በሞኖላይየር WS2 እና graphene በተሰራ ኤፒታክሲያል ሄትሮ መዋቅር ውስጥ የአልትራፋስት ቻርጅ ዝውውርን ለመመርመር በጊዜ እና በአንግል የሚፈታ የፎቶኢሚሽን ስፔክትሮስኮፒ (tr-ARPES) እንጠቀማለን። ይህ heterostructure የቀጥታ ክፍተት ሴሚኮንዳክተር ጥቅሞችን ከጠንካራ ስፒን-ኦርቢት መጋጠሚያ እና ጠንካራ የብርሃን-ቁስ መስተጋብር ከፊልሜታል ማስተናገጃ ጅምላ-አልባ ተሸካሚዎችን እጅግ በጣም ከፍተኛ ተንቀሳቃሽነት እና ረጅም እሽክርክሪት የህይወት ጊዜዎችን ያጣምራል። በ WS2 ውስጥ ከኤ-ኤክሳይቶን ጋር ከፎቶኤክሳይቴሽን በኋላ የፎቶኤክሳይት ቀዳዳዎች በፍጥነት ወደ ግራፊን ንብርብር ሲሸጋገሩ የፎቶኤክሳይት ኤሌክትሮኖች በWS2 ንብርብር ውስጥ ይቀራሉ። የተገኘው ክፍያ-የተለየ የመሸጋገሪያ ሁኔታ የህይወት ዘመን ~ 1 ሰከንድ ሆኖ ተገኝቷል። ከፍተኛ ጥራት ባለው ARPES በተገለጠው የ WS2 እና የግራፍ ባንዶች አንጻራዊ አሰላለፍ ምክንያት በተፈጠረው የመበታተን ምዕራፍ ክፍተት ልዩነት ግኝቶቻችንን እናያለን። ከSpin-selective Optical excitation ጋር በማጣመር፣የተመረመረው WS2/graphene heterostructure ብቃት ያለው የጨረር ስፒን ወደ ግራፋይን ለማስገባት መድረክን ሊሰጥ ይችላል።
ብዙ የተለያዩ ባለ ሁለት አቅጣጫዊ ቁሶች መገኘት ልብ ወለድ በመጨረሻ ቀጫጭን heterostructures የመፍጠር እድል ከፍቶልዎታል እናም ሙሉ ለሙሉ አዳዲስ ተግባራትን በተስተካከለ የዲኤሌክትሪክ ማጣሪያ እና የተለያዩ ቅርበት-ተኮር ተፅእኖዎች (1-3)። በኤሌክትሮኒክስ እና በኦፕቲካል ኤሌክትሮኒክስ መስክ ውስጥ ለወደፊቱ አፕሊኬሽኖች የመርህ ማረጋገጫ መሳሪያዎች ተፈጽመዋል (4-6).
እዚህ፣ በሞኖላይየር WS2፣ ቀጥተኛ ክፍተት ሴሚኮንዳክተር በጠንካራ ሽክርክሪት-ምህዋር ትስስር እና በተሰበረ የተገላቢጦሽ ሲሜትሪ (7) እና በሞኖላይየር ግራፊን ሴሚሜታል ያለው የባንዱ መዋቅር ትልቅ ስፒል ባካተተ ኤፒታክሲያል ቫን ደር ዋልስ heterostructures ላይ እናተኩራለን። ሾጣጣ ባንድ መዋቅር ያለው እና እጅግ በጣም ከፍተኛ ተሸካሚ ተንቀሳቃሽነት (8)፣ በሃይድሮጂን-የተቋረጠ ሲሲ (0001) ላይ ይበቅላል። ለአልትራፋስት ክፍያ ማስተላለፍ የመጀመሪያ ምልክቶች (9-15) እና በቅርበት የሚፈጠሩ ስፒን-ኦርቢት መጋጠሚያ ውጤቶች (16-18) WS2/graphene እና ተመሳሳይ heterostructures ለወደፊት ኦፕቶኤሌክትሮኒክ (19) እና ኦፕቶስፒንትሮኒክ (20) አፕሊኬሽኖች ተስፋ ሰጪ እጩዎችን ያደርጋሉ።
በ WS2/graphene ውስጥ በፎቶ የሚመነጩ የኤሌክትሮን-ቀዳዳ ጥንዶች የመዝናኛ መንገዶችን በጊዜ እና በማእዘን-የተፈታ የፎቶኢሚሽን ስፔክትሮስኮፒ (tr-ARPES) ለማሳየት አዘጋጅተናል። ለዚያ ዓላማ፣ heterostructureን በ2-eV pump pulses ወደ A-exciton በ WS2 (21፣ 12) አስተጋባ እና የፎቶ ኤሌክትሮኖችን በ26-eV photon energy እናስወጣለን። ወደ ሞመንተም-፣ ኢነርጂ- እና ጊዜ-የተፈታ ድምጸ ተያያዥ ሞደም ተለዋዋጭ ሁኔታዎችን ለማግኘት እንደ የፓምፕ-መመርመሪያ መዘግየት ተግባር የፎቶኤሌክትሮኖችን የኪነቲክ ኢነርጂ እና የልቀት አንግል በሂሚስተር ተንታኝ እንወስናለን። የኃይል እና የጊዜ ጥራት 240 ሜቮ እና 200 ኤፍኤስ ነው.
