ছিদ্র/cm2 WS2 থেকে গ্রাফিনে 1.5 ± 0.2 ps এর সূচকীয় জীবনকালের সাথে স্থানান্তরিত হয়েছে।
পাম্প-প্রোব বিলম্বের ফাংশন হিসাবে π-ব্যান্ডের গর্তের সংখ্যার পরিবর্তন এবং সূচকীয় ফিট 1.5 ± 0.2 ps আজীবন ফলন।
ডুমুর মধ্যে অনুসন্ধান থেকে. 2 থেকে 4, WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে আল্ট্রাফাস্ট চার্জ স্থানান্তরের জন্য নিম্নলিখিত মাইক্রোস্কোপিক ছবি আবির্ভূত হয় (চিত্র 5)। 2 eV-তে WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারের ফটোএক্সিটেশন ডব্লিউএস2 (চিত্র 5A) এ A-এক্সিটনকে প্রাধান্য দেয়। গ্রাফিনের ডিরাক পয়েন্টের পাশাপাশি WS2 এবং গ্রাফিন ব্যান্ডগুলির মধ্যে অতিরিক্ত বৈদ্যুতিন উত্তেজনাগুলি শক্তিশালীভাবে সম্ভব কিন্তু যথেষ্ট কম দক্ষ। WS2 এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডের ফটোএক্সাইটেড হোলগুলি আমাদের টেম্পোরাল রেজোলিউশনের (চিত্র 5A) তুলনায় একটি টাইম স্কেলে গ্রাফিন π-ব্যান্ড থেকে উদ্ভূত ইলেকট্রন দ্বারা রিফিল করা হয়। WS2 এর কন্ডাকশন ব্যান্ডের আলোক উত্তেজিত ইলেকট্রনগুলির জীবনকাল ∼1 ps (চিত্র 5B)। যাইহোক, গ্রাফিন π-ব্যান্ডের (চিত্র 5B) গর্তগুলি পুনরায় পূরণ করতে ∼2 ps লাগে। এটি ইঙ্গিত দেয় যে, WS2 পরিবাহী ব্যান্ড এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডের মধ্যে সরাসরি ইলেক্ট্রন স্থানান্তর ছাড়াও, অতিরিক্ত শিথিলকরণ পথ-সম্ভবত ত্রুটিযুক্ত অবস্থার মাধ্যমে (26)- সম্পূর্ণ গতিবিদ্যা বোঝার জন্য বিবেচনা করা প্রয়োজন।
(A) 2 eV-এ WS2 A-exciton-এর অনুরণনে ফটোএক্সিটেশন WS2-এর পরিবাহী ব্যান্ডে ইলেকট্রনকে ইনজেক্ট করে। WS2 এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডের সংশ্লিষ্ট ছিদ্রগুলি গ্রাফিন π-ব্যান্ড থেকে ইলেকট্রন দ্বারা তাত্ক্ষণিকভাবে রিফিল করা হয়। (B) WS2-এর কন্ডাকশন ব্যান্ডের আলোক উত্তেজিত বাহকদের জীবনকাল ∼1 ps থাকে। গ্রাফিন π-ব্যান্ডের ছিদ্রগুলি ∼2 ps এর জন্য লাইভ, ড্যাশযুক্ত তীর দ্বারা নির্দেশিত অতিরিক্ত বিক্ষিপ্ত চ্যানেলগুলির গুরুত্ব নির্দেশ করে৷ (A) এবং (B) কালো ড্যাশযুক্ত রেখাগুলি ব্যান্ড শিফট এবং রাসায়নিক সম্ভাবনার পরিবর্তনগুলি নির্দেশ করে৷ (C) ক্ষণস্থায়ী অবস্থায়, WS2 স্তরটি নেতিবাচকভাবে চার্জ করা হয় যখন গ্রাফিন স্তরটি ইতিবাচকভাবে চার্জ করা হয়। বৃত্তাকারভাবে পোলারাইজড আলোর সাথে স্পিন-নির্বাচনী উত্তেজনার জন্য, WS2 এর ফটোএক্সিটেড ইলেক্ট্রন এবং গ্রাফিনের সংশ্লিষ্ট গর্তগুলি বিপরীত স্পিন মেরুকরণ দেখাবে বলে আশা করা হচ্ছে।