ውጤታችን በኤፒታክሲያል በተሰለፉ ንብርብሮች መካከል ለሚደረገው የከፍተኛ ትራፋስት ክፍያ ቀጥተኛ ማስረጃ ያቀርባል፣ ይህም በሁሉም ኦፕቲካል ቴክኒኮች ላይ ተመስርተው በተመሳሳይ በእጅ በተሰበሰቡ ሄትሮስትራክቸሮች በዘፈቀደ የንብርብሮች አዚምታል አሰላለፍ (9-15)። በተጨማሪም, ይህ የክፍያ ማስተላለፍ በጣም ያልተመጣጠነ መሆኑን እናሳያለን. የእኛ ልኬቶች ቀደም ሲል ያልታየ ክፍያ-የተለየ ጊዜያዊ ሁኔታን ያሳያሉ ፎቶኤክሳይድ ኤሌክትሮኖች እና በ WS2 እና በግራፊን ንብርብር ውስጥ የሚገኙ ቀዳዳዎች፣ በቅደም ተከተል፣ ለ~1 ሰ. ከፍተኛ ጥራት ባለው ARPES እንደተገለፀው በ WS2 እና በግራፍ ባንዶች አንጻራዊ አሰላለፍ የተነሳ ለኤሌክትሮን እና ለቀዳዳ ሽግግር በተበታተነው የምዕራፍ ክፍተት ልዩነት ግኝቶቻችንን እንተረጉማለን። ከስፒን እና ሸለቆ-መራጭ የጨረር ማነቃቂያ (22-25) WS2/graphene heterostructures ጋር ተዳምሮ ቀልጣፋ የአልትራፋስት ኦፕቲካል ስፒን ወደ ግራፋይን ለማስገባት አዲስ መድረክ ሊሰጥ ይችላል።
ምስል 1A በኤፒታክሲያል WS2/graphene heterostructure ΓK-አቅጣጫ ላይ ካለው ባንድ መዋቅር ሂሊየም መብራት የተገኘ ከፍተኛ ጥራት ያለው የ ARPES መለኪያ ያሳያል። የዲራክ ሾጣጣው ከተመጣጣኝ ኬሚካላዊ አቅም በላይ ~0.3 eV ካለው የዲራክ ነጥብ ጋር ቀዳዳ ያለው ሆኖ ተገኝቷል። የSpin-Split WS2 valence band የላይኛው ከተመጣጣኝ ኬሚካላዊ አቅም በታች ~1.2 eV ሆኖ ተገኝቷል።
(ሀ) በΓK-አቅጣጫ ከፖላራይዝድ የሂሊየም መብራት ጋር የሚለካ ሚዛናዊ ፎቶ (ለ) Photocurrent ለአሉታዊ የፓምፕ-ምርመራ መዘግየት በፒ-ፖላራይዝድ ጽንፍ አልትራቫዮሌት ምት በ26-ኢቪ የፎቶን ኢነርጂ ይለካል። የተሰረዙ ግራጫ እና ቀይ መስመሮች በስእል 2 ውስጥ አላፊ ጫፍ ቦታዎችን ለማውጣት ጥቅም ላይ የሚውሉትን የመስመር መገለጫዎች አቀማመጥ ያመለክታሉ. የ 2 mJ / ሴሜ 2. የፎቶ ኤሌክትሮኖች መጨመር እና ማጣት በቀይ እና በሰማያዊ ይታያሉ። ሳጥኖቹ በስእል 3 ላይ ለሚታየው የፓምፕ-መመርመሪያ ዱካዎች የመዋሃድ ቦታን ያመለክታሉ.
ምስል 1B ወደ WS2 እና graphene K-ነጥብ የሚለካው ከ100-ኤፍኤስ ጽንፍ አልትራቫዮሌት ምት ጋር በ26-ኢቪ የፎቶን ሃይል የሚለካው የፓምፕ ምት ከመድረሱ በፊት በአሉታዊ የፓምፕ-ምርመራ መዘግየት ላይ ያለውን የባንዱ መዋቅር tr-ARPES ቅጽበተ ፎቶ ያሳያል። እዚህ፣ የስፔን ስፔክትራል ገፅታዎች የቦታ ክፍያ እንዲሰፋ የሚያደርገውን የናሙና መበላሸት እና ባለ 2-ኢቪ የፓምፕ ምት በመኖሩ ምክንያት የአከርካሪው መሰንጠቅ መፍትሄ አላገኘም። ምስል 1C የፓምፕ-ፕሮብ ምልክቱ ከፍተኛ ደረጃ ላይ በሚደርስበት በ 200 ኤፍኤስ በፓምፕ-ምርመራ መዘግየት ላይ በፎቶ 1 ቢ ላይ ያለውን የፓምፕ-አነሳሽ ለውጦች ያሳያል. ቀይ እና ሰማያዊ ቀለሞች በቅደም ተከተል የፎቶ ኤሌክትሮኖች መጨመር እና ማጣት ያመለክታሉ.
ይህንን የበለፀገ ተለዋዋጭ ሁኔታ በበለጠ ዝርዝር ለመተንተን በመጀመሪያ የWS2 valence band እና graphene π-band በተሰነጣጠሉ መስመሮች በምስል 1B ላይ ያለውን ጊዜያዊ ከፍተኛ ቦታ እንወስናለን ተጨማሪ እቃዎች። የ WS2 ቫሌንስ ባንድ በ 90 meV (ምስል 2A) ሲቀያየር እና graphene π-band በ 50 meV (ምስል 2B) ወደ ታች ሲቀየር እናገኘዋለን። የእነዚህ ፈረቃዎች ገላጭ የህይወት ዘመን 1.2 ± 0.1 ፒኤስ ለቫሌንስ ባንድ WS2 እና 1.7 ± 0.3 ፒኤስ ለግራፊን π-ባንድ ሆኖ ተገኝቷል። እነዚህ ከፍተኛ ፈረቃዎች ተጨማሪ አወንታዊ (አሉታዊ) ክፍያ የሚጨምር (የሚቀንስ) የኤሌክትሮኒካዊ ግዛቶች አስገዳጅ ኃይልን በሚጨምርበት ጊዜ የሁለቱን ንብርብሮች ጊዜያዊ መሙላት የመጀመሪያ ማስረጃዎችን ያቀርባሉ። የ WS2 ቫሌንስ ባንድ ወደላይ መውጣት በምስል 1 ሐ ውስጥ በጥቁር ሣጥን ምልክት በተደረገበት አካባቢ ለታዋቂው የፓምፕ-ምርመራ ምልክት ተጠያቂ መሆኑን ልብ ይበሉ።
የ WS2 ቫለንስ ባንድ (A) እና graphene π-band (B) እንደ የፓምፕ-መመርመሪያ መዘግየት ተግባር ከግቢ መጋጠሚያዎች (ወፍራም መስመሮች) ጋር የከፍተኛ ቦታ ለውጥ። በ (A) ውስጥ ያለው የWS2 ፈረቃ የህይወት ጊዜ 1.2 ± 0.1 ፒ. በ (B) ውስጥ ያለው የግራፍ ፈረቃ የህይወት ዘመን 1.7 ± 0.3 ፒ.
በመቀጠልም የፓምፕ-መመርመሪያ ምልክትን በስእል 1 ሐ ውስጥ ባሉት ባለቀለም ሳጥኖች በተጠቆሙት ቦታዎች ላይ በማዋሃድ ውጤቱን እንደ ፓምፕ-ምርመራ መዘግየት በስእል 3. ኩርባ 1 በስእል 3 ውስጥ ያለውን ተለዋዋጭነት ያሳያል. ከ WS2 ንብርብር የመተላለፊያ ባንድ ግርጌ ቅርብ የሆነ ፎቶአስደሳች ተሸካሚዎች የህይወት ዘመን 1.1 ± 0.1 ps ከአርቢ የሚመጥን ወደ መረጃው (ተጨማሪ ቁሳቁሶችን ይመልከቱ)።
የፓምፕ-ፕሮብ ዱካዎች በምስል 1 ሐ ውስጥ በተጠቀሱት ሳጥኖች በተጠቆመው ቦታ ላይ ፎቶን በማዋሃድ እንደ መዘግየት ተግባር. ወፍራም መስመሮቹ ከመረጃው ጋር የሚጣጣሙ ገላጭ ናቸው። ከርቭ (1) በWS2 የመተላለፊያ ባንድ ውስጥ ያለ ጊዜያዊ ተሸካሚ ህዝብ። ከርቭ (2) የ π-band of graphene ከተመጣጣኝ ኬሚካላዊ አቅም በላይ ያለው የፓምፕ-ምርመራ ምልክት። ከርቭ (3) የ π-band of graphene ከተመጣጣኝ ኬሚካላዊ አቅም በታች ያለው የፓምፕ-ምርመራ ምልክት። ከርቭ (4) የተጣራ የፓምፕ-መመርመሪያ ምልክት በ WS2 ቫልንስ ባንድ ውስጥ። የህይወት ዘመናቸው 1.2 ± 0.1 ps በ (1)፣ 180 ± 20 fs (ግኝት) እና ~ 2 ፒኤስ (ኪሳራ) በ (2) እና 1.8 ± 0.2 ps በ (3) ይገኛሉ።