ক্ষণস্থায়ী অবস্থায়, ফটোএক্সাইটেড ইলেক্ট্রনগুলি WS2 এর পরিবাহী ব্যান্ডে থাকে যখন ফটোএক্সিটেড গর্তগুলি গ্রাফিনের π-ব্যান্ডে থাকে (চিত্র 5C)। এর মানে হল যে WS2 স্তরটি নেতিবাচকভাবে চার্জ করা হয়েছে এবং গ্রাফিন স্তরটি ইতিবাচকভাবে চার্জ করা হয়েছে। এটি ক্ষণস্থায়ী শীর্ষ স্থানান্তর (চিত্র 2), গ্রাফিন পাম্প-প্রোব সংকেতের অসামঞ্জস্য (চিত্র 3 এর বক্ররেখা 2 এবং 3), WS2 এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে গর্তের অনুপস্থিতি (বক্ররেখা 4 চিত্র 3) এর জন্য দায়ী। , সেইসাথে গ্রাফিন π-ব্যান্ডের অতিরিক্ত গর্ত (চিত্র 4)। এই চার্জ-বিচ্ছিন্ন অবস্থার জীবনকাল হল ∼1 ps (বক্ররেখা 1 চিত্র 3)।
টাইপ II ব্যান্ড অ্যালাইনমেন্ট এবং স্ট্যাগার্ড ব্যান্ডগ্যাপ (27-32) সহ দুটি সরাসরি-ব্যবধান সেমিকন্ডাক্টর থেকে তৈরি সম্পর্কিত ভ্যান ডার ওয়াল হেটেরোস্ট্রাকচারগুলিতে অনুরূপ চার্জ-বিচ্ছিন্ন ক্ষণস্থায়ী অবস্থা পরিলক্ষিত হয়েছে। ফটোএক্সিটেশনের পরে, ইলেক্ট্রন এবং গর্তগুলি দ্রুত পরিবাহী ব্যান্ডের নীচে এবং ভ্যালেন্স ব্যান্ডের শীর্ষে চলে যেতে দেখা গেছে, যা হেটেরোস্ট্রাকচারের বিভিন্ন স্তরে অবস্থিত (27-32)।
আমাদের WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারের ক্ষেত্রে, ইলেকট্রন এবং ছিদ্র উভয়ের জন্য শক্তিগতভাবে সবচেয়ে অনুকূল অবস্থান হল ধাতব গ্রাফিন স্তরের ফার্মি স্তরে। অতএব, কেউ আশা করবে যে ইলেক্ট্রন এবং গর্ত উভয়ই দ্রুত গ্রাফিন π-ব্যান্ডে স্থানান্তরিত হবে। যাইহোক, আমাদের পরিমাপ স্পষ্টভাবে দেখায় যে গর্ত স্থানান্তর (<200 fs) ইলেক্ট্রন স্থানান্তর (∼1 ps) এর চেয়ে অনেক বেশি দক্ষ। আমরা এটিকে WS2 এর আপেক্ষিক শক্তিবর্ধক সারিবদ্ধকরণ এবং চিত্র 1A-এ প্রকাশিত গ্রাফিন ব্যান্ডগুলির জন্য দায়ী করি যা সম্প্রতি (14, 15) দ্বারা প্রত্যাশিত ইলেক্ট্রন স্থানান্তরের তুলনায় গর্ত স্থানান্তরের জন্য উপলব্ধ চূড়ান্ত অবস্থার একটি বৃহত্তর সংখ্যক অফার করে। বর্তমান ক্ষেত্রে, একটি ∼2 eV WS2 ব্যান্ডগ্যাপ ধরে নিলে, গ্রাফিন ডিরাক বিন্দু এবং ভারসাম্য রাসায়নিক সম্ভাবনা যথাক্রমে WS2 ব্যান্ডগ্যাপের মাঝখানে ∼0.5 এবং ∼0.2 eV অবস্থিত, ইলেক্ট্রন-গর্তের প্রতিসাম্য ভেঙেছে। আমরা দেখতে পাই যে গর্ত স্থানান্তরের জন্য উপলব্ধ চূড়ান্ত অবস্থার সংখ্যা ইলেকট্রন স্থানান্তরের তুলনায় ∼ 6 গুণ বেশি (পরিপূরক উপাদানগুলি দেখুন), যে কারণে গর্ত স্থানান্তর ইলেক্ট্রন স্থানান্তরের চেয়ে দ্রুততর হবে বলে আশা করা হচ্ছে।