በስእል 3 በ 2 እና 3 ኩርባዎች ውስጥ የግራፊን π-ባንድ የፓምፕ-ምርመራ ምልክት እናሳያለን. የኤሌክትሮኖች መጨመር ከተመጣጣኝ ኬሚካላዊ አቅም በላይ (ከርቭ 2 በስእል 3) በጣም አጭር የህይወት ዘመን (180 ± 20 fs) ካለው ኤሌክትሮኖች መጥፋት ከተመጣጣኝ ኬሚካላዊ አቅም በታች (1.8 ± 0.2 ps በከርቭ 3) እናገኘዋለን። ምስል 3). በተጨማሪም ፣ በስእል 3 ከርቭ 2 ውስጥ ያለው የፎቶcurrent የመጀመሪያ ትርፍ በ t = 400 fs የህይወት ዘመን ~ 2 ps ወደ ኪሳራ ተለውጧል። በጥቅም እና በኪሳራ መካከል ያለው አለመመጣጠን በፓምፕ-ምርመራ ባልተሸፈነው ሞኖላይየር ግራፊን ሲግናል (በተጨማሪ ዕቃዎች ውስጥ ያለውን ምስል S5 ይመልከቱ) በ WS2/graphene heterostructure ውስጥ የመሃል ሽፋን መጋጠሚያ ውጤት መሆኑን ያሳያል። የአጭር ጊዜ ጥቅም እና የረዥም ጊዜ ኪሳራ ከተመጣጣኝ ኬሚካላዊ እምቅ አቅም በላይ እና እንደቅደም ተከተላቸው፣ እንደቅደም ተከተላቸው፣ ኤሌክትሮኖች የሄትሮስትራክቸር ፎቶኤክስኬሽን ሲደረግ ከግራፊን ንብርብር በብቃት እንደሚወገዱ ያሳያል። በውጤቱም, የግራፊን ንብርብር በአዎንታዊ ይሞላል, ይህም በምስል 2B ላይ ካለው የ π-band አስገዳጅ ኃይል መጨመር ጋር ይጣጣማል. የ π-ባንድ ማሽቆልቆል የተመጣጠነ የፌርሚ-ዲራክ ስርጭት ከፍተኛ ኃይል ያለው ጅራትን ከተመጣጣኝ የኬሚካላዊ አቅም በላይ ያስወግዳል, ይህም በከፊል የፓምፕ-ምርመራ ምልክት ምልክት በስእል 2 ከርቭ 2 ላይ ያለውን ለውጥ ያብራራል. ይህ ተፅዕኖ በ π-band ውስጥ ባሉ ኤሌክትሮኖች ጊዜያዊ መጥፋት የበለጠ የተሻሻለ መሆኑን ከዚህ በታች አሳይ።
ይህ ትዕይንት በ WS2 valence band በተጣራ የፓምፕ መመርመሪያ ምልክት የተደገፈ ነው በስእል 3 ከርቭ 4። እነዚህ መረጃዎች የተገኙት በምስል 1B ላይ ባለው ጥቁር ሳጥን በተሰጠው ቦታ ላይ ያለውን ቆጠራ በማዋሃድ የኤሌክትሮኖችን ፎቶ የሚይዝ በሁሉም የፓምፕ-ፕሮብ መዘግየቶች ላይ የቫለንስ ባንድ. በሙከራ የስህተት አሞሌዎች ውስጥ፣ ለማንኛውም የፓምፕ-ምርመራ መዘግየት በቫሌንስ ባንድ WS2 ውስጥ ቀዳዳዎች መኖራቸውን የሚጠቁም አላገኘንም። ይህ የሚያመለክተው ከፎቶኤክሳይቴሽን በኋላ እነዚህ ጉድጓዶች በጊዜ ሚዛን አጭር በሆነ ጊዜ ከግዜአዊ ጥራታችን ጋር ሲነፃፀሩ በፍጥነት ይሞላሉ።
በ WS2/graphene heterostructure ውስጥ ያለን የ ultrafast ክፍያ መለያየት መላምት የመጨረሻ ማረጋገጫ ለመስጠት፣በተጨማሪ እቃዎች ውስጥ በዝርዝር እንደተገለፀው ወደ ግራፊን ንብርብር የተሸጋገሩትን ቀዳዳዎች ብዛት እንወስናለን። በአጭር አነጋገር የ π-band አላፊ የኤሌክትሮኒክስ ስርጭት በፌርሚ-ዲራክ ስርጭት ተጭኗል። ለጊዜያዊው የኬሚካል እምቅ አቅም እና ለኤሌክትሮኒካዊ ሙቀት ከተፈጠሩት ዋጋዎች የቀዳዳዎቹ ብዛት ይሰላል። ውጤቱም በስእል 4. በአጠቃላይ ~ 5 × 1012 ጉድጓዶች / ሴሜ 2 ከ WS2 ወደ ግራፊን በ 1.5 ± 0.2 ፒኤኤስ የህይወት ዘመን ሲተላለፉ እናገኛለን.
በ π-ባንድ ውስጥ ያሉ የጉድጓዶች ብዛት ለውጥ በፓምፕ-ምርመራ መዘግየት ተግባር ከግዙፍ ብቃት ጋር የህይወት ዘመን 1.5 ± 0.2 ps።
የበለስ ውስጥ ግኝቶች ጀምሮ. ከ 2 እስከ 4, በ WS2 / graphene heterostructure ውስጥ ላለው የ ultrafast ክፍያ ማስተላለፊያ የሚከተለው በአጉሊ መነጽር ሲታይ ይታያል (ምስል 5). የ WS2/graphene heterostructure Photoexcitation በ 2 eV ላይ የኤ-ኤክሴቶንን በብዛት ይሞላል (ምስል 5A)። በዲራክ ነጥብ በ graphene እንዲሁም በWS2 እና በግራፍ ባንዶች መካከል ያሉ ተጨማሪ የኤሌክትሮኒካዊ ቅስቀሳዎች በጉልበት ይቻላል ነገር ግን በጣም ቀልጣፋ አይደሉም። በቫሌንስ ባንድ WS2 ውስጥ ያሉት የፎቶአስደሳች ጉድጓዶች ከግራፊን π-ባንድ የሚመነጩ ኤሌክትሮኖች በጊዜ ልኬት ከኛ ጊዜያዊ መፍታት (ምስል 5A) ጋር ሲነፃፀሩ እንደገና ይሞላሉ። በ WS2 የመተላለፊያ ባንድ ውስጥ ያሉ ፎቶግራፎች ኤሌክትሮኖች የህይወት ዘመናቸው ~ 1 ፒ (ምስል 5B) ነው። ሆኖም ግን, በግራፍ π-ባንድ (ምስል 5B) ውስጥ ያሉትን ቀዳዳዎች ለመሙላት ~ 2 ps ያስፈልጋል. ይህ የሚያመለክተው በ WS2 conduction band እና graphene π-band መካከል ካለው ቀጥተኛ የኤሌክትሮን ሽግግር በተጨማሪ ተጨማሪ የመዝናኛ መንገዶች - ምናልባትም በብልሽት ግዛቶች (26) - ሙሉውን ተለዋዋጭነት ለመረዳት ግምት ውስጥ መግባት አለባቸው።
(ሀ) Photoexcitation በ WS2 A-exciton በ 2 eV ላይ ኤሌክትሮኖችን ወደ WS2 የመምራት ባንድ ውስጥ ያስገባል። በ WS2 የቫሌንስ ባንድ ውስጥ ያሉት ተጓዳኝ ቀዳዳዎች ወዲያውኑ ከግራፊን π-ባንድ በኤሌክትሮኖች ይሞላሉ። (ለ) በ WS2 የመተላለፊያ ባንድ ውስጥ ያሉ ፎቶግራፎች አጓጓዦች የህይወት ዘመናቸው ~ 1 ፒ. በግራፊን π-ባንድ ውስጥ ያሉት ቀዳዳዎች ለ ~ 2 ps ይኖራሉ ፣ ይህም በተሰነጣጠሉ ቀስቶች የተጠቆሙትን ተጨማሪ የመበታተን ቻናሎች አስፈላጊነት ያሳያል። በ (A) እና (B) ውስጥ ያሉ ጥቁር ሰረዝ መስመሮች የባንድ ፈረቃዎችን እና የኬሚካላዊ እምቅ ለውጦችን ያመለክታሉ። (ሐ) በጊዚያዊ ሁኔታ፣ የ WS2 ንብርብሩ በአሉታዊ መልኩ ተሞልቶ የግራፊን ንብርብር በአዎንታዊ መልኩ ይሞላል። በክብ የፖላራይዝድ ብርሃን ስፒን-መራጭ ማነቃቂያ፣ በ WS2 ውስጥ ያሉት የፎቶ ኤክሳይድ ኤሌክትሮኖች እና በግራፊን ውስጥ ያሉት ተዛማጅ ቀዳዳዎች ተቃራኒ ስፒን ፖላራይዜሽን ያሳያሉ ተብሎ ይጠበቃል።
ጊዜያዊ ሁኔታ ውስጥ, photoexcited ኤሌክትሮኖች WS2 ያለውን conduction ባንድ ውስጥ ይኖራሉ, photoexcited ቀዳዳዎች graphene መካከል π-ባንድ (የበለስ. 5C) ውስጥ ይገኛሉ. ይህ ማለት የ WS2 ንብርብር በአሉታዊ መልኩ ተሞልቷል እና የግራፊን ንብርብር በአዎንታዊ ይሞላል ማለት ነው። ይህ አላፊ ጫፍ ፈረቃ (የበለስ. 2), graphene ፓምፕ-መጠይቅን ሲግናል ያለውን asymmetry (ጥምዝ 2 እና 3 የበለስ. 3), WS2 ያለውን valence ባንድ ውስጥ ቀዳዳዎች አለመኖር (ጥምዝ 4 ምስል 3) መካከል asymmetry. , እንዲሁም በግራፍ π-ባንድ ውስጥ ያሉት ተጨማሪ ቀዳዳዎች (ምስል 4). የዚህ ክፍያ-የተለየ ሁኔታ የህይወት ዘመን ~ 1 ፒ (ከርቭ 1 ምስል 3) ነው።
ተመሳሳይ ክፍያ-የተለያዩ ጊዜያዊ ግዛቶች በተዛማጅ ቫን ደር ዋልስ ከሁለቱ ቀጥተኛ ክፍተት ሴሚኮንዳክተሮች የተሠሩ ከአይነት II ባንድ አሰላለፍ እና ደረጃ ያለው ባንድጋፕ (27-32) ታይተዋል። ከፎቶግራፎች በኋላ ኤሌክትሮኖች እና ቀዳዳዎች በፍጥነት ወደ ኮንዳክሽን ባንድ የታችኛው ክፍል እና ወደ የቫሌሽን ባንድ የላይኛው ክፍል, በተለያየ የሄትሮስትራክቸር (27-32) ውስጥ የሚገኙት.