পর্যবেক্ষিত আল্ট্রাফাস্ট অ্যাসিমেট্রিক চার্জ ট্রান্সফারের একটি সম্পূর্ণ মাইক্রোস্কোপিক ছবি, তবে, WS2-এ A-exciton তরঙ্গ ফাংশন গঠন করে এমন অরবিটালগুলির মধ্যে ওভারল্যাপ এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ড, যথাক্রমে, বিভিন্ন ইলেকট্রন-ইলেক্ট্রন এবং ইলেকট্রন-ফোনন বিচ্ছুরণকে বিবেচনা করা উচিত। গতিবেগ, শক্তি, স্পিন এবং সিউডোস্পিন সংরক্ষণ দ্বারা আরোপিত সীমাবদ্ধতা সহ চ্যানেল, এর প্রভাব প্লাজমা দোলন (33), সেইসাথে সুসঙ্গত ফোনন দোলনের সম্ভাব্য স্থানচ্যুতিমূলক উত্তেজনার ভূমিকা যা চার্জ স্থানান্তরকে মধ্যস্থতা করতে পারে (34, 35)। এছাড়াও, কেউ অনুমান করতে পারে যে পর্যবেক্ষণ করা চার্জ ট্রান্সফার স্টেটে চার্জ ট্রান্সফার এক্সিটন বা ফ্রি ইলেক্ট্রন-হোল জোড়া রয়েছে (পরিপূরক উপাদান দেখুন)। এই বিষয়গুলি স্পষ্ট করার জন্য বর্তমান কাগজের সুযোগের বাইরে যাওয়া আরও তাত্ত্বিক তদন্ত প্রয়োজন।
সংক্ষেপে, আমরা একটি এপিটাক্সিয়াল WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে আল্ট্রাফাস্ট ইন্টারলেয়ার চার্জ স্থানান্তর অধ্যয়ন করতে tr-ARPES ব্যবহার করেছি। আমরা দেখেছি যে, যখন 2 eV-তে WS2-এর A-exciton-এর অনুরণনে উত্তেজিত হয়, ফটোএক্সাইটেড গর্তগুলি দ্রুত গ্রাফিন স্তরে স্থানান্তরিত হয় যখন ফটোএক্সিটেড ইলেক্ট্রনগুলি WS2 স্তরে থাকে। আমরা এটিকে দায়ী করেছি যে গর্ত স্থানান্তরের জন্য উপলব্ধ চূড়ান্ত অবস্থার সংখ্যা ইলেক্ট্রন স্থানান্তরের চেয়ে বড়। চার্জ-বিচ্ছিন্ন ক্ষণস্থায়ী অবস্থার জীবনকাল ∼1 ps পাওয়া গেছে। বৃত্তাকারভাবে পোলারাইজড আলো (22-25) ব্যবহার করে স্পিন-সিলেক্টিভ অপটিক্যাল উত্তেজনার সংমিশ্রণে, স্পিন ট্রান্সফারের সাথে পর্যবেক্ষিত আল্ট্রাফাস্ট চার্জ স্থানান্তর হতে পারে। এই ক্ষেত্রে, তদন্ত করা WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারটি গ্রাফিনে দক্ষ অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশনের জন্য ব্যবহার করা যেতে পারে যার ফলে নতুন অপ্টোস্পিন্ট্রনিক ডিভাইস তৈরি হয়।
গ্রাফিনের নমুনাগুলি SiCrystal GmbH থেকে বাণিজ্যিক অর্ধপরিবাহী 6H-SiC(0001) ওয়েফারগুলিতে জন্মানো হয়েছিল। এন-ডোপড ওয়েফারগুলি 0.5° এর নিচে একটি মিসকট সহ অন-অক্ষে ছিল। স্ক্র্যাচগুলি অপসারণ করতে এবং নিয়মিত সমতল টেরেস পেতে SiC সাবস্ট্রেটটি হাইড্রোজেন-এচড ছিল। পরিষ্কার এবং পারমাণবিকভাবে সমতল Si-টার্মিনেটেড পৃষ্ঠটি 8 মিনিট (36) জন্য 1300°C তাপমাত্রায় Ar বায়ুমণ্ডলে নমুনাটিকে অ্যানিল করার মাধ্যমে গ্রাফিটাইজ করা হয়েছিল। এইভাবে, আমরা