በእኛ የ WS2/graphene heterostructure ሁኔታ ለኤሌክትሮኖች እና ለቀዳዳዎች በሀይል በጣም ምቹ ቦታ የሚገኘው በብረታ ብረት ግራፊን ንብርብር ውስጥ በፌርሚ ደረጃ ላይ ነው። ስለዚህ, አንድ ሰው ሁለቱም ኤሌክትሮኖች እና ቀዳዳዎች በፍጥነት ወደ ግራፊን π-ባንድ ይሸጋገራሉ ብለው ይጠብቃሉ. ይሁን እንጂ የእኛ መለኪያዎች በግልጽ እንደሚያሳዩት ቀዳዳ ማስተላለፍ (<200 fs) ከኤሌክትሮን ማስተላለፍ (~ 1 ፒክሰል) የበለጠ ውጤታማ ነው. ይህንን የፈጠርነው በ WS2 እና በግራፍ ባንዶች አንጻራዊ የኃይል አሰላለፍ በስእል 1 ሀ ላይ እንደተገለጸው በቅርቡ በ (14, 15) እንደተጠበቀው ከኤሌክትሮን ማስተላለፍ ጋር ሲነፃፀር የበለጠ ብዙ የሚገኙ የመጨረሻ ግዛቶችን ያቀርባል። አሁን ባለው ሁኔታ የ 2 eV WS2 ባንድጋፕን ግምት ውስጥ በማስገባት የግራፊን ዲራክ ነጥብ እና ተመጣጣኝ ኬሚካላዊ እምቅ አቅም በ WS2 ባንድጋፕ መሃል ላይ ~ 0.5 እና ~ 0.2 eV ይገኛሉ ፣ በቅደም ተከተል ፣ የኤሌክትሮን-ቀዳዳ ሲሜትሪ ይሰብራል። ለቀዳዳ ሽግግር የሚገኙ የመጨረሻ ግዛቶች ብዛት ከኤሌክትሮን ሽግግር በ6 እጥፍ የሚበልጥ ሆኖ አግኝተናል (ተጨማሪ ቁሳቁሶችን ይመልከቱ)፣ ለዚህም ነው ቀዳዳ ማስተላለፍ ከኤሌክትሮን ማስተላለፍ የበለጠ ፈጣን ይሆናል ተብሎ የሚጠበቀው።
የተስተዋለው የ ultrafast asymmetric ክፍያ ማስተላለፍ ሙሉ በሙሉ በአጉሊ መነጽር ሲታይ በ WS2 ውስጥ የኤ-ኤክሳይቶን ሞገድ ተግባርን በሚፈጥሩት ምህዋሮች እና በግራፊን π-ባንድ መካከል ያለውን መደራረብ ግምት ውስጥ ማስገባት ይኖርበታል፣ በቅደም ተከተል፣ የተለያዩ ኤሌክትሮን እና ኤሌክትሮን-ፎኖን መበተን በፍጥነት፣ ጉልበት፣ ስፒን እና pseudospin ጥበቃ፣ የፕላዝማ መወዛወዝ ተጽዕኖ የሚያስከትሉትን ገደቦች ጨምሮ ሰርጦች (33)፣ እንዲሁም የክፍያ ዝውውሩን ሊያስተናግዱ የሚችሉ የተጣጣሙ የፎኖን ንዝረቶች መነቃቃት ሚና (34፣ 35)። እንዲሁም፣ አንድ ሰው የታየው የክፍያ ማዘዋወር ሁኔታ የኃይል ማስተላለፊያ ኤክሳይቶኖች ወይም ነፃ ኤሌክትሮን-ቀዳዳ ጥንዶችን ያቀፈ እንደሆነ መገመት ይችላል (ተጨማሪ ቁሳቁሶችን ይመልከቱ)። እነዚህን ጉዳዮች ለማብራራት ከአሁኑ ጽሑፍ ወሰን በላይ የሆኑ ተጨማሪ የንድፈ ሃሳባዊ ምርመራዎች ያስፈልጋሉ።
ለማጠቃለል፣ በኤፒታክሲያል WS2/graphene heterostructure ውስጥ የ ultrafast interlayer charge transfer ለማጥናት tr-ARPES ተጠቅመናል። በ 2 eV የ WS2 A-exciton ሬዞናንስ ሲደሰቱ የፎቶኤክሳይት ቀዳዳዎች በፍጥነት ወደ ግራፊን ንብርብር ሲሸጋገሩ የፎቶኤክሳይት ኤሌክትሮኖች በ WS2 ንብርብር ውስጥ ይቀራሉ። ለዚህ ምክንያቱ ለቀዳዳ ሽግግር የሚገኙ የመጨረሻ ግዛቶች ብዛት ከኤሌክትሮን ዝውውር የበለጠ በመሆኑ ነው። በክፍያ-የተለየ የመሸጋገሪያ ሁኔታ የህይወት ዘመን ~ 1 ሰከንድ ሆኖ ተገኝቷል። በክብ የፖላራይዝድ ብርሃን (22-25) በመጠቀም ከስፒን መራጭ ኦፕቲካል ማነቃቂያ ጋር በማጣመር፣ የታየው የ ultrafast ቻርጅ ዝውውር ከስፒን ሽግግር ጋር አብሮ ሊሄድ ይችላል። በዚህ አጋጣሚ፣የተመረመረው WS2/graphene heterostructure ለተቀላጠፈ የጨረር ስፒን ወደ ግራፊን መከተብ ጥቅም ላይ ሊውል ይችላል ይህም አዲስ የኦፕቲፒንትሮኒክ መሳሪያዎችን ያስገኛል።