একটি একক কার্বন স্তর পেয়েছি যেখানে প্রতিটি তৃতীয় কার্বন পরমাণু SiC সাবস্ট্রেটের সাথে একটি সমযোজী বন্ধন তৈরি করে (37)। এই স্তরটি তখন হাইড্রোজেন ইন্টারক্যালেশন (38) এর মাধ্যমে সম্পূর্ণরূপে sp2-হাইব্রিডাইজড কোয়াসি ফ্রি-স্ট্যান্ডিং হোল-ডোপড গ্রাফিনে পরিণত হয়েছিল। এই নমুনাগুলিকে গ্রাফিন/এইচ-সিসি(0001) হিসাবে উল্লেখ করা হয়। পুরো প্রক্রিয়াটি Aixtron থেকে একটি বাণিজ্যিক ব্ল্যাক ম্যাজিক গ্রোথ চেম্বারে সম্পাদিত হয়েছিল। WS2 বৃদ্ধি একটি প্রমিত গরম-প্রাচীর চুল্লীতে কম চাপের রাসায়নিক বাষ্প জমা (39, 40) দ্বারা সম্পাদিত হয়েছিল WO3 এবং S পাউডার ব্যবহার করে 1:100 এর ভর অনুপাতের অগ্রদূত হিসাবে। WO3 এবং S পাউডারগুলি যথাক্রমে 900 এবং 200 ° C এ রাখা হয়েছিল। WO3 পাউডারটি সাবস্ট্রেটের কাছাকাছি স্থাপন করা হয়েছিল। আর্গন 8 sccm এর প্রবাহ সহ ক্যারিয়ার গ্যাস হিসাবে ব্যবহৃত হয়েছিল। চুল্লিতে চাপ 0.5 এমবার রাখা হয়েছিল। নমুনাগুলি সেকেন্ডারি ইলেক্ট্রন মাইক্রোস্কোপি, পারমাণবিক শক্তি মাইক্রোস্কোপি, রমন এবং ফটোলুমিনেসেন্স স্পেকট্রোস্কোপি, সেইসাথে নিম্ন-শক্তি ইলেক্ট্রন বিচ্ছুরণ দ্বারা চিহ্নিত করা হয়েছিল। এই পরিমাপগুলি দুটি ভিন্ন WS2 একক-ক্রিস্টালাইন ডোমেন প্রকাশ করেছে যেখানে হয় ΓK- বা ΓK'-দিক গ্রাফিন স্তরের ΓK-দিক-এর সাথে সারিবদ্ধ। ডোমেনের পাশের দৈর্ঘ্য 300 এবং 700 nm এর মধ্যে পরিবর্তিত হয় এবং মোট WS2 কভারেজ আনুমানিক ∼40% ছিল, ARPES বিশ্লেষণের জন্য উপযুক্ত।
স্থির ARPES পরীক্ষাগুলি একটি হেমিস্ফেরিকাল বিশ্লেষক (SPECS PHOIBOS 150) দিয়ে একটি চার্জ-কাপলড ডিভাইস-ডিটেক্টর সিস্টেম ব্যবহার করে ইলেক্ট্রন শক্তি এবং ভরবেগের দ্বি-মাত্রিক সনাক্তকরণের জন্য সঞ্চালিত হয়েছিল। সমস্ত আলোক নির্গমন পরীক্ষার জন্য অপোলারাইজড, একরঙা He Iα বিকিরণ (21.2 eV) একটি উচ্চ-ফ্লাক্স হি ডিসচার্জ সোর্স (VG Scienta VUV5000) ব্যবহার করা হয়েছিল। আমাদের পরীক্ষায় শক্তি এবং কৌণিক রেজোলিউশন যথাক্রমে 30 meV এবং 0.3° (0.01 Å−1 এর সাথে সম্পর্কিত) এর চেয়ে ভাল ছিল। সমস্ত পরীক্ষা ঘরের তাপমাত্রায় পরিচালিত হয়েছিল। ARPES একটি অত্যন্ত পৃষ্ঠ-সংবেদনশীল কৌশল। WS2 এবং গ্রাফিন উভয় স্তর থেকে ফটোইলেক্ট্রন বের করতে, ∼40% এর একটি অসম্পূর্ণ WS2 কভারেজ সহ নমুনাগুলি ব্যবহার করা হয়েছিল।