የግራፊን ናሙናዎች የሚበቅሉት በንግድ ሴሚኮንዳክሽን 6H-SiC(0001) ዋይፋሮች ከሲክሪስታል ጂምቢ ነው። የኤን-ዶፔድ ዋፍሮች ከ0.5° በታች የተሳሳተ ቁርጥራጭ ያላቸው ዘንግ ላይ ነበሩ። የ SiC substrate ጭረቶችን ለማስወገድ እና መደበኛ ጠፍጣፋ እርከኖችን ለማግኘት በሃይድሮጂን የተቀረጸ ነበር። ንፁህ እና በአቶሚክ ጠፍጣፋ ሲ-ተርሚድድ ላዩን በ Ar ከባቢ አየር ውስጥ በ 1300 ° ሴ በ 8 ደቂቃ (36) ውስጥ ያለውን ናሙና በማንሳት ግራፋይት ተደርጓል። በዚህ መንገድ፣ እያንዳንዱ ሶስተኛ የካርቦን አቶም ከሲሲ ንኡስ ክፍል (37) ጋር የተቆራኘ ቦንድ የሚፈጥርበት ነጠላ የካርቦን ንብርብር አግኝተናል። ይህ ንብርብር ወደ ሙሉ በሙሉ sp2-hybridized quasi-free-standing hole-doped graphene በሃይድሮጂን መጠላለፍ (38) ተለወጠ። እነዚህ ናሙናዎች እንደ ግራፊን / ኤች-ሲሲ (0001) ይባላሉ. አጠቃላይ ሂደቱ የተካሄደው ከ Aixtron የንግድ ጥቁር ማጂክ ዕድገት ክፍል ውስጥ ነው። የ WS2 ዕድገት በዝቅተኛ ግፊት የኬሚካል ትነት ክምችት (39, 40) በመደበኛ ሙቅ ግድግዳ ሬአክተር WO3 እና S ዱቄት በ 1:100 የጅምላ ጥምርታ እንደ ቀዳሚዎች በመጠቀም ተካሂዷል። የ WO3 እና S ዱቄት በ 900 እና 200 ° ሴ. የ WO3 ዱቄቱ ወደ ታችኛው ክፍል ተጠግቷል. አርጎን ከ 8 ስኩሜሜትር ፍሰት ጋር እንደ ማጓጓዣ ጋዝ ጥቅም ላይ ውሏል. በሪአክተሩ ውስጥ ያለው ግፊት በ 0.5 ሜጋ ባይት ውስጥ ተይዟል. ናሙናዎቹ በሁለተኛ ደረጃ ኤሌክትሮን ማይክሮስኮፒ፣ የአቶሚክ ሃይል ማይክሮስኮፒ፣ ራማን እና የፎቶላይሚንሴንስ ስፔክትሮስኮፒ፣ እንዲሁም ዝቅተኛ-ኢነርጂ የኤሌክትሮን ስርጭት ተለይተው ይታወቃሉ። እነዚህ መለኪያዎች ΓK- ወይም ΓK'-አቅጣጫ ከግራፊን ንብርብር ΓK-አቅጣጫ ጋር የሚጣጣሙ ሁለት የተለያዩ የWS2 ነጠላ-ክሪስታልን ጎራዎችን አሳይተዋል። የጎራ ጎን ርዝመቶች በ300 እና 700 nm መካከል ይለያሉ፣ እና አጠቃላይ የWS2 ሽፋን ወደ ~40% የሚጠጋ ሲሆን ይህም ለአርፒኤስ ትንታኔ ተስማሚ ነው።
የማይለዋወጥ የARPES ሙከራዎች የተከናወኑት በሂምፊሪካል ተንታኝ (SPECS PHOIBOS 150) ከክፍያ ጋር የተጣመረ መሳሪያ–መመርመሪያ ስርዓትን በመጠቀም የኤሌክትሮን ኢነርጂ እና ሞመንተም ባለ ሁለት አቅጣጫ ነው። ከፖላራይዝድ፣ ባለ monochromatic He Iα ጨረሩ (21.2 eV) ከፍተኛ ፍሰት ያለው የ He ፈሳሽ ምንጭ (VG Scienta VUV5000) ለሁሉም የፎቶኢሚሽን ሙከራዎች ጥቅም ላይ ውሏል። በሙከራዎቻችን ውስጥ ያለው የኃይል እና የማዕዘን ጥራት ከ 30 meV እና 0.3 ° (ከ 0.01 Å-1 ጋር የሚዛመድ) የተሻለ ነበር. ሁሉም ሙከራዎች በክፍል ሙቀት ውስጥ ተካሂደዋል. ARPES እጅግ በጣም ላዩን-ትብ ቴክኒክ ነው። የፎቶ ኤሌክትሮኖችን ከሁለቱም WS2 እና graphene ንብርብር ለማስወጣት፣ ያልተሟላ የWS2 ሽፋን ~40% ያላቸው ናሙናዎች ጥቅም ላይ ውለዋል።
የ tr-ARPES ማዋቀር በ1-kHz Titanium:Sapphire amplifier (Coherent Legend Elite Duo) ላይ የተመሠረተ ነበር። 2 mJ የውጤት ኃይል በአርጎን ውስጥ ለከፍተኛ ሃርሞኒክስ ማመንጨት ጥቅም ላይ ውሏል። ያስከተለው ከፍተኛ የአልትራቫዮሌት ብርሃን ባለ 100-ኤፍኤስ መመርመሪያ በ26-ኢቪ የፎቶን ሃይል በሚያመነጨው ፍርግርግ ሞኖክሮሞተር በኩል አለፈ። 8mJ የማጉያ ውፅዓት ሃይል ወደ ኦፕቲካል ፓራሜትሪክ ማጉያ (HE-TOPAS ከብርሃን ልወጣ) ተልኳል። በ1-ኢቪ የፎቶን ኢነርጂ ያለው የሲግናል ሞገድ የ2-eV ፓምፕ ጥራዞችን ለማግኘት በቤታ ባሪየም ቦሬት ክሪስታል ውስጥ ድግግሞሽ-በእጥፍ ጨምሯል። የ tr-ARPES መለኪያዎች የተከናወኑት በሂምፊሪካል ተንታኝ (SPECS PHOIBOS 100) ነው። አጠቃላይ የኃይል እና ጊዜያዊ ጥራት 240 meV እና 200 fs ነበር.
የዚህ ጽሁፍ ተጨማሪ ቁሳቁስ በ http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 ላይ ይገኛል።
ይህ በCreative Commons Attribution-Commercial ፍቃድ ውል ስር የሚሰራጭ ክፍት ተደራሽነት መጣጥፍ በማንኛውም ሚዲያ መጠቀም ፣ማሰራጨት እና መባዛት የሚፈቅድ ሲሆን የውጤት አጠቃቀሙ ለንግድ ጥቅም እስካልሆነ ድረስ እና ዋናው ስራ በትክክል እስከሆነ ድረስ ተጠቅሷል።
ማሳሰቢያ፡ እርስዎ ገጹን እየመከሩት ያለው ሰው እንዲያዩት እንደፈለክ እንዲያውቅ የኢሜል አድራሻህን ብቻ እንጠይቃለን፣ እና ኢሜል ያልሆነ መልእክት። ምንም ኢሜይል አድራሻ አንይዝም።
ይህ ጥያቄ የሰው ጎብኚ መሆን አለመሆንዎን ለመፈተሽ እና አውቶማቲክ አይፈለጌ መልዕክት እንዳይገባ ለመከላከል ነው።
በስቬን አሽሊማን፣ አንቶኒዮ ሮሲ፣ ማሪያና ቻቬዝ-ሰርቫንቴስ፣ ራዝቫን ክራውስ፣ ቤኒቶ አርኖልዲ፣ ቤንጃሚን ስታድትሙለር፣ ማርቲን አሽሊማን፣ ስቲቨን ፎርቲ፣ ፊሊፖ ፋብሪ፣ ካሚላ ኮሌትቲ፣ ኢዛቤላ ጊየርዝ
በ WS2/graphene heterostructure ውስጥ የአልትራፋስት ክፍያ መለያየትን እናሳያለን ምናልባትም የጨረር ስፒን ወደ ግራፋይን ማስገባትን ያስችላል።
በስቬን አሽሊማን፣ አንቶኒዮ ሮሲ፣ ማሪያና ቻቬዝ-ሰርቫንቴስ፣ ራዝቫን ክራውስ፣ ቤኒቶ አርኖልዲ፣ ቤንጃሚን ስታድትሙለር፣ ማርቲን አሽሊማን፣ ስቲቨን ፎርቲ፣ ፊሊፖ ፋብሪ፣ ካሚላ ኮሌትቲ፣ ኢዛቤላ ጊየርዝ
በ WS2/graphene heterostructure ውስጥ የአልትራፋስት ክፍያ መለያየትን እናሳያለን ምናልባትም የጨረር ስፒን ወደ ግራፋይን ማስገባትን ያስችላል።
© 2020 የአሜሪካ የሳይንስ እድገት ማህበር። ሁሉም መብቶች የተጠበቁ ናቸው። AAAS የHINARI፣ AGORA፣ OARE፣ CHORUS፣ CLOCKSS፣ CrossRef እና COUNTER አጋር ነው።የሳይንስ እድገቶች ISSN 2375-2548።
የልጥፍ ሰዓት፡- ግንቦት-25-2020