tr-ARPES সেটআপটি একটি 1-kHz টাইটানিয়াম: স্যাফায়ার এমপ্লিফায়ার (সুসংগত লিজেন্ড এলিট ডুও) এর উপর ভিত্তি করে ছিল। আর্গনের উচ্চ হারমোনিক্স তৈরির জন্য 2 mJ আউটপুট পাওয়ার ব্যবহার করা হয়েছিল। ফলস্বরূপ চরম অতিবেগুনী আলো 26-eV ফোটন শক্তিতে 100-fs প্রোব ডাল তৈরি করে একটি গ্রেটিং মনোক্রোমেটরের মধ্য দিয়ে যায়। 8mJ পরিবর্ধক আউটপুট শক্তি একটি অপটিক্যাল প্যারামেট্রিক পরিবর্ধক পাঠানো হয়েছিল (হালকা রূপান্তর থেকে HE-TOPAS)। 1-eV ফোটন শক্তিতে সিগন্যাল রশ্মি 2-eV পাম্প ডাল পেতে একটি বিটা বেরিয়াম বোরেট স্ফটিকের ফ্রিকোয়েন্সি দ্বিগুণ করা হয়েছিল। ট্রা-এআরপিইএস পরিমাপ একটি হেমিস্ফেরিকাল বিশ্লেষক (স্পেকস ফোইবোস 100) দিয়ে সঞ্চালিত হয়েছিল। সামগ্রিক শক্তি এবং অস্থায়ী রেজোলিউশন ছিল যথাক্রমে 240 meV এবং 200 fs।
এই নিবন্ধের জন্য সম্পূরক উপাদান পাওয়া যাচ্ছে http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1-এ
এটি ক্রিয়েটিভ কমন্স অ্যাট্রিবিউশন-অবাণিজ্যিক লাইসেন্সের শর্তাবলীর অধীনে বিতরণ করা একটি ওপেন-অ্যাক্সেস নিবন্ধ, যা যেকোনো মাধ্যমের ব্যবহার, বিতরণ এবং পুনরুত্পাদনের অনুমতি দেয়, যতক্ষণ না ফলস্বরূপ ব্যবহার বাণিজ্যিক সুবিধার জন্য না হয় এবং যদি মূল কাজটি সঠিকভাবে হয় উদ্ধৃত
দ্রষ্টব্য: আমরা শুধুমাত্র আপনার ইমেল ঠিকানার জন্য অনুরোধ করছি যাতে আপনি যে ব্যক্তিকে পৃষ্ঠাটির সুপারিশ করছেন তা জানতে পারে যে আপনি তাদের এটি দেখতে চান এবং এটি জাঙ্ক মেল নয়। আমরা কোনো ইমেল ঠিকানা ক্যাপচার না.
এই প্রশ্নটি আপনি একজন মানব দর্শক কিনা তা পরীক্ষা করার জন্য এবং স্বয়ংক্রিয় স্প্যাম জমা প্রতিরোধ করার জন্য।
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Steven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz লিখেছেন
আমরা একটি WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে আল্ট্রাফাস্ট চার্জ বিচ্ছেদ প্রকাশ করি যা সম্ভবত গ্রাফিনে অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশন সক্ষম করে।
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Steven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz লিখেছেন
আমরা একটি WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে আল্ট্রাফাস্ট চার্জ বিচ্ছেদ প্রকাশ করি যা সম্ভবত গ্রাফিনে অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশন সক্ষম করে।
© 2020 আমেরিকান অ্যাসোসিয়েশন ফর দ্য অ্যাডভান্সমেন্ট অফ সায়েন্স। সর্বস্বত্ব সংরক্ষিত AAAS হল HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef এবং COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 এর অংশীদার।
পোস্টের সময়: মে-25-